超高分辨电子相干衍射叠层成像研究

发布时间：2020-09-29 12:02

　　透射电子显微镜是一种具有超高空间分辨能力的仪器,因此被普遍应用于材料科学与生命科学的研究中,特别是纳米材料科学。近十年来,由于像差校正器的发展,透射电子显微镜的分辨率得到了很大的提升,从0.2nm左右的近原子分辨提升到了 0.05纳米左右的亚原子分辨。很多材料,例如催化剂,铁电材料或二维材料等,都受益于这一提升。要进一步提升透射电子显微镜的分辨率,需要进一步地校正剩余像差并提升透射电子显微镜系统的稳定性和成像相干性。相比于昂贵的像差校正器,另外一种提升分辨率的方法是“无透镜”成像技术。其中一种,也是本文采用的方法,称为叠层成像(ptychography),也被人称作扫描相干衍射成像(scanning coherent diffractive imaging)。这一技术已经被广泛应用于X射线成像领域,但在电子成像领域,叠层成像的研究和应用还非常少。叠层成像的一个重要的成像优势还没有被展示出来,那就是它能够对轻元素进行成像。特别是对于很多关键材料,例如储氢材料,锂电池材料,功能氧化物材料等,了解轻元素在其中的分布,对研究构效关系非常重要。我们使用了单晶六硼化镧样品进行了叠层成像实验,采用汇聚的电子束,其优点是在衍射中,衍射斑拓展成为衍射盘,从而不必担心中心斑无法采集带来的信息丢失问题。令电子束在样品上二维扫描并在每个扫描点上采集二维衍射图案,并且在每两个相邻的扫描位置之间,样品表面的电子束斑应有相互交叠的部分,这也是这一方法名称的由来。由于相机速度较慢,我们将样品放在距离焦点几十纳米的位置,这样使用的离焦电子束斑直径较大,就能减少需要采集的衍射图案数量。在四维数据采集完成后,我们使用增强型叠层成像迭代引擎(ePIE)进行重构。重构的结果表明,叠层成像方法能够用于非孤立的晶体样品,而这是常规的相干衍射成像所不能够做到的。并且在这样的样品重构中,硼元素能够被清晰地观察到,而在同时采集的高角环形暗场像中,只能够观察到镧元素。在实验中,我们同样采集了环形明场技术,这一技术同样能够对轻元素进行成像。图像对应的频谱表明,叠层成像的重构图像则能够达到83pm的亚原子分辨率,超过同时采集的高角环形暗场像和环形明场像。这一结果表明,通过在迭代算法中对扫描位置误差的校正,叠层成像能够有效地探测和校正剩余像差。这一技术的理论极限分辨率能够达到波长所决定的极限分辨率。尽管有一些文章在算法中考虑了空间部分相干性,还没有人在模拟上研究部分相干性对轻元素成像的影响。在模拟中,我们首相比较了样品厚度对轻元素成像衬度的影响,随后在模拟中加入“冷冻声子”模型,并卷积了等效的源尺寸来研究空间部分相干性对结果的影响。如果要实现定量的研究,这些因素都必须被考虑到。我们相信,叠层成像技术由于与现有的扫描透射电子显微镜的软硬件兼容,能够成为一种对轻元素进行高分辨率高灵敏度成像的重要技术。在过去的几十年中,透射电子显微镜更多是将三维结构投射为二维的图像来进行研究,但这样就会丢失光轴方向的很多信息,可能会引起错误的判断。因此三维结构分析是一种用来理解材料性能与结构关系的重要工具。常用的三维成像方法是光学切片方法和断层扫描方法,我们则使用了一种新的方法,使用上下两根交叠的多壁碳纳米管作为样品,分别距离电子束焦点125nm和197nm。使电子束在样品上进行二维的平面扫描并采集四维数据。最后,我们使用结合增强叠层成像迭代引擎和逆向的多层法算法来实现三维重构。在重构中,我们将样品分成6层,成功地将上下交叠的碳纳米管在光轴方向区分开来。在重构结果的频谱中,我们看到了(0002)衍射斑,对应于0.34nm的径向分辨率;通过观察这一衍射斑在轴向的强度变化,我们确认了轴向分辨率为24-30nm。随后,我们从理论上分析了传递函数,计算了理论分辨率,在轴向和径向上分别为0.11nm和22nm,并将这与实验结果进行了比较和解释。而三维叠层成像技术的最大优势则在于它的成像过程不需要旋转,因此采集速度较快,可能应用于易损伤样品。另外一个潜在应用则是一些特殊的样品杆,例如原位液体或气体样品杆,这些样品杆在透射电镜中很难旋转。在论文的最后,我们进行了总结与展望。我们相信,得益于快速相机和直接电子探测技术的发展,叠层成像将能够成为一种高分辨率高灵敏度的常规技术。而三维叠层成像技术的最大优势则在于它的成像过程不需要旋转,因此能够应用于一些特殊的样品杆,例如原位液体或气体样品杆。
【学位单位】：南京大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2018
【中图分类】：TN16
【部分图文】：

透射电子显微镜,球差校正器,型号

图１．邋１实验所用透射电子显微镜。（ａ）邋ＦＥＩ邋Ｆ２０型号透射电子显微镜，（ｂ）邋ＦＥＩ逡逑Ｔｉｔａｎ３邋Ｃｕｂｅｄ邋６０－３００型号透射电子显微镜，装备有两个像差校正器。逡逑近三十年来，透射电？显微镜领域的最大进展则是球差校正器的发明。透镜逡逑

透射电子显微镜,成像,光路

第一章绪论逡逑的三维成像技术是光学切片方法（ｏｐｔｉｃａｌ邋ｓｅｃｔｉｏｎｉｎｇ）邋［３８，３９］或是断层扫描逡逑方法（ｔｉｌｔｅｄ邋ｔｏｍｏｇｒａｐｈｙ）邋［４０］。在第四章中，我们将展示一种新的三维成像逡逑方法，只需要使电子束在样品上二维扫描并在每个扫描点上采集二维衍射图案，逡逑构成四维数据，再结合逆向多层法进行重构就行了。在４．邋５节我们分析了这一方逡逑法的理论分辨率并与实验进行了比较。在４．邋６节中，我们更进一步地将逆向多层逡逑法叠层成像与维格纳分布去卷积方法进行了比较，初步探索了这一方法在处理电逡逑子与样品的动力学散射问题中的应用前景。这一部分工作于２０１７年发表在逡逑Ｎａｔｕｒｅ邋Ｃｏｍｍｕｎｉｃａｔｉｏｎ邋上。逡逑１．２电子光学成像原理逡逑

相位变化,像差,线性叠加,平坦区域

逦＋＾２Ａ１邋＋邋＆）２＜0５２邋＋＾＜＊＞３＞ｌ２邋＋邋ｊＷ２ｃ５２Ｃ３邋＋邋0＞３（0５３邋＋逡逑ｉｗ４ｉ４３邋＋邋＜0３（0２５４邋＋邋＆）４ｗＤ４邋＋逦＾邋＆）３0＞３Ｃ５邋＋逦＋邋－邋｝逦（１．４）逡逑其中，Ｑ为离焦量，４为像散，Ｓ２为彗差，各项像差如图１．３所示。逡逑在实际的扫描透射电子显微镜的操作中，会聚镜光阑应选择为包含相位变化逡逑图像（如图１．３）中心平坦区域最大的光阑。通常平坦区域可以是相位变化从零逡逑到ｔｉ／２的区域［４２］，尽管通常在像差校正时，用ｔｉ／４作为基准［４３］。逡逑７逡逑

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