范德华异质结紫外光电探测器的设计与性能研究

发布时间：2020-10-28 01:45

　　 自石墨烯被发现以来,具有原子层级厚度,层间范德华力堆叠和表面无化学悬挂键等特性的二维层状纳米材料展现出一系列优异的光电性质,从而受到研究人员的高度重视,并被广泛应用于各类电子和光电子器件中。在范德华力结合的层状材料中,结构和电子多样性的出现为基础科学研究和应用器件设计开辟了新的途径,为探索新奇的物理现象和内在机制提供了一个理想的研究平台。在种类繁多的二维材料体系中,二维过渡金属硫属化物(TMDs)由于其良好的化学稳定性、高载流子迁移率和层数依赖的可调带隙,成为制备光电子器件的理想材料。其中,二硫化钼(MoS_2)是目前TMDs中研究最为广泛的二维材料,当其层数由块体减少至单层时,MoS_2由1.2 eV的间接带隙半导体转变为1.9 eV直接带隙半导体。另外,作为新发现的贵金属硫化物,二硒化铂(PtSe_2)具有更宽的可调带隙,其单层带隙为1.2 eV,双层带隙为0.21 eV,块体材料为半金属零带隙。这些优异的光电特性为设计构建高性能光电探测器提供了良好的材料基础。目前基于不同结构和探测机理的二维纳米光电探测器已经被成功制备,器件展现出良好的探测性能,并已经实现了从紫外光,可见光和红外光到太赫兹体系的探测。尽管拥有上述优点,二维层状纳米材料及其光电探测器件也存在一些不足之处。例如,二维材料拥有较低的光学吸收系数;存在显著的激子效应,极大阻止了光生电子-空穴对的分离。此外,一些二维材料在大面积制备方面仍然存在挑战。设计构建二维/三维(2D/3D)混合维度范德华异质结器件是解决上述问题的有效途径。这是因为:二维纳米材料的光学吸收和光谱选择性受到其超薄性质和材料可用性的限制,而3D材料的选择范围较广,能提高异质结器件的的光谱选择性,同时获得更强的器件功能;2D材料表面无悬挂键,与3D材料通过范德华力结合,摆脱了晶格匹配的限制更容易形成异质结结构。因此,构建2D/3D混合维度范德华异质结通常能够实现更强的光吸收和光生载流子的分离,从而实现较高的响应度和较快的响应速度,制备出高性能光电探测器。紫外光电探测器在通信、化学分析、军事预警等领域具有重要的应用价值,因此研究人员一直致力于探索制备高性能紫外光电探测器。宽禁带半导体材料不仅在紫外光波段有很高的吸收,而且对可见光和红外光有很好的屏蔽,逐渐成为制备紫外光电探测器件的主体材料。其中,作为第三代半导体材料,氮化镓(GaN)的禁带宽度为3.4 eV,具有良好的耐辐射性、高热导率和化学稳定性,是制备紫外光电探测器的热点材料之一。同时,为了进一步实现日盲紫外的探测,就必须寻找具有更宽带隙的半导体材料。β相氧化镓(β-Ga_2O_3)的禁带宽度为4.9 eV,而且具有较大的光吸收系数、高的化学稳定性和热稳定性,是构建日盲探测器的理想材料。综上所述,本论文分别采用热分解法和磁控溅射-硒化法制备出大面积的二维MoS_2和PtSe_2薄膜,并与三维GaN、β-Ga_2O_3分别构建了混合维度范德华异质结紫外光电探测器,同时对其光电探测性能进行了系统研究,主要研究成果如下:一、利用热分解法在CVD管式炉中成功制备了大面积的二维MoS_2薄膜,并通过改变旋涂参数成功调控了MoS_2薄膜的层数。通过XRD、Raman、AFM、XPS等仪器设备对所制备的薄膜进行了形貌、结构和成分等表征,结果表明成功制备出面积大、质量高、层数可控的二维MoS_2薄膜。二、采用磁控溅射-硒化法,成功制备了大面积的二维PtSe_2薄膜,通过控制溅射Pt薄膜的厚度调控PtSe_2层数。在GaN衬底上原位生长PtSe_2薄膜从而构建PtSe_2/GaN异质结。通过XRD、Raman、AFM、XPS、TEM对所制备的薄膜进行了表征,结果表明:我们制备出了大面积、高质量、层数可控的二维PtSe_2薄膜。三、设计构建了一种基于MoS_2/GaN异质结的紫外光电探测器。该器件在紫外光照下具有显著的光伏效应,因此可以实现自驱动紫外光电探测。该探测器在265 nm、功率为2.4 mW/cm~2的紫外光照射下,可获得高达10~5的电流开关比,当光功率降到2μW/cm~2时,电流开关比也能达到10~3。此外,其响应度和比探测率分别为187 mA/W和2.34×10~133 Jones,线性动态范围约为97.3 dB。较高的开关比、响应度和比探测率保证了器件对微弱光信号的探测能力。在光信号变化频率为100 Hz和5 kHZ时,此探测器的响应速度分别为0.302/3.605 ms和46.4/114.1μs,同时该器件在10 kHz频率范围内,都有较高的重复性和良好的稳定性,表明该器件能够探测快速变化的紫外光信号。四、在GaN衬底上,原位合成了二维PtSe_2薄膜,得到了高质量的PtSe_2/GaN异质结器件。该异质结器件对于265 nm(功率为2.4 mW/cm~2)的深紫外光具有优异的光响应特性,具有显著的光伏特性,能实现自驱动探测,其响应度高达193 mA/W,比探测率能达到3.8×10~(14)Jones,动态响应范围约为155 dB,电流开/关比高达10~8。在零偏压下具有45/102μs的快速响应速度。此外,该器件能极快地响应脉宽为1 ns,频率为1 kHz的脉冲激光信号,光电流的上升时间仅为172ns。以上结果表明PtSe_2/GaN异质结器件在深紫外探测领域有巨大潜力。五、通过采用带隙更宽的β-Ga_2O_3材料,制备了MoS_2/β-Ga_2O_3异质结光电探测器,对于245 nm(功率为20.1μW/cm~2)的入射光,该器件具有明显的光伏效应,能够实现自驱动探测。在零偏压下,得到的响应度为2.05 mA/W,比探测率为1.21×10~111 Jones。此外,该器件的工作波段位于太阳辐射盲区,截止波长为260 nm,对小于260 nm的深紫外光表现出优异的光响应特性。该器件能有效地屏蔽可见光,可见光/紫外光的抑制比高达1.6×10~3。我们所设计的MoS_2/β-Ga_2O_3探测器的性能优于之前报道的β-Ga_2O_3基日盲探测器,表明2D/3D混合维度范德华异质结在深紫外探测领域具有广阔的应用前景。
【学位单位】：郑州大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2019
【中图分类】：TN23;O614.612
【部分图文】：

