钙钛矿量子阱中载流子动力学的研究

发布时间：2020-11-19 11:44

　　 钙钛矿半导体具有较强的光吸收能力、较大的载流子迁移率以及广泛可调节的直接带隙,在光电器件应用方面有着巨大的潜力。钙钛矿量子阱由于其特殊的一维受限结构,拥有较快的载流子复合过程与较强的发光性能,并且由于有机层氨基盐阳离子为疏水材料,钙钛矿量子阱拥有较好的稳定性,在外界环境中能够长时间稳定存在。在光电器件应用中,载流子迁移率与复合过程对器件效率有着非常重要的意义,为了进一步优化钙钛矿量子阱光电器件结构,提高器件效率,本论文利用时间分辨太赫兹光谱技术,对具有不同结构的钙钛矿量子阱薄膜样品进行探测,计算得到了各个样品的载流子迁移率与复合速率,并对其进行对比。首先测量了钙钛矿量子阱薄膜样品的载流子迁移率。通过改变量子阱有机层氨基盐阳离子种类(正丁胺BA、苯乙胺PEA)与无机层层数(n=l,2,3,无穷),合成制备了七种钙钛矿量子阱薄膜样品,分别对其进行太赫兹时域光谱探测,提取出复光致电导率,并对其进行Drude-Smith模型拟合,计算得到各个薄膜样品的载流子迁移率。实验得到三维钙钛矿体材料(MAPbl3,n=无穷)的载流子迁移率约为395 cm2V-1s-1,随着无机层层数减小,钙钛矿量子阱载流子迁移率逐渐减小,无机层层数为1时,有机层阳离子为正丁胺的钙钛矿量子阱薄膜样品载流子迁移率约为126 cm2V-1s-1;同时,对于无机层层数相同的钙钛矿量子阱,有机层阳离子为苯乙胺的薄膜样品载流子迁移率大于有机层阳离子为正丁胺的薄膜样品。载流子迁移率的变化主要与钙钛矿量子阱电子能带结构有关,钙钛矿量子阱中载流子被束缚在势阱内,改变有机层阳离子种类或无机层厚度,都会影响载流子受到限制效应的强弱,从而改变载流子迁移率,量子限制效应越强,载流子迁移率越小。然后探测了钙钛矿量子阱薄膜样品的载流子复合过程。我们对各个薄膜样品进行了皮秒时间分辨与纳秒时间分辨的光泵浦太赫兹检测,得到光致载流子复合过程,并对其进行速率方程拟合,计算得到了各个薄膜样品的光致载流子复合速率。以有机层阳离子为苯乙胺,无机层层数为3的钙钛矿量子阱薄膜样品为例,其单分子复合速率约为0.5×109 s-1,有效双分子复合速率约为2.1×10-9 cm3s-1,有效俄歇复合速率约为0.06×10-27 cm6s-1。对比各个钙钛矿量子阱薄膜样品的载流子复合速率,光致载流子有效双分子复合速率与有效俄歇复合速率有着相似的变化趋势,无机层厚层数n越大,有效双分子复合速率与有效俄歇复合速率越大;对于无机层层数相同的钙钛矿量子阱,有机层阳离子为苯乙胺的薄膜样品光致载流子有效双分子与有效俄歇复合速率大于有机层阳离子为正丁胺的薄膜样品;载流子单分子复合速率与钙钛矿量子阱结构之间没有明显的依赖关系。这一现象主要与钙钛矿量子阱中量子限制效应和激子结合能有关,量子限制效应越强,复合速率越快,激子结合能越小,材料内自由载流子产生效率越大。而载流子单分子复合过程主要为单个电子、空穴被缺陷俘获的过程,单分子复合速率与材料缺陷密度等因素有关。为了进一步提高钙钛矿量子阱光电器件效率,需要对其载流子迁移率与复合过程有更为清晰的认识,本论文对钙钛矿量子阱材料内载流子动力学过程进行了探测,发现了钙钛矿量子阱结构对载流子动力学过程的影响,并对其进行了对比和讨论,为钙钛矿量子阱光电器件的进一步优化提供了实验数据与理论指导。
【学位单位】：南京大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：O471.1
【部分图文】：

