第一性原理研究碳酸盐矿物与含铝矿物的弹性及其对地幔物质循环的意义
发布时间：2021-04-02 15:13
随着计算机技术的进步,材料的计算和设计已经发展成为一个新兴的研究分支。基于第一性原理的计算矿物物理学也在计算机技术的推动下取得了巨大的进展。基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理计算是解决量子力学基本方程的重要途径之一。密度泛函理论是研究电子结构（基态）的精确理论,使我们能够将相互作用的多电子问题简化为单电子问题。因此基于密度泛函理论,我们可以对多电子系统的哈密顿量进行有效和定量的计算。此外密度泛函理论也是凝聚态物理学,计算物理学和计算化学甚至地球科学中最流行和最通用的方法。比如在地球科学中,我们能够使用基于密度泛函理论的第一性原理计算出矿物的状态方程（EoS）,热力学以及矿物的弹性常数等一系列的物性。地球内部的物质循环是一个复杂问题,它对地球的结构、性质、演化有着重要的影响。获取地球内部重要构成矿物在高温高压下的弹性性质是解读地球内部结构和物质组成的重要手段。为提高对地球内部物质循环的理解,本文对地幔物质循环中的碳酸盐和含铝矿物的热力学、弹性和波速等性质进行了研究。其中我们对碳酸盐矿物的研究起源于孙卫东研究员等人提出由于金刚石在660公里附近的上部比橄榄岩熔体密度大,在660公里附近...
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：138 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．１菱镁矿的ＰＴ相图，引自Ｓｏｌｏｐｏｖａ?ｅｔａ］．?（２０１５）
释放出来的大多数亚铁都可以进入林伍德石中，而只有一小部分三价铁可以放入??镁铁榴石中。布里基曼石可以具有０．６或更高的Ｆｅ３＋／Ｔｏｔａｌ?Ｆｅ的比率（Ｆｒｏｓｔ?ｅｔ?ａｌ．，??２００４），而镁铁榴石的铁含量不到４０％（图１．２Ｂ）（Ｒｏｈｒｂａｃｈｅｔａｌ．，?２００７）。因此，一??旦布里基曼石分解，大量的三价铁将被释放。因此，布里基曼石分解过程中释放??的三价铁可将金刚石氧化成二氧化碳。菱铁矿通过ＦｅＯ与（：０２反应形成，菱镁??矿通过ＭｇＯ与Ｃ０２反应形成。被下行板块驱逐出的下地幔的物质将至少３００公??里至８００公里深度地区的地幔氧化，并且这可以保持在一个相对平衡状态。这些??富含碳酸盐的地幔区域可能是地幔柱或者金伯利岩中碳酸盐的主要供应者。这能??够解释Ｏｆｆｉ相对于ＭＯＲＢ系统地更高的碳含量和氧逸度。??前面提出的一层碳酸盐层如果存在必然会在过渡带底部留下痕迹，给上地幔??和下地幔交界处附近的密度和波速等带来一定的影响。本文使用Ｗｕ?ａｎｄ??Ｗｅｎｔｚｃｏｖｉｔｃｈ?（２０１１）发展的第一性原理计算弹性的方法，计算得到了地幔中主要??碳酸盐成分的菱镁矿在高温高压下的弹性，进而可以得到菱镁矿在地幔温压下的??波速和密度。同时利用菱铁矿和菱镁矿的波速、密度具有相似的对压强、温度的??依赖关系，这样就有了主要碳酸盐在地幔温压下的波速和密度数据。本文将计算??的结果与主要的地幔矿物进行了比较
图２．１?ＫＳ自洽场计算过程??所谓自洽场（Ｓｅｌｆ－?Ｃｏｎｓｉｓｔｅｎｔ?Ｆｉｅｌｄ，?ＳＣＦ）计算就是基于上述性质，为了求解??Ｋｏｈｎ－Ｓｈａｍ方程，首先选取一个初始的试探波函数奶（／），得出相应的电子密度??分布函数，然后根据这个试探电子密度计算Ｈａｒｔｒｅｅ势能和交换关联势能。代入??到Ｋｏｈｎ－Ｓｈａｍ方程中求解哈密顿矩阵，计算完以后得到一个新的电子密度，将??这个计算新得到的电子密度与原来的电子密度相比较，如果自洽（相同），即得??到基态电子密度，进一步用其计算体系的总能。但一般情况下是不自洽的，这时??候就产生一个新的电子密度，这个电子密度用原来试探电子密度和新计算出来的??电子密度的平均值或者别的组合形式给出一个新的电子密度再进行计算，这样可??以加快收敛。如此反复不断迭代直到达到指定的自洽收敛标准为止。最终计算成??功，这个自洽迭代过程会给出方程的一个自洽解，进而计算体系的总能以及其他??需要的各种物理性质，最终输出计算结果。具体的ＫＳ自洽场计算过程可见流程??图?２．１。??
