双金属改性分子筛催化剂在柴油机NH

发布时间：2016-12-22 01:02

  本文关键词：SCR系统降低柴油机NO_x排放的试验研究，由笔耕文化传播整理发布。

《天津大学》 2012年

双金属改性分子筛催化剂在柴油机NH_3‐SCR反应中的协同效应研究

王坤鹏  

【摘要】：随着柴油车产量和保有量的飞速增长以及排放法规日益严格,NOx排放控制技术受到了国内外地广泛重视,其中SCR技术是目前公认最有价值的柴油机NOx净化技术之一,而研究开发环境友好且高效的专用催化剂则是车用SCR技术领域的核心工作。本文采用离子交换法制备了CuZr/ZSM-5和MnZr/ZSM-5双金属改性分子筛型催化剂,并开展了Zr负载量对双金属改性分子筛型催化剂性能及理化特性影响规律及双金属间协同效应机理的研究工作。主要得到以下结论: (1)双金属改性分子筛型催化剂的SCR催化活性实验结果表明:掺杂Zr后,双金属改性催化剂的NH_3-SCR反应活性有所提高,活性窗口向低温方向移动,CuZr/ZSM-5催化剂与Cu/ZSM-5催化剂相比,T_(50)和T_(90)下降10℃左右,而MnZr/ZSM-5催化剂与Mn/ZSM-5催化剂相比,T_(50)和T_(90)下降了40～50℃。 (2)双金属改性催化剂的微观结构和理化特性表征结果表明:Zr的掺杂促进了锰氧化物在催化剂表面的分散,并且抑制了氧化锰的结晶,所以活性金属氧化物能更好的分布于ZSM-5粉体上;当Zr加入后,金属离子之间发生了强烈的相互作用,导致活性金属氧化物在催化剂表面富集,提高了单位面积上的活性位; Zr的加入使得金属氧化物的还原峰向低温方向移动,并且有强烈的氢气消耗峰出现,表明Zr的适量掺杂可以有效改善金属改性分子筛催化剂的低温催化性能。 (3)双金属分子筛型催化剂CuZr/ZSM-5和MnZr/ZSM-5在NH_3-SCR反应中一般会经过以下反应历程:(ⅰ)Mn~(3+)/Cu~+首先被氧气氧化为Mn~(4+)/Cu~(2+);(ⅱ)反应气中的氧气紧接着与NO反应生成中间产物并以硝酸盐或者亚硝酸盐(Mn~(4+)-N_xO_y/Cu~(2+)-N_xO_y)的形式存在; (ⅲ)生成的中间产物很不稳定,可以与气氛中的NH_3发生反应,生成N2和H_2O,从而将Mn~(4+)/Cu~(2+)再还原为Mn~(3+)/Cu~+。 (4)H_2O和SO_2会在一定程度上降低催化剂的活性,且对催化剂的影响是不可恢复的。而CuZr/ZSM-5双金属改性催化剂表现出较好的抗硫性,主要是由于催化剂表面存在ZrO_2,可以改善催化剂表面的酸碱性,从而阻碍了SO_2在催化剂表面的吸附和累积。

【关键词】：
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2012
【分类号】：TK421.5
【目录】：

下载全文 更多同类文献

CAJ全文下载

(如何获取全文？ 欢迎：购买知网充值卡、在线充值、在线咨询)

CAJViewer阅读器支持CAJ、PDF文件格式

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 谭丕强,胡志远,楼狄明,万钢;微粒捕集器再生技术的研究动态和发展趋势[J];车用发动机;2005年05期