优异的光电性质，目前它在太阳能电池、发光二极管、激光器、光探测器以??及光催化等半导体器件领域得到了广泛的关注，并取得不少的研究成果［５－８］。??钙钛矿半导体材料的通式可表示为ＡＢＸ３，其晶体结构如图１．１。正二价??金属阳离子（Ｂ）与相邻的卤素阴离子（Ｘ）结合形成（ＢＸ６）?４＿，结构为正??八面体。正八面体离子团在空间呈简单晶格排布，Ａ离子填充于八面体的空??隙之中。Ａ为有机或金属阳离子，常见的有甲氨基（ＣＨ３ＮＨ３＋，ＭＡ）、甲??脉基（ＣＨ（ＮＨ２）２＋，ＦＡ）和铯离子（Ｃｓ＋）等［９］。??０令臂，〇Ａ??Ｉ?〇Ｂ??！?０—°?Ｘ??０—０－〇??图１．１钙钛矿结构示意图［１０］。??基于钢球模型所带来的约束条件，Ａ离子的空间尺寸对钙钛矿结构有着??很大的影响。用心、分别表示Ａ、Ｂ、Ｘ三种离子的波尔半径，仏＋?／？ｘ??和心＋心即为Ａ－Ｘ和Ｂ－Ｘ的距离

考虑到Ｃ－Ｃ键或Ｃ－Ｎ键的键长约为１．４Ａ，只有由两个或三含氢原子）组成的有机小分子，例如甲氨基离子［１２］，能够满钙钛矿八面体结构中的一部分Ａ离子替换为某些大尺寸的有时，相邻的两个Ｘ离子之间的空间将不足以填充它，此时容１，钙钛矿立方体结构发生严重的扭曲，连续八面体结构的无离子层分隔开，从而形成了钙钛矿量子阱的层状结构。??钛矿量子阱的结构通式为（Ｌ）２（Ａ）ｎ＿１ＢｎＸ３ｎ＋１，其中ｎ为连续两间隔的钙钛矿八面体无机层的层数，对应表示无机层的厚度；盐阳离子，一般为脂肪族或芳香族烷基胺阳离子。钙钛矿量子如图１．２，有机层和无机层相间排列，有机阳离子Ｌ之间通过ＴＩ华力自组装在一起，形成有机分隔层，而有机层与无机层之间连［９．?１１］。??

而无机层金属卤素化合物的介电常数则达到了?６．１［１５］，由于两者介电??常数的差异，有机层和无机层在钙钛矿量子阱结构中分别扮演势垒和势阱的??角色，无机层为势阱，有机层为势垒，如图１．３所示：??＝ｃｗ）?＾?§??§??＼?＼?Ｉ??ｒｉｉｒｕｍ?＾Ｃｏｎｄｕｃｔｉｏｎ?ｂａｎｄ??ｔ??Ｅｔ?Ｅｈｌ??１????—＼＊ａｌｅｎｃｅ?ｂａｎｄ??ｙｒ??图１．３钙钛矿量子阱电子能带结构示意图［１１Ｊ??对于大部分的钙钛矿量子阱材料，作为势垒的有机层不会直接与入射光??发生反应，光学跃迁能主要由无机层势阱的带隙决定。钙钛矿量子阱结构中，??势阱宽度主要由Ｂ和Ｘ离子之间距离决定，势阱深度主要由Ｂ和Ｘ离子的??种类决定，而势垒的宽度和高度则由有机阳离子Ｌ决定。我们可以通过改变??有机阳离子种类改变势垒的高度和宽度，也可以通过改变钙钛矿无机层的成??分和层数来改变势阱的深度和宽度，理论上，只需要选择合适的有机组元和??无机组元就可以组装出任意的钙钛矿量子阱电子能带结构［１６，?１７］。??在钙钛矿量子阱中
【相似文献】

