高迁移率有机半导体高分子聚合物的电输运性质研究

发布时间：2020-09-01 17:30

　　 有机半导体高分子聚合物由于具有溶液可加工性、加工成本低和可弯曲等优点而在柔性电子器件上具有巨大的应用前景。现有的有机半导体器件主要包括场效应晶体管、光伏电池和发光二极管等,这些器件的性能很大程度上取决于材料的电荷传输效率。尽管近几年来,有机半导体高分子聚合物的迁移率有了显著的提高,但是材料的微观结构与材料的电荷输运性质之间的关系仍然没有得到充分的理解。半晶有机半导体高分子聚合物P3HT和PBTTT由于具有高的结晶性和更有利于电荷输运的边堆叠的分子排布方式,因此在高载流子浓度下(~10~211 cm~(-3))它们能够拥有超过1 cm~2V~(-1)s~(-1)的迁移率。然而不同于P3HT和PBTTT,indacenodithiophene-co-benzothiadiazole(IDTBT)尽管结晶性较差,但因为材料具有低的能量无序度,因此以Cytop为绝缘层的IDTBT晶体管器件能在低载流子浓度下(~10~111 cm~(-2))实现高达1.2cm~2V~(-1)s~(-1)的迁移率。在这样低的载流子浓度下,即使是P3HT和PBTTT也难以实现如此高的迁移率。通过对IDTBT电输运性质的研究能为理解有机半导体高分子聚合物中高迁移率的起源提供新的视角。本论文首次利用真空(ε=1)作为IDTBT场效应晶体管的绝缘层,对IDTBT的本征电输运性质进行了研究。以真空为绝缘层的IDTBT场效应晶体管,其迁移率高达0.9cm~2V~(-1)s~(-1)。如此高的迁移率还未在其它以真空为绝缘层的有机半导体高分子聚合物的晶体管器件中被报道过。同时,本论文还利用以Cytop和P(VDF-TrFE-CFE)为绝缘层的IDTBT晶体管器件,研究了场效应调控的载流子浓度和不同绝缘层的介电常数对IDTBT场效应晶体管的迁移率的影响。实验结果表明电场调控的载流子浓度以及由极化绝缘层在半导体界面引起的偶极子无序都对IDTBT场效应晶体管的迁移率起了重要的决定作用。
【学位单位】：上海交通大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：TQ317;TN386
【部分图文】：

图 1 2 有机小分子单晶和高分子聚合物结构的比较，修改自文献 [20, 21].有机小分子半导体，尤其是有机小分子单晶，拥有高度有序的分子排列结构，因此材料拥有极少的陷阱态（trap state）以及晶界。由图1 2中可以看出有机小分子的结构高度有序，材料中分子之间 轨道重叠程度大使得载流子能够在分子之间实现高效的传输，使得有机小分子能够拥有较高的迁移率[20, 22]。而与有机小分子相比较而言，有机高分子聚合物薄膜的微观结构要更为复杂。有机高分子聚合物薄膜里通常是有序结构与无序结构共存的[23]。从图1 2中可见，聚合物长链容易弯曲、折叠、扭曲并且和其它的分子链打结在一起。因此，有机高分子聚合物的微观结构与有机小分子相比要更为无序。1.3 共轭聚合物导电机制1.3.1 碳原子的2z杂化有机半导体的导电性源于材料中碳原子2z的杂化方式，即图1 3(a) 所示。碳原子的三个外层价电子会与周围原子形成三个 键，使得每个碳原子剩下一个未成键的电子

图 1 2 有机小分子单晶和高分子聚合物结构的比较，修改自文献 [20, 21].有机小分子半导体，尤其是有机小分子单晶，拥有高度有序的分子排列结构，因此材料拥有极少的陷阱态（trap state）以及晶界。由图1 2中可以看出有机小分子的结构高度有序，材料中分子之间 轨道重叠程度大使得载流子能够在分子之间实现高效的传输，使得有机小分子能够拥有较高的迁移率[20, 22]。而与有机小分子相比较而言，有机高分子聚合物薄膜的微观结构要更为复杂。有机高分子聚合物薄膜里通常是有序结构与无序结构共存的[23]。从图1 2中可见，聚合物长链容易弯曲、折叠、扭曲并且和其它的分子链打结在一起。因此，有机高分子聚合物的微观结构与有机小分子相比要更为无序。1.3 共轭聚合物导电机制1.3.1 碳原子的2z杂化有机半导体的导电性源于材料中碳原子2z的杂化方式，即图1 3(a) 所示。碳原子的三个外层价电子会与周围原子形成三个 键，使得每个碳原子剩下一个未成键的电子

的晶格发生形变，使其晶格常数变为原来的一半，并且在低温下发生金属——绝缘体转变。图1 4(a) 所示为未发生形变的一维单原子链，晶格常数为 。每个原子带有一个未成对的外层价电子，此时系统的费米波矢f位于布里渊区中间位置，布里渊区的边界为f。体系总的能量为费米能级以下所有电子能量的总和。然而，一维材料体系的晶格不稳定，易发生形变。如图1 4(b) 所示，形变使得原子与它邻近的两个原子的距离发生改变一个 的形变量，则它与临近两个原子的距离的分别变为 和 。形变改变了材料原来的晶格常数

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本文编号：2810042