2 薛冬新;侯文俊;宋希庚;;SCR系统降低柴油机NO_x排放的试验研究[J];车用发动机;2011年02期

3 汪卫东;现代柴油车排放及其控制技术综述[J];柴油机设计与制造;2005年01期

4 贺泓;翁端;资新运;;柴油车尾气排放污染控制技术综述[J];环境科学;2007年06期

5 黄飞;肖福明;;车用柴油机微粒排放控制综述[J];山东交通学院学报;2006年04期

6 魏丕勇,葛云;我国发展高压共轨直喷式柴油机的思考[J];焦作大学学报;2005年01期

7 朱剑明;彭代勇;;世界能源现状与内燃机的发展机遇[J];内燃机工程;2011年02期

8 郭猛超;姜大海;王琛;李幸丹;;柴油机排放控制技术发展综述[J];内燃机;2008年01期

9 张亚军;苏军;张春润;;我国重型柴油机国Ⅳ及未来阶段排放控制技术路线选择分析研究[J];内燃机;2009年05期

10 殷勇;项旭昇;阳松林;;重型柴油机达国IV SCR试验研究[J];汽车科技;2009年02期

中国博士学位论文全文数据库 前1条

1 陶建忠;利用选择性催化还原反应（SCR）降低车用柴油机氮氧化物的技术研究[D];山东大学;2008年

【共引文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 石旵东;吴敦飞;盛新;;车用尿素溶液及其开发[J];安徽化工;2010年S1期

2 姜大海;郭猛超;资新运;邵玉平;邓成林;;柴油机微粒捕集器“扫气式”逆向喷气再生装置研究[J];车辆与动力技术;2008年02期

3 余仁杰;蔡子琦;李志鹏;高正明;;选择性催化还原烟气脱硝系统冷模实验研究[J];北京化工大学学报(自然科学版);2011年04期

4 陈清彬;詹志刚;林金英;;船舶柴油机减排新技术方案研究[J];船舶工程;2011年04期

5 程宏美;王天友;;柴油机微粒捕集器的应用与发展[J];交通节能与环保;2007年04期

6 苌转;周斌;于超;展靖华;;6135Z型柴油机CO和NO排放预测[J];交通节能与环保;2008年04期

7 赵震;张桂臻;刘坚;梁鹏;许洁;段爱军;姜桂元;徐春明;;柴油机尾气净化催化剂的最新研究进展[J];催化学报;2008年03期

8 贺泓;余运波;李毅;吴强;张秀丽;张长斌;石晓燕;宋小萍;;Ag/Al_2O_3催化剂催化含氧烃类选择性还原氮氧化物的基础与应用研究进展[J];催化学报;2010年05期

9 孙剑萍;汤兆平;;满足欧Ⅴ排放标准的轿车主流动力[J];车用发动机;2006年05期

10 姜大海;郭猛超;资新运;邵玉平;邓成林;;柴油机微粒捕集器逆向喷气再生试验研究[J];车用发动机;2007年06期

中国重要会议论文全文数据库 前5条

1 马磊;李俊华;常化振;傅立新;;Fe/分子筛催化剂上氨气选择性催化还原NO_x[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年

2 翟步英;刘奇;潘雄;;柴油车尾气净化催化剂的研究[A];2011中国功能材料科技与产业高层论坛论文集（第二卷）[C];2011年

3 王林江;郭子峰;吴群英;张燕;肖彦;;柴油车尾气净化四效催化技术进展[A];第六届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2009年