1图 1.1 不同类型的二维材料[1]二维（2D）纳米材料是一类新兴的纳米材料，它具有片状结构，横通常大于 100 nm 或者达到微米量级，但厚度仅相当于单个或几个原子层自 2004 年 Novoselov 和 Geim 及其同事使用 Scotch 胶带从石墨中成功剥烯开始[2]，二维材料的发展进入高速期。基于二维电子限域这一特殊结构材料大都具有诸多独特的物理、化学性质。石墨烯是二维材料中的典型它是一种厚度达原子层量级的结晶性碳膜，具有不同寻常的特性，如室下超高的载流子迁移率，量子霍尔效应，超高的比表面积，极高的杨氏优异的光学透明度，及优异的热电导率等。石墨烯的研究掀起了人们对其

图 1.2 目前存在的数十种 TMDs 化合物在众多二维材料体系中，具有原子层级厚度，层间范德华力堆叠和表面无化学悬挂键等特性的过渡金属硫属化合物（TMDs）由于具有合适的可调带隙、较高的载流子迁移率，优异的化学稳定性和表面无化学悬挂键等特点，为人们探索新奇的物理现象和内在机制提供了一个理想的研究平台对象。基于以上独特性质，TMDs 超薄晶体的制备引起了科学家们极大的兴趣。 事实上，很早人们就对 TMDs 进行了探索，从 1923 年 Linus Pauling 等人确定 TMDs 结构到 20世纪 60 年代末，已知的 TMDs 大约有 60 种[30]，如图 1.2，其中至少有 40 种 TMDs具有层状结构[31]；1986 年，Joensen 等人首次利用胶带制备出单层 MoS2[85]，获得了其悬浮液；20 世纪 90 年代，随着碳纳米管和富勒烯的发展，Tenne 等人首次制备出了 WS2纳米管和嵌套颗粒[32]，随后合成了 MoS2纳米管和纳米粒子[33]，对无机富勒烯和纳米管领域做出了巨大贡献；2004 年以来，石墨烯研究的迅速发展启发了人们对层状材料制备技术开发，开启了研究 TMDs（特别是超薄TMDs 材料）的新时代。作为典型的层状材料之一，TMDs 在空气中具有良好的

图 1.3 TMDs 材料 2H、1T、1T'相对应的单原子层结构[34]TMDs 是一种化学通式为 MX2的层状化合物，式中 M 元素是 4-10 族的金属，X 是硫族元素。与石墨烯相似，TMDs 具有层状结构，每层 TMD个原子层组成，其中，过渡金属层在两个硫族原子层之间，形成三明治结过弱的范德华作用若干 MX2层结合在一起形成块状晶体。由于过渡金属原位方式不同，TMDs 存在若干不同的结构相，如图 1.3 所示。它们有两个共型：2H 型和 1T 型。不同的结构相对应的原子层的堆叠顺序不同，2H 相对 ABA 堆叠方式，其中硫族原子在不同的原子层占据相同的位置 A，并位直于原子层方向的顶部。1T 相则对应了 ABC 的堆叠方式。TMDs 材料在学上的稳定相是 2H 或 1T 型，实际上，TMDs 材料的晶体结构是由每一层叠方式、以及会降低周期性的畸变决定的，如果周期性的畸变太大（如图示），比如在第 VI 族化合物的 1T 相二聚化中发生，就会形成金属-金属致 1T'相出现，而 1T'相在热力学上是亚稳相。
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本文编号：2859380