氯和氮在地球内部热液流体中的赋存形式

发布时间：2020-05-13 19:06

【摘要】：热液流体在地球内部的物质和能量循环过程中发挥了关键介质的作用,而且与地球大气和海洋的形成和演化密切相关。挥发性元素倾向于富集在热液流体中,它们在流体中的赋存形式对于它们在流体与共存物相(如矿物或硅酸盐熔体)之间的分配以及同位素分馏都有重要影响。本文以水热金刚石压腔模拟高温高压环境,配合原位测量方法,实验考察了(1)KCl在流体中的电离行为;和(2)N2与NH3之间的相互转化,在此基础上探究了 Cl和N在热液流体中的赋存形式,其结果如下:(1)氯的赋存形式是通过获得KCl水溶液的电离常数来制约其在高温高下的存在形式,其电离常数是通过测量KCl溶液的电导率计算得出。本文以水热金刚石压腔作为电导池和样品池,配合阻抗分析仪原位测量,开创了一种新型的方法来测量热液流体在高压下的电导率,其相比传统方法的温压上限(800℃,0.4 GPa),此方法可以大大扩展实验的压力值。我们初步实验的结果测量至600℃,0.8GPa,并对比传统方法的实验结果,发现和此方法有很好的一致性,且此方法有潜力扩展到更大的温压范围。实验发现对于0.1 mol/kg的KCl溶液其电导率可以达到几个S/m,随着实验温度升高,KCl溶液的电离常数越来越小,即流体中Cl的越来越倾向以KCl分子的形式存在。(2)氮的赋存形式的研究开展是以水热金刚石压腔配合拉曼光谱原位测量高温高压下热液流体中的N种型。以NH2OH溶液作为初始物的实验中,升温时NH2OH会迅速分解产生等摩尔量的N2和NH3,拉曼光谱测量证实了 N2和NH3是流体中仅可探测到的N种型;当加入Pt粉作为催化剂后,发现随着温度升高,NH3会向N2转化,在高温下可以检测到H2峰。计算此反应的平衡常数并与淬火实验和模型计算结果相比较,发现淬火实验的结果可能无法真实反映实验平衡条件下的N种型。对于盐酸羟胺溶液作为初始物的实验中,拉曼光谱仅可检测到N2峰,而NH3峰消失,推测高温下发生了 NH4+向N2转化,但有关结果需要进一步探究。
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第２章高温高压实验和原位测量技术逦逡逑金刚石压腔有多种结构和类型。但都主要由三部分组成：金刚石对顶砧（两逡逑个金刚石对压面称为砧面）、支撑导向装置和垫片。从结构上看，其具有以下功逡逑能：逡逑（１）支撑金刚石对顶砧滑动块体部件；逡逑（２）金刚石对顶砧和对准的调整机构；逡逑（３）加压装置。逡逑以我们实验中使用的为中国科学技术大学壳幔物质与环境重点实验室的逡逑Ｂａｓｓｅｔｔ型水热金刚石压腔为例来说明其结构和原理（Ｂａｓｓｅｔｔ邋ｅｔａｌ．，１９９４）。逡逑

压标相比具有很强的优势，因为其他矿物可能会发生相转变或者高温下溶解。逡逑对于测定高压下热液流体电导率实验的金刚石装置，，我们改良了原有的逡逑Ｂａｓｓｅｔｔ型金刚石压腔。如图３。逡逑１２逡逑
【学位授予单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：P595

【参考文献】

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本文编号：2662405