4 张昭良;韩栋;辛颖;王仲鹏;;铈铁复合氧化物四效催化剂在碳烟燃烧中的协同效应[A];第五届全国环境化学大会摘要集[C];2009年

5 王林光;刘开敏;侯晓勤;周佩琴;;柴油机NOx的排放控制[A];第十七届全国大功率柴油机学术年会论文集[C];2011年

中国博士学位论文全文数据库 前10条

1 张辉;轿车柴油机微粒捕集器工作过程数值模拟及再生控制策略研究[D];吉林大学;2011年

2 刘云卿;壁流式柴油机微粒捕集器捕集及微波再生机理研究[D];湖南大学;2009年

3 陈绪平;柴油乙醇组合燃烧及其在发动机上应用的研究[D];天津大学;2010年

4 韩志群;钡—铈基氮氧化物存储还原催化剂的组分作用和优化研究[D];天津大学;2010年

5 于洋;柴油机分层预混压燃燃烧及多阶段高效清洁燃烧过程研究[D];天津大学;2010年

6 司知蠢;CuO_x/WO_（x-）ZrO_2催化剂制备及其NH_3-SCR催化机理研究[D];清华大学;2010年

7 张德满;DOC辅助DPF再生方法研究[D];南京航空航天大学;2011年

8 史安举;V_2O_5/WO_3-TiO_2体系改性NH_3-SCR催化剂的催化活性及水热稳定性研究[D];天津大学;2012年

9 张建锐;重型柴油机SCR尿素喷射控制策略研究[D];吉林大学;2011年

10 陶建忠;利用选择性催化还原反应（SCR）降低车用柴油机氮氧化物的技术研究[D];山东大学;2008年

中国硕士学位论文全文数据库 前10条

1 丁凯;酸化油生物柴油降粘及排放特性试验研究[D];山东农业大学;2010年

2 张万煌;TBD234柴油机缸内燃烧模拟及排放预测[D];哈尔滨工程大学;2010年

3 潘维;基于DSP的柴油机Urea-SCR控制系统研究[D];天津理工大学;2010年

4 田海影;柴油机尾气NOx的净化技术研究[D];山东建筑大学;2011年

5 吴占华;花椒籽油生物柴油制备工艺及排放特性试验研究[D];山东农业大学;2011年

6 刘夏;高压共轨柴油机喷油规律和喷油器响应特性研究[D];吉林大学;2011年

7 陈士宝;燃料特性对柴油机微粒排放粒度分布的影响规律[D];吉林大学;2011年

8 杨成宏;重型柴油机SCR催化器控制模型研究[D];吉林大学;2011年

9 刘大文;柴油机微粒捕集器流场均匀性试验及仿真研究[D];吉林大学;2011年

10 李勇;钙钛矿结构催化剂在柴油车尾气净化中的应用[D];吉林大学;2011年

【二级参考文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 孙志强;王虹;;同时去除柴油机排气中碳颗粒物和NO_x的催化技术[J];北京石油化工学院学报;2007年02期

2 贺泓,张润铎,余运波,刘俊锋;富氧条件下氮氧化物的选择性催化还原 Ⅰ.Ag/Al_2O_3催化剂上C_3H_6选择性催化还原NO的性能[J];催化学报;2003年10期

3 贺泓,余运波,刘俊锋,张润铎,张长斌,王进;富氧条件下氮氧化物的选择性催化还原Ⅱ.Ag/Al_2O_3催化剂上含氧有机物选择性还原NO_x的性能[J];催化学报;2004年06期