相关期刊论文 前10条

1 罗江财;;半导体超晶格和量子阱结构浅谈[J];半导体光电;1987年01期

2 吴光恒;;超小结构刻蚀量子阱的光学特性[J];发光快报;1987年01期

3 ;消息[J];发光快报;1987年04期

4 孔梅影,孙殿照,梁基本,黄运衡,曾一平;优质量子阱的MBE生长和性能研究[J];固体电子学研究与进展;1988年01期

5 沈学础;半导体超晶格和量子阱中量子态的光谱研究[J];物理学进展;1988年04期

6 徐仲英,葛惟锟;量子阱光学过程的瞬态特性[J];物理;1988年05期

7 陈一民,徐叙瑢;半导体微晶电了激发态的量子尺寸效应[J];发光学报;1988年02期

8 范缇文;多量子阱结构不均匀性的TEM观察[J];半导体学报;1988年02期

9 梁基本,孔梅影,孙殿照,曾一平,黄运衡;分子束外延高质量GaAs-AlGaAs量子阱结构[J];半导体学报;1988年02期

10 徐仲英,许继宗,葛惟锟,郑宝真,T.G.Andersson,Z.G.Chen;InGaAs-GaAs应变量子阱的光学性质[J];半导体学报;1988年06期

相关博士学位论文 前10条

1 吴海燕;氮化物多量子阱结构光电器件性能研究[D];中国科学院大学(中国科学院物理研究所);2018年

2 吴庆丰;含V形坑的Si衬底GaN基单量子阱绿光LED有源区研究[D];南昌大学;2019年

3 齐维靖;准备层及量子阱区生长条件对Si衬底GaN基LED性能影响的研究[D];南昌大学;2018年

4 朱亚丹;界面处理调控InGaN/GaN多量子阱结构光学性能的研究[D];太原理工大学;2018年

5 陶喜霞;高光效硅衬底GaN基黄光发光二极管发光性能研究[D];南昌大学;2018年

6 尚林;GaN基LED不同功能层的MOCVD生长及其性能研究[D];太原理工大学;2016年

7 宫箭;双势垒抛物量子阱结构中的电子隧穿[D];内蒙古大学;2005年

8 金华;ZnTe基和ZnSe基复合结构的光学性质[D];中国科学院研究生院（长春光学精密机械与物理研究所）;2005年

9 王志平;抛物量子阱中的类氢杂质态和激子[D];内蒙古大学;2005年

10 徐枝新;耦合量子阱能级特性与结构优化的研究[D];浙江大学;2006年

相关硕士学位论文 前10条

1 陈鸿飞;钙钛矿量子阱中载流子动力学的研究[D];南京大学;2019年

2 杨哲;低维系统中的集体激发谱的研究[D];长沙理工大学;2017年

3 马淑芳;GaAs/AlGaAs耦合双抛物量子阱中电子子带跃迁光吸收[D];内蒙古大学;2018年

4 智民;GaAs/AlGaAs量子阱生长及结构性质研究[D];长春理工大学;2018年

5 刘燕玲;Si/Si_(1-x)Ge_x量子阱APD增强红外吸收的研究[D];哈尔滨工业大学;2018年

6 刘亚莹;InGaN/AlGaInN量子阱发光特性的研究[D];南京大学;2018年

7 王月;含耦合量子阱应变可调微管的研究[D];上海师范大学;2018年

8 李晶晶;张应变GaInP量子阱激光器外延材料特性分析[D];西安理工大学;2018年

9 李群;缓冲层对量子阱二能级系统中电子子带间跃迁光吸收的影响[D];内蒙古大学;2017年

10 赵德威;有机多层量子阱结构的发光特性研究[D];北京交通大学;2007年

本文编号：2889991