二维InGaN半导体合金的电子结构性质第一性原理研究

发布时间：2020-09-02 08:00

　　伴随着石墨烯的发现,一个新的材料领—二维纳米材料引起了人们广泛关注。量子限域效应和量子尺寸效应的存在使得二维材料在力热光电磁学等方面与其它传统材料有着明显的差异,显示出独特的物理性质:包括量子霍尔效应、拓扑绝缘体、常温超导、自发磁化和各向异性的传输等特性。二维层状材料在新型电子器件、电池、电致变色显示、化妆品、催化剂和固体润滑剂等许多方面有着一系列应用潜力。石墨烯由于其独特的性能引起了科学家极大地研究兴趣,它是目前为止被最广泛研究的一种二维材料,具有极高的电导率、热传导性和高机械强度等。尽管如此,本征石墨烯不存在带隙,这严重限制了该材料在电子及光电子器件方面的应用,即使经过化学改性仍然只能获得较小的带隙值,且必须以牺牲其它性能为代价,这促使人们去寻找新型的二维材料。最近,Balushi等人通过迁移增强封装生长:技术合成了二维氮化镓,当其表面悬挂键被氢钝化时,二维GaN可维持褶皱状结构,且其带隙值可从体相的3.4 eV增加至单层的5.0 eV。众所周知,在半导体的应用领域,对本征半导体材料进行掺杂是改变半导体特性的重要手段。例如IuxGa1-xN块体半导体合金的带隙可从0.7 eV(InN)连续可调至3.4 eV(GaN)并且始终保持直接带隙特性。然而由于存在比较大的晶格失配(10%),在块体合金中很容易出现相分离。那当从块体变化到二维多层时,三元InGaN合金的性质会有什么不同?为了回答上述问题,本论文采用基于密度泛函理论的第一性原理计算结合半经验范德华色散校正的计算方法,系统研究了二维多层及单层GaN、InN及InxGa1-xN合金的结构和电学性质:首先我们计算了本征二维GaN、InN的晶格常数、形成能及带隙随层数的变化趋势。计算结果表明相比GaN,二维InN晶格常数更敏感依赖于层的厚度;在没有H原子钝化的情况下,二维GaN和InN呈平面状构型,其能带拥有间接带隙特性;表面经过H原子钝化后,稳定结构呈褶皱状且转变为直接带隙半导体;此外,我们注意到二维氮化物本征半导体的稳定性随着薄膜厚度的减小而降低。在此基础上我们研究了层的厚度对InxGa1-xN合金中褶皱和平面状两种构型的晶格常数、混合焓和带隙的影响。我们预测被H钝化的褶皱状IuxGa1-xN合金的带隙可从5.6 eV变化0.7 eV,同时保留了直接带隙和较好的布洛赫特性,使其成为未来发光应用的候选材料。此外,由于减少了几何约束,相偏析也被有效抑制。相反,合金元素无序分布导致平面状构型产生严重的晶格畸变,从而失去了价带的布洛赫特性,而合金元素有序的平面合金构型尽管保持了布洛赫特性,但混合焓最高因此难以合成。
【学位单位】：西安理工大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：TN304
【部分图文】：

流程图,Kohn-Sham方程,自洽,流程图

西安理工大学硕士学位论文还考虑了泛函与占据轨道之间的关系，这种方法通常含有部分精求解 Hatree-Fock 方程时可以提高计算精度。但同样也会增加计算表达方式可以写为： GGACGGAXexactXCXE aE 1 aE E到的杂化密度泛函为 HSE06 方法，其精确交换作用能所占比例为关联能的泛函形式被明确指定后，可经过前面介绍的 Kohn-Sham 算。先以猜测的方式给出体系的波函数以及电荷密度分布函数来开定哈密顿量的各分解部分，将此电荷密度代入 Kohn-Sham 方程，得步骤二得到单粒子波函数从而确定电荷密度，然后由此确定该体系想要得到的物理量。图 2-2 给出了自洽计算流程图。

单层褶皱,三层,离子,平面

锌矿结构为基态稳定结构[61,62]，空间群是 P63mc，其晶胞由 Ga(In)和 N 两套不六方密堆积晶格嵌套组成，GaN(InN)原胞内包含两个 Ga(In)原子和两个 N 原子型中沿着[001]方向作切割可得到二维 GaN 褶皱状结构，二维平面状 GaN 与 In石墨烯结构的六角蜂窝结构，每个原胞包含一个 Ga（In）原子和一个 N 原子aN 与 InN 材料结构优化和电子结构计算使用维也纳从头模拟包 VASP 来实现间的相互作用使用投影缀加波赝势（PAW）描述，计算中密度泛函拟采用 PB函、准粒子近似 GW 方法和 HSE 杂化密度泛函三种方法。其中杂化密度泛函部 Hartree-Fock 交换泛函，75㳠为半局部交换泛函。屏蔽参数为 0.2 -1，平面为 400 eV，总能计算的收敛标准不大于 1×10-6eV，在对布里渊区域积分进行采取网格使用 2pi*0.04 -1的倒易空间 Monkhorst-Pack 方案。在几何优化中，原和内部结构参数都被完全展宽为每个原子上的残余力小于 0.01 eV / 。此外，通过范德瓦尔斯相互作用结合，我们通过 Grimme 的 DFT-D2 方法的半经验修正。在沿 z 轴坐标方向添加 15 的真空层以用来忽略由于周期性边界条件的存层之间的相互作用。分别建立褶皱状与平面状两种结构。最后以单层为基础构建GaN 与 InN 模型, 优化其几何结构, 并研究其电子结构性质。

褶皱,平面,堆垛,构型

(c) (d)PBE、HSE06 计算得到的形成能，(a)、(b)表示褶皱状的 GaN、InN，(c)、(d)表示平面状的 GaN蓝色和红色分别为 PBE 和 HSE06 方法计算结果。g.3-2 Calculated formation enthalpy Ef(in eV/fu) for buckled and planar few-Layer nitrides using PHSE06 approaches respectively.从图中可以发现，被 H 原子钝化的单层褶皱状的 GaN（InN）的形成能比相应的87 eV（1.28eV），同时在多层体系的情况下具有相同的趋势，这说明被 H 原子状二维 GaN 与 InN 材料比对应的平面构型更加稳定。从如图 3-2(b)和(d)我们发N 褶皱状和平面状两种结构的形成能都具有正值，但这并不意味着低维 InN 不能，因为化合物的形成还与外部生长条件有关，如压力，温度和应变等。最近就有报道了通过射频等离子体辅助分子束外延技术以 GaN 作为基底成功合成了的单阱。这些 InN / GaN 多量子阱在室温下可稳定存在并可用于制造近紫外激光器[54]3 二维材料不同堆垛形式对稳定性的影响层状二维材料可以存在多种堆垛构型，且不同的堆垛构型会影响层状材料的物理比较堆垛构型对稳定性的影响，我们研究了平面双层 GaN 和 InN 在 AA 和 AB 型的情况。对于 AA 堆垛构型上层 N（Ga）原子在下层 N（Ga）原子的正上方；

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