4 刘清雅;刘振宇;李成岳;;NH_3在选择性催化还原NO过程中的吸附与活化[J];催化学报;2006年07期

5 姜大海,张春润,资新运,王斌,邓成林,张煜;柴油机排气微粒捕集器燃气再生可行性研究[J];车用发动机;2002年04期

6 何国本,胡顺堂,李桐;柴油机的微粒排放及处理措施[J];车用发动机;2002年05期

7 宋军,乔信起,黄震,李书泽,王岩;柴油机电控喷射系统发展现状[J];车用发动机;2003年03期

8 黄鹏;国外车用柴油机SCR技术的应用研究[J];车用发动机;2005年03期

9 帅石金;张文娟;董红义;王建昕;王志;;柴油机尿素SCR催化器优化设计[J];车用发动机;2007年01期

10 陶建忠;李国祥;佟德辉;;蜂窝载体负载V_2O_5-WO_3/TiO_2NH_3-SCR试验研究[J];车用发动机;2007年06期

中国重要报纸全文数据库 前1条

1 同济大学汽车学院教授 董尧清;[N];中国电子报;2006年

中国博士学位论文全文数据库 前1条

1 韩奎华;先进再燃脱硝优化试验与机理研究[D];山东大学;2007年

中国硕士学位论文全文数据库 前7条

1 刘朋;现代车用柴油机微粒化学成分的分析及生物毒性的研究[D];天津大学;2004年

2 何喜朝;柴油机氧化催化转化器的研制[D];武汉理工大学;2005年

3 王建华;V_2O_5-WO_3-SiO_2/TiO_2和Ag/Al_2O_3催化剂选择性催化还原（SCR）氮氧化物的试验研究[D];浙江大学;2005年

4 麦华志;电控单体泵系统在重型柴油机上的应用[D];山东大学;2006年

5 王晓燕;用蜂窝状金属丝网催化剂进行NH_3选择性催化还原NO_X的研究[D];哈尔滨工业大学;2006年

6 李敏;氨选择性催化还原（SCR）氮氧化物的V_2O_5/TiO_2基催化剂活性及动力学研究[D];东南大学;2005年

7 袁泉东;多孔性TiO_2-SiO_2为载体的SCR脱硝V_2O_5-WO_3催化剂研究[D];浙江工业大学;2008年

【相似文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 邹斯诣;;选择性催化还原(SCR)脱硝技术应用问题及对策[J];节能技术;2009年06期

2 杨冬;徐鸿;刘学亭;;燃煤电厂SCR烟气脱硝技术综述[J];中国电力教育;2006年S1期

3 陈海林;宋新南;江海斌;崔志坤;张国芳;;SCR脱硝性能影响因素及维护[J];山东建筑大学学报;2008年02期

4 杨冬;徐鸿;;SCR烟气脱硝技术及其在燃煤电厂的应用[J];电力环境保护;2007年01期

5 许卫国;王丽莉;;煤质变化对SCR催化剂活性的影响[J];应用能源技术;2008年03期

6 席文昌;刘清才;魏春梅;;蜂窝式脱硝催化剂在燃煤电厂中的应用研究[J];材料导报;2008年S3期

7 禾志强;祁利明;;SCR烟气脱硝数学模拟研究[J];热力发电;2009年12期

8 李敏,仲兆平;氨选择性催化还原(SCR)脱除氮氧化物的研究[J];能源研究与利用;2004年02期

9 张春波;苏维成;卢守卫;;轻油制气催化剂的应用及研究进展[J];城市燃气;2006年09期

10 李瑞丰;马静红;徐文旸;杨晋安;;硅沸石晶体形貌对负载催化剂性能的影响[J];太原理工大学学报;1990年02期

中国重要会议论文全文数据库 前10条

1 马子然;翁端;吴晓东;司知蠢;;WO_x/CeO_2催化剂的NH_3选择性催化还原NO_x性能研究[A];第十八届全国稀土催化学术会议论文集[C];2011年

2 刘显彬;刘伟;黄锐;席文昌;成丹;魏丽斯;黄新竹;;燃煤电站SCR催化剂中毒原理及再生技术[A];2011中国环境科学学会学术年会论文集（第二卷）[C];2011年

3 许韵华;晋丽叶;陈敏;王永生;朱红;;质子交换膜燃料电池抗CO催化剂PtRu/C的研究[A];可持续发展的中国交通——2005全国博士生学术论坛（交通运输工程学科）论文集（下册）[C];2005年

4 盖帅;徐永强;刘晨光;;硅胶键合有机磺酸催化剂的制备与表征[A];中国石油学会第六届石油炼制学术年会论文集[C];2010年

5 蒋树斌;;污染物治理技术进展[A];中国工程物理研究院科技年报（2010年版）[C];2011年

6 庞新梅;钱锦华;高雄厚;;渣油催化裂化催化剂技术最新进展[A];甘肃省化学会成立六十周年学术报告会暨二十三届年会论文集[C];2003年

7 李林;王晓东;王爱琴;张万生;张涛;;Mo_2C催化剂的吸附量热研究[A];中国化学会第十三届全国化学热力学和热分析学术会议论文摘要集[C];2006年

8 陈磊;翁端;司知蠢;吴晓东;;高性能CeO_2-WO_3-TiO_2催化剂的制备及脱硝性能研究[A];第十八届全国稀土催化学术会议论文集[C];2011年

9 靳凤英;王祥生;袁景利;龙化云;杨晓宇;陈立东;郭新闻;;有机酸改性的CoMo/HZSM-5催化剂的加氢脱硫活性[A];第十五届全国分子筛学术大会论文集[C];2009年

