人工回灌条件下地下水中天然胶体与Fe的相互作用机制及其模拟预测

发布时间：2019-11-24 15:53

【摘要】：目前人工回灌补给含水层技术虽然越发成熟,但是人工回灌条件下胶体与微量元素相互作用机制仍然不十分清楚。在以往有关微量元素的研究中,胶体的作用往往被忽略。因此,研究对人体健康有重要影响的微量元素Fe和天然胶体在含水层中的相互作用机制,对保证地下水安全尤为重要,尤其是以地下水作为饮用水的地区。本次研究以二氧化硅胶体和腐殖酸(HA)胶体分别代表天然条件下的无机和有机胶体,以Fe为代表性微量元素,通过室内实验模拟回灌条件下的不同胶体类型(二氧化硅和HA胶体)、不同介质(玻璃珠、石英砂和砂)、不同离子强度(IS)、不同离子价态、和不同水动力条件下Fe的吸附、迁移和滞留。结合室内实验数据,使用Comsol Multiphysics模拟平台,对各个实验条件下Fe的迁移过程进行了量化模拟和预测。本论文的主要结论如下:(1)“Fe-天然胶体”共存条件下的理化性质不同胶体类型对“Fe-天然胶体”共存条件下流体动力学直径的影响程度不同。二氧化硅胶体对“Fe-二氧化硅胶体”的流体动力学直径影响不大,流体动力学直径在100nm范围,不同浓度二氧化硅胶体浓度条件下粒径相差6nm。HA胶体的加入对“Fe-HA胶体”的流体动力学直径影响较大,流体动力学直径在1000nm范围。随着IS的增加“Fe-天然胶体”的流体动力学直径逐渐增大。二价阳离子Ca2+对“Fe-天然胶体”体系的流体动力学直径增大的影响大于一价阳离子Na+。此外,不同胶体类型对“Fe-天然胶体”共存条件下悬浮液电势电位的影响程度也不同。随着二氧化硅胶体浓度的增大,“Fe-二氧化硅胶体”悬浮液的ζ电势总体上呈现下降趋势。随着HA胶体浓度的增大,“Fe-HA胶体”悬浮液的ζ电势负值增大。以上悬浮液电势均处在±30m V范围内,因此都处于不稳定状态。在“Fe-二氧化硅胶体”悬浮液中当存在一价阳离子钠时,随着IS的升高ζ电势逐渐降低,从而趋于不稳定状态。当存在二价阳离子时随着IS的升高ζ电势逐渐升高。“Fe-HA胶体”悬浮液的ζ电势负值随着IS的增大而减小。对悬浮液ζ电势影响从大到小依次为HA胶体、Fe和二氧化硅胶体。正是由于不同条件下的“Fe-天然胶体”流体动力学直径和电势电位的变化,才导致其迁移转化过程复杂化。(2)“Fe-天然胶体”共存条件下的吸附规律“Fe-二氧化硅胶体”共存体系中,二氧化硅胶体通过占据介质表面的吸附位点阻碍了介质对Fe的吸附,相对于无二氧化硅胶体的情况,可减少3%的Fe吸附。玻璃珠和石英砂吸附Fe的能力相当,砂对Fe的吸附能力最强,在无胶体条件下吸附可达63.05%。在无胶体和加入胶体两种条件下,玻璃珠介质对Fe的吸附均会随着IS的增大而增大。“Fe-HA胶体”共存体系中,HA胶体的作用机制与二氧化硅胶体有所不同。HA胶体的加入充当了共存体系中的吸附位点,其促进了介质对Fe的吸附。在本次实验的三种介质中,砂对Fe的吸附能力最强,可达87%。当加入HA胶体后介质对Fe的吸附能力均明显增强。(3)“Fe-天然胶体”共存条件下的迁移规律“Fe-二氧化硅胶体”共存体系中,二氧化硅胶体同样通过占据介质表面的吸附位点从而促进Fe的迁移。在没有胶体和加入二氧化硅胶体两种条件下,Fe在介质中的迁移能力从强到弱依次为:玻璃珠、石英砂和砂。二氧化硅胶体在石英砂介质中对Fe峰值浓度的促进最明显,可达25%。随着IS增大和流速减小,Fe的迁移能力明显变弱。IS=0.05M(Ca Cl2),流出液中出现了直径较大的结合态“Fe-二氧化硅胶体”,表明结合态的“Fe-二氧化硅胶体”可在多孔介质中迁移出来。“Fe-HA胶体”共存体系中,HA胶体通过吸附在固相介质表面增加介质表面的吸附位点阻碍Fe的迁移,HA胶体的加入可使Fe的峰值下降超过70%。砂介质中,Fe的滞留现象最明显,Fe在砂介质中的沉积速率系数高达10-2s-1。随着随着IS升高和流速增大,Fe的迁移能力增强。高IS,特别是二价阳离子条件下,阳离子会吸附在HA胶体表面,从而减少Fe的吸附,促进Fe的迁移。IS=0.05M(Ca Cl2),HA胶体存在情况下,“Fe-HA胶体”在迁移过程中被介质吸附,流出液中的Fe均为直径较小未与HA吸附的Fe。(4)“Fe-天然胶体”共迁移数值模拟在无胶体和加入胶体的情况下模拟Fe穿透曲线结果和实验穿透曲线结果均吻合较好。Fe自身迁移和“Fe-二氧化硅胶体”共存时沉积速率系数(1.5×10-3s-1)较小,“Fe-HA胶体”共迁移时沉积速率系数较大,在砂介质中“Fe-HA胶体”共迁移时的沉积速率系数可达4×10-2s-1。
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：P641.25

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本文编号：2565511