用于地球化学微量元素分析的TOF-SIMS的研制

发布时间：2020-10-31 23:22

【摘要】：地球化学微量元素微区原位分析方法在地球化学和宇宙化学研究中发挥着重要的作用,是揭示成矿物质来源、成矿条件及矿床成因等方面有效的技术手段,也是研究月球和行星物质组成的重要方法。随着地球科学研究的深入,要求对较为稀少的样品结构和化学成分的解析进一步精细化。目前地球化学微量元素分析方法主要包括ID-TIMS、LA-ICP-MS和磁SIMS法,前两者属于破坏性-半破坏性方法,后者随着分析对象的增加,样品消耗量也随之增大而成为半破坏性方法,因此目前微量元素分析方法无法满足对珍贵/复杂微小样品微区原位分析的需求。飞行时间二次离子质谱技术是最有效的表面分析技术之一,无需对样品进行化学处理,能够实现对样品表面无损伤、高灵敏度的微区原位分析,并且能够单次测量获得几乎全部同位素信息,仅消耗比传统方法低1-5个数量级的样品,非常适用于对地球,特别是对宇宙样品/复杂样品的微量元素微区原位分析。本文针对地球科学微区原位SIMS分析发展的新需求,以及目前地球化学微量元素微区原位分析手段的局限性,提出了用于地球化学微量元素分析的TOFSIMS的总体设计方案,研制了离子源和一次离子光学系统、高分辨TOF质量分析器、中性粒子飞秒激光后电离系统等核心部件。基于上述基础,成功研制了用于地球化学微量元素分析的新的TOF-SIMS仪器(目前尚无这种仪器研制的相关报道)。该仪器性能指标如下:质量分辨率R=21720(FWHM)(m/z=228)空间分辨率:5μm质量范围:1-350 amu质量精度:优于100 ppm长期质量稳定度:优于10 ppm检测限:优于0.2 ppm稀土元素(NIST610)分析精度:优于10%采用研制的TOF-SIMS建立了锆石稀土元素和Ti元素分析方法,实现了对锆石稀土元素和Ti元素含量的准确测量。开展了TOF-SIMS锆石稀土元素以及Ti元素的应用研究,获得了TEMORA 2球粒陨石归一化稀土元素配分模式和锆石Ti温度计。结果表明,研制的TOF-SIMS实现了地质样品近乎无损的高空间分辨率、高灵敏度的微区原位分析,满足地球化学微量元素微区原位分析的需求,为珍贵样品/复杂样品分析提供了新的技术手段。TOF-SIMS和核心部件的研制,填补了该领域仪器和部分核心部件研制的空白,为自主研制TOF-SIMS奠定了理论基础和技术基础。
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O657.63;P595
【图文】：

吉林大学博士学位论文较大半径的磁场和静电分析器，实现了较高的二次离子传焦实现了高质量分辨率，实现了同时获得高灵敏度和高质其质量分辨率高达 5000（1%峰高），解决了大部分分子题，也解决了锆石颗粒溶液法定年时，因锆石晶体结构和到错误的年龄的问题[12, 13]，实现了几十到几微米矿物微区微量元素高灵敏度分析。

3（c）图 1.3 地质样品及宇宙样品图（a）地球上最古老锆石，（b）月岩，（c）隼鸟号带回小行星带样品目前国际上常见的地球化学微量元素分析技术包括：矿物颗粒同位素溶液稀释法（ID-TIMS）、激光剥蚀等离子质谱法（LA-ICP-MS）和二次离子磁质谱法（SHRIMP II 和 IMS1280 等）。其中 ID-TIMS 方法精度最高，但需要对矿物进行化学溶解，对样品是破坏性的，而且其无法获取同一颗粒内不同构造域的信息；LA-ICP-MS 方法是微区分析方法，但其剥蚀深度较深，对样品是半破坏性的；二次离子磁质谱法相比以上两种方法，剥蚀深度较浅，基本是原位非破坏性分析，

图 1.4 TOF-SIMS 原理图（引自 ION-TOF）辉等 (1996)采用 TOF-SIMS 分析了难挥发的杂环新化合物咪三种衍生物，支持了对该新化合物的鉴定[59]。梁汉东等 (S 分析了乙硫醇与金的表面相互作用，首次在质谱中再现了硫装过程[60]。王光普 (2005)采用 TOF-SIMS 进行了航天器污染实验研究表明，TOF-SIMS 具有高的灵敏度和全谱并行分析能本领和高质量精确度，高的横向分辨本领，有效地检测了极微并通过指纹鉴定判断来源，同时通过污染物各种成分面和层污染物的形成过程，证明 TOF-SIMS 是一种强有力的航天器污1]。李红等 (2010)采用 TOF-SIMS 对通用型大气污染物采集仪细粒子与粗粒子的表面无机组分进行了比较分析，表明细粒子次形成的亲水化合物，从而影响大气行为，而粗粒子表面存
【参考文献】

中国期刊全文数据库 前10条

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本文编号：2864660