【参考文献】：
期刊论文
[1]近十年我国在地球内部物质高压物性实验研究方面的主要进展[J]. 刘曦,代立东,邓力维,范大伟,刘琼,倪怀玮,孙樯,巫翔,杨晓志,翟双猛,张宝华,张莉,李和平. 高压物理学报. 2017(06)
[2]俯冲带深部碳循环:问题与探讨[J]. 张立飞,陶仁彪,朱建江. 矿物岩石地球化学通报. 2017(02)
[3]Deep carbon cycles constrained by a large-scale mantle Mg isotope anomaly in eastern China[J]. Shu-Guang Li,Wei Yang,Shan Ke,Xunan Meng,Hengci Tian,Lijuan Xu,Yongsheng He,Jian Huang,Xuan-Ce Wang,Qunke Xia,Weidong Sun,Xiaoyong Yang,Zhong-Yuan Ren,Haiquan Wei,Yongsheng Liu,Fancong Meng,Jun Yan. National Science Review. 2017(01)
[4]材料基因组技术前沿进展[J]. 向勇,闫宗楷,朱焱麟,张晓琨. 电子科技大学学报. 2016(04)
[5]矿物高温高压下弹性的第一性原理计算研究进展[J]. 吴忠庆,王文忠. 中国科学:地球科学. 2016(05)
[6]深部碳循环的Mg同位素示踪[J]. 李曙光. 地学前缘. 2015(05)
[7]材料基因组计划简介[J]. 赵继成. 自然杂志. 2014(02)
[8]深部碳循环及同位素示踪:回顾与展望[J]. 张洪铭,李曙光. 中国科学:地球科学. 2012(10)
[9]超低速区研究进展与展望[J]. 倪四道. 中国科学技术大学学报. 2007(08)
本文编号：3115490
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：138 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．１菱镁矿的ＰＴ相图，引自Ｓｏｌｏｐｏｖａ?ｅｔａ］．?（２０１５）
释放出来的大多数亚铁都可以进入林伍德石中，而只有一小部分三价铁可以放入??镁铁榴石中。布里基曼石可以具有０．６或更高的Ｆｅ３＋／Ｔｏｔａｌ?Ｆｅ的比率（Ｆｒｏｓｔ?ｅｔ?ａｌ．，??２００４），而镁铁榴石的铁含量不到４０％（图１．２Ｂ）（Ｒｏｈｒｂａｃｈｅｔａｌ．，?２００７）。因此，一??旦布里基曼石分解，大量的三价铁将被释放。因此，布里基曼石分解过程中释放??的三价铁可将金刚石氧化成二氧化碳。菱铁矿通过ＦｅＯ与（：０２反应形成，菱镁??矿通过ＭｇＯ与Ｃ０２反应形成。被下行板块驱逐出的下地幔的物质将至少３００公??里至８００公里深度地区的地幔氧化，并且这可以保持在一个相对平衡状态。这些??富含碳酸盐的地幔区域可能是地幔柱或者金伯利岩中碳酸盐的主要供应者。这能??够解释Ｏｆｆｉ相对于ＭＯＲＢ系统地更高的碳含量和氧逸度。??前面提出的一层碳酸盐层如果存在必然会在过渡带底部留下痕迹，给上地幔??和下地幔交界处附近的密度和波速等带来一定的影响。本文使用Ｗｕ?ａｎｄ??Ｗｅｎｔｚｃｏｖｉｔｃｈ?（２０１１）发展的第一性原理计算弹性的方法，计算得到了地幔中主要??碳酸盐成分的菱镁矿在高温高压下的弹性，进而可以得到菱镁矿在地幔温压下的??波速和密度。同时利用菱铁矿和菱镁矿的波速、密度具有相似的对压强、温度的??依赖关系，这样就有了主要碳酸盐在地幔温压下的波速和密度数据。本文将计算??的结果与主要的地幔矿物进行了比较