10 安立敦;;负载型纳米金催化剂投入工业生产[A];第七届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2010年

中国重要报纸全文数据库 前10条

1 陶泽民;[N];科技日报;2010年

2 罗杰;[N];中国化工报;2010年

3 联合证券研究所 姚宏光;[N];证券时报;2009年

4 本报记者 石珊珊;[N];机电商报;2010年

5 吴小春　记者 陈铁;[N];中国质量报;2008年

6 本报记者 滕继濮;[N];科技日报;2009年

7 罗杰;[N];中国环境报;2010年

8 通讯员 王澄　田冰;[N];廊坊日报;2010年

9 王光睿 李积轩;[N];中国船舶报;2011年

10 赵亚辉;[N];人民日报;2004年

中国博士学位论文全文数据库 前10条

1 姜烨;钛基SCR催化剂及其钾、铅中毒机理研究[D];浙江大学;2010年

2 卢文新;纳米碳纤维生长速率及形态调控[D];华东理工大学;2010年

3 褚睿智;微波辐射下耐硫型Pd催化剂的可控制备及在一步法合成二甲醚中的应用[D];中国矿业大学;2010年

4 黄辉;脂肪酸甲酯加氢制脂肪醇Cu/Zn催化剂的失活机理研究[D];华东理工大学;2011年

5 王文举;Ni催化剂催化乙醇重整制氢的研究[D];天津大学;2009年

6 陈鸿庆;乙醇重整制氢Ir-La催化剂设计及微反性能优化[D];华南理工大学;2010年

7 张安杰;Ni基催化剂上甲烷二氧化碳重整制合成气的研究[D];大连理工大学;2011年

8 丁保宏;新型载体SiO_2-TiO_2-ZrO_2载负MoP催化剂的制备、表征及加氢精制性能[D];华东师范大学;2011年

9 滕阳;硫化后还原法制备磷化物催化剂及其加氢脱硫反应性能[D];大连理工大学;2010年

10 邹志强;钴基低温氧化催化剂和钾基稀燃NOx储存还原催化剂研究[D];天津大学;2010年

中国硕士学位论文全文数据库 前10条

1 彭神风;烟气脱硝SCR催化剂的性能研究[D];华东理工大学;2012年

2 张桂红;堇青石基钒系SCR脱硝催化剂的制备工艺及脱硝性能研究[D];重庆大学;2010年

3 罗河;Cu-Cr-Ce/TiO_2-SiO_2和CuSO_4-V_2O_5/TiO_2低温催化还原NO_x性能研究[D];湘潭大学;2010年

4 葛超;整体式MnO_x-V_2O_5-CeO_2/SiO_2-ZrO-TiO_2催化剂用于NH_3选择性催化还原NO[D];吉林大学;2011年

5 沈颖倩;低温SCR反应动力学研究[D];武汉理工大学;2010年

6 庄永涛;柴油车尾气净化蜂窝状Fe-Mo/ZSM-5催化剂的试验研究[D];太原理工大学;2010年

7 罗晶;Cr-Ce/TiO_2催化处理NO性能研究[D];湘潭大学;2010年

8 史乐萌;Ag/Al_2O_3催化剂上氢气促进正丁烯选择催化还原氮氧化物[D];大连理工大学;2010年

9 杨述芳;载Pt催化剂氢气选择催化还原NO的研究[D];大连理工大学;2011年

10 宋涛;SCR烟气脱氮催化剂及技术研究[D];山东科技大学;2010年

  本文关键词：SCR系统降低柴油机NO_x排放的试验研究，，由笔耕文化传播整理发布。

本文编号：222792