改性石墨相氮化碳及其复合物的光催化性能研究

发布时间：2017-04-10 13:13

  本文关键词：改性石墨相氮化碳及其复合物的光催化性能研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：石墨相氮化碳(g-C3N4)作为一种新型二维半导体光催化材料,因其优异的物理特性和化学稳定性,丰富的原材料来源和低廉的价格,易于修饰,合适的能带结构等优势,在光催化分解水制氢和光催化降解有机污染物领域具有巨大的研究和应用价值。本论文通过工艺优化制备出具有设计形貌的g-C3N4,进而对其进行掺杂改性和复合,合成出具有优良光催化活性的催化材料,为g-C3N4复合化研究和拓宽其应用领域提供重要参考。本文的主要研究工作包括:采用Li Cl和KCl作为加热介质,煅烧巴比妥酸和二氰二胺的混合前驱体,合成出具有二维片层形貌的碳掺杂g-C3N4(mg-CN)。实验证明制备出的产物为具有(C3N4)x-(C7N7)y结构单元的碳氮化合物,且产物存在明显的层状结构。样品与g-C3N4存在类似的物相结构和官能团,UV-vis光谱呈现出明显的红移,且可见光吸收能力明显提高。通过离子热共聚法合成的mg-CN,显著提升其比表面积。荧光光谱显示离子热共聚法制备出的mg-CN,其荧光强度明显低于原始g-C3N4,表明mg-CN的电子空穴复合率低于原始g-C3N4。当巴比妥酸的量为0.52 g,二氰二胺为2.0 g时,制备出的样品具有最佳的光催化活性,90分钟内将催化效率从41.5%提升到83.8%。循环降解实验也说明了制备的光催化剂在4次循环实验后仍具有较高的降解率。以上述方法制备出的mg-CN与Bi OBr通过水浴化学原位生长法,成功制备出mg-CN/Bi OBr复合光催化剂。实验发现,mg-CN/Bi OBr的显微结构为Bi OBr为基底,mg-CN附着在Bi OBr片层上,复合物包含g-C3N4和Bi OBr的主要官能团。随着mg-CN的含量增加,催化剂的BET比表面积随之增大,复合光催化剂的可见光吸收能力随mg-CN含量的增加而增强。对所有样品在可见光下降解Rh B的实验显示,30 wt.%,50 wt.%和70 wt.%mg-CN/Bi OBr三个样品均能在6分钟内有效降解污染物,但是50 wt.%mg-CN/Bi OBr具有最佳动力学系数,说明mg-CN与Bi OBr在质量比为1:1时存在最大相互协同作用。复合光催化剂同时具有良好的稳定性和重复回收利用性。通过PL和光电流测试证明了通过将两种半导体进行复合后,其光生电子-空穴对的复合率明显降低。以酵母菌为模板,通过简单的培养酵母菌与二氰二胺并混合煅烧,制备出具有球状形貌的g-C3N4。XRD衍射分析发现产物具有同g-C3N4相同的晶型;对样品的形貌观察发现,以酵母菌为模板制备的样品具有少量的球状颗粒和球形孔洞;样品的FTIR光谱显示通过模板煅烧出来的样品与g-C3N4具有相同的官能团结构,且出现多余的有机物官能团吸收峰;样品的Uv-vis曲线显示,通过模板法煅烧出来的样品具有更强的可见光吸收能力,且样品的光吸收边界也随酵母菌的比重增加而增大。但是,模板也同时损害了g-C3N4的半导体特征,不利于其在光催化领域的应用。对样品的BET比表面积测试发现,模板法煅烧出来的样品其比表面积并没有增大,反而有所减少。样品的荧光光谱显示,通过模板法煅烧出来的样品其荧光强度明显低于g-C3N4。样品在可见光下催化降解Rh B实验结果显示,使用酵母菌作为模板制备出的样品并没有增加其催化活性。
【关键词】：氮化碳 模板法 溴氧化铋 复合物 光催化
【学位授予单位】：江苏大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TN304.2
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 第一章 绪论11-30
• 1.1 光催化半导体材料研究背景11-12
• 1.2 g-C_3N_4概述12-18
• 1.2.1 g-C_3N_4的结构12-13
• 1.2.2 g-C_3N_4光催化剂的制备13-16
• 1.2.3 g-C_3N_4的光催化原理16-18
• 1.3 g-C_3N_4光催化材料的改性方法18-27
• 1.3.1 半导体复合18-20
• 1.3.2 元素掺杂20-23
• 1.3.3 半导体表面贵金属沉积23-24
• 1.3.4 半导体的形貌控制24-27
• 1.4 本文的提出及主要研究内容和意义、方法27-30
• 第二章 材料制备与检测30-36
• 2.1 实验药品与设备30-31
• 2.1.1 实验设备30-31
• 2.1.2 实验药品31
• 2.2 样品的制备过程31-33
• 2.2.1 巴比妥酸与二氰二胺共聚合成改性g-C_3N_431-32
• 2.2.2 mg-CN/BiOBr复合光催化剂的制备32-33
• 2.2.3 以酵母菌为模板制备具有球状形貌的g-C_3N_433
• 2.3 测试与表征33-34
• 2.4 光催化性能测试34-36
• 2.4.1 光催化反应34-35
• 2.4.2 光催化剂稳定性测试35-36
• 第三章 离子热法煅烧巴比妥酸与二氰二胺共聚合成改性g-C_3N_4及其光催化性能36-47
• 3.1 形貌及结构表征36-40
• 3.1.1 样品的XRD图片分析36-37
• 3.1.2 样品的SEM图片分析37-38
• 3.1.3 样品的TEM图片分析38-39
• 3.1.4 样品的红外光谱分析39-40
• 3.2 样品的性能表征40-46
• 3.2.1 样品的紫外可见漫反射光谱分析40-41
• 3.2.2 样品的比表面积测试分析41-42
• 3.2.3 样品的元素分析42
• 3.2.4 样品的光催化性能测试42-44
• 3.2.5 样品的荧光光谱分析44-45
• 3.2.6 样品的循环降解能力分析45-46
• 3.3 本章小结46-47
• 第四章 改性g-C_3N_4/BiOBr复合物的制备及其在可见光下催化降解罗丹明B性能研究47-57
• 4.1 结构及形貌分析47-50
• 4.1.1 样品的XRD衍射图片分析47-48
• 4.1.2 样品的SEM和TEM图片分析48-49
• 4.1.3 样品的红外光谱分析49-50
• 4.2 样品的性能表征50-56
• 4.2.1 样品的紫外可见漫反射光谱分析50-51
• 4.2.2 样品的N_2吸附曲线分析51-53
• 4.2.3 样品的催化活性测试53-54
• 4.2.4 样品的循环降解稳定性测试54-55
• 4.2.5 样品的光电性能测试55-56
• 4.3 本章小结56-57
• 第五章 以酵母菌为模板制备具有生物遗态的g-C_3N_4及其光催化性能57-66
• 5.1 样品的结构和形貌表征57-61
• 5.1.1 样品的XRD衍射图片分析57-58
• 5.1.2 样品的SEM和TEM图片分析58-60
• 5.1.3 样品的红外光谱分析60-61
• 5.2 样品的性能表征61-64
• 5.2.1 样品的紫外可见漫反射光谱分析61-62
• 5.2.2 样品的比表面积测试分析62
• 5.2.3 样品的荧光光谱分析62-63
• 5.2.4 样品的光催化活性测试63-64
• 5.3 本章小结64-66
• 第六章 结论与展望66-68
• 参考文献68-78
• 致谢78-79
• 攻读学位期间的学术研究成果79

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