图２．１?ＫＳ自洽场计算过程??所谓自洽场（Ｓｅｌｆ－?Ｃｏｎｓｉｓｔｅｎｔ?Ｆｉｅｌｄ，?ＳＣＦ）计算就是基于上述性质，为了求解??Ｋｏｈｎ－Ｓｈａｍ方程，首先选取一个初始的试探波函数奶（／），得出相应的电子密度??分布函数，然后根据这个试探电子密度计算Ｈａｒｔｒｅｅ势能和交换关联势能。代入??到Ｋｏｈｎ－Ｓｈａｍ方程中求解哈密顿矩阵，计算完以后得到一个新的电子密度，将??这个计算新得到的电子密度与原来的电子密度相比较，如果自洽（相同），即得??到基态电子密度，进一步用其计算体系的总能。但一般情况下是不自洽的，这时??候就产生一个新的电子密度，这个电子密度用原来试探电子密度和新计算出来的??电子密度的平均值或者别的组合形式给出一个新的电子密度再进行计算，这样可??以加快收敛。如此反复不断迭代直到达到指定的自洽收敛标准为止。最终计算成??功，这个自洽迭代过程会给出方程的一个自洽解，进而计算体系的总能以及其他??需要的各种物理性质，最终输出计算结果。具体的ＫＳ自洽场计算过程可见流程??图?２．１。??
【参考文献】：
期刊论文
[1]近十年我国在地球内部物质高压物性实验研究方面的主要进展[J]. 刘曦,代立东,邓力维,范大伟,刘琼,倪怀玮,孙樯,巫翔,杨晓志,翟双猛,张宝华,张莉,李和平. 高压物理学报. 2017(06)
[2]俯冲带深部碳循环:问题与探讨[J]. 张立飞,陶仁彪,朱建江. 矿物岩石地球化学通报. 2017(02)
[3]Deep carbon cycles constrained by a large-scale mantle Mg isotope anomaly in eastern China[J]. Shu-Guang Li,Wei Yang,Shan Ke,Xunan Meng,Hengci Tian,Lijuan Xu,Yongsheng He,Jian Huang,Xuan-Ce Wang,Qunke Xia,Weidong Sun,Xiaoyong Yang,Zhong-Yuan Ren,Haiquan Wei,Yongsheng Liu,Fancong Meng,Jun Yan. National Science Review. 2017(01)
[4]材料基因组技术前沿进展[J]. 向勇,闫宗楷,朱焱麟,张晓琨. 电子科技大学学报. 2016(04)
[5]矿物高温高压下弹性的第一性原理计算研究进展[J]. 吴忠庆,王文忠. 中国科学:地球科学. 2016(05)
[6]深部碳循环的Mg同位素示踪[J]. 李曙光. 地学前缘. 2015(05)
[7]材料基因组计划简介[J]. 赵继成. 自然杂志. 2014(02)
[8]深部碳循环及同位素示踪:回顾与展望[J]. 张洪铭,李曙光. 中国科学:地球科学. 2012(10)
[9]超低速区研究进展与展望[J]. 倪四道. 中国科学技术大学学报. 2007(08)
本文编号：3115490
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