二氧化硅基复合铀吸附材料的制备及其性能研究

发布时间：2020-06-07 16:29

【摘要】：传统化石能源引起的能源短缺和环境问题已经引起人们的广泛关注,开发新型清洁能源是人类可持续发展的必然选择。核能发电引领了世界清洁能源的新潮流,作为核能的原料之一,铀是一种宝贵的放射性资源。然而,我国陆地资源贫瘠,但海洋中铀的储量丰富,因此,合理开发和利用海洋中的铀资源对于我国核电工程的发展具有重要的战略意义。铀矿开采、放射性废物处理不当等人类活动致使铀流向环境,危害人类健康,因此,环境中铀的净化处理对于人类健康发展具有重要的现实意义。本文通过共沉淀、接枝等方法合成了三种复合吸附材料,讨论了吸附条件对吸附效果的影响;考察了材料在低浓度铀中的吸附性能以及离子选择性;结合动力学模型、吸附等温模型等对材料吸附铀的类型加以评价。以模板法和水热法相结合的方式合成了树枝状纤维纳米二氧化硅(DFNS),通过共沉淀的方法制备了二氧化硅/镁铁层状氢氧化物复合材料(DFNS/Mg-Fe LDH)。该复合材料的最佳pH值为5.0,吸附过程与准二级动力学方程和Langmuir模型拟合的结果更加接近,对低浓度铀的去除率可达97%。结合离子强度测试和XPS分析,证明其吸附过程是受内球表面络合控制,主要是LDH层板上的金属-氧对铀离子起到固定的作用。以原位生长的方法在二氧化硅表面生长胺基功能化的MOF材料,制备出DFNS/UiO-66-NH_2复合材料,通过分批吸附实验对材料的铀吸附性能进行评价。结果表明,MOF材料的引入明显提升了材料对铀的吸附容量,该复合材料的最佳pH值为8.0,接近真实海水的pH值,因此可以适用于海水中铀离子的提取或受核泄漏污染海域中铀的回收;此外,在模拟海水的条件下,铀的去除率在93%以上。结合XPS分析,DFNS/UiO-66-NH_2对铀展现的良好吸附性能主要是金属-氧以及胺基对铀吸附和固定的结果。考虑到真实海水中的微生物以及藻类可能对吸附效果产生的影响,以接枝胺基和还原银离子的方式制备了功能化的二氧化硅复合吸附材料(NH_2-DFNS/Ag)。Ag粒子在一定程度上抑制了藻类的附着,该材料在模拟海水中对铀的去除率可达到92%以上,同时,胺基的引入也增强了材料对铀的选择性。结合XPS分析结果可以推测,胺基在铀吸附的过程中起到主要作用。
【图文】：

示意图,吹塑工,纳米纤维,示意图

作为铀吸附机理的研究奠定了基础。2.2 国内铀吸附研究进展国内海水提铀的技术主要集中在吸附法，对于新型高效吸附剂的开发，国内各单位及院校都有参与。华北电力大学环境科学与工程学院的王祥科等人[12]制备偕胺肟）-还原氧化石墨烯复合材料，该材料具有优异的耐高盐性以及良好的再生使用性能，可应用于海水中痕量铀离子的提取。汪小琳等人[13]采用吹气纺丝的方了聚酰亚胺二肟纳米纤维（PIDO NFs）吸附剂，并将其用于真实海水中铀的回收料独具的 3D 多孔结构、优异的亲水性、良好的机械性能以及众多螯合位点，使水提铀领域拥有广阔的应用前景。在设计高吸附容量、高选择性吸附剂的同时，员更加注重材料的实际应用性，考虑到海水体系环境的复杂性，如何降低生物污附剂性能的影响成为了一个具有挑战性的工作。H. Zhang 等人[14]制备了胍基和偕共同功能化的织物吸附剂，该材料可以有效地抑制革兰氏阴性大肠杆菌的粘附，提铀的研究提供了新的方向。

零价铁,纳米颗粒,复合物,石墨

铀主要以离子的形式存在，，其价态通常为六价。因因素的不同，导致铀的存在形式也不同。目前，各液中富集和提取 U（VI），其中主要包括：离子交生物法、萃取法以及吸附法等。通过交换剂中的离子与溶液中的铀酰离子实现总量果。实际中应用的离子交换剂主要为离子交换树脂性离子交换树脂和中性离子交换树脂等[18-20]。在这但是成本也高，并且该方法一般对水体中盐成分有的限制。法，即通过一定的方式将水中的铀离子还原，降低，零价铁纳米粒子以及 FeS 等是最为典型的还原材优异的清除能力。尽管化学还原法对铀的富集效率适用于低 pH 的系统，更重要的是，不能连续操作容易再次被氧化，造成二次污染。
【学位授予单位】：哈尔滨工程大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：O647.33;P746.2;X771

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