硅纳米笼和氮化碳分子晶体的热电输运参数计算

发布时间：2020-06-21 16:13

【摘要】：近年来,化石燃料的消耗与日俱增,造成大量污染和能源短缺。其中,化石燃料产生的大部分能量以废热的形式耗散,所以回收余热十分关键。热电材料能利用低品位的热能发电,近来研究方兴未艾。热电材料的工作效率由热电优值ZT衡量,ZT等于功率因子与热导率之比。构造具有低维结构的纳米材料一方面能够引入声子的界面散射,另一方面能够利用声子的局域共振效应,从而降低材料的热导率,提高热电优值。此外,低维结构可改变电子态密度分布,对提升功率因子也大有裨益。因此,本文提出利用硅纳米笼结构同时实现热导率的降低和塞贝克系数的提升。一方面,声子的局域共振效应令硅纳米笼的热导率比尺寸接近的硅纳米线还要低。另一方面,硅纳米笼结构迫使电子沿相邻纳米结之间的纳米线传输,令态密度分布出现了类似于纳米线结构的尖峰,提升了塞贝克系数。此外,硅纳米笼是具备纳米结构的体块材料,比硅纳米线更有应用价值。运用第一性原理和玻尔兹曼输运方程,我们研究了硅纳米笼的能带结构及其在室温下的热电输运参数,发现ZT最大值为0.96,该结果表明硅纳米笼在热电应用上具备非常大的潜力。除了硅纳米笼结构,体块材料中的低维电子输运同样有助于提高热电优值,因此本文提出利用氮化碳分子晶体的层间电荷耦合来获取高热电性能。结合第一性原理和玻尔兹曼输运方程,我们计算了氮化碳分子晶体的能带结构及其在室温下的热电输运参数,发现ZT最大值为0.52。通过对比氮化碳分子晶体及其异构物的电荷分布,我们深入探讨了低维电输运提升有机半导体热电输运参数的机理,并且发现其低维电荷输运特性应归功于较强的层间p_z轨道耦合和层内的p_z轨道离散分布。
【学位授予单位】：华中科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TB383.1;TK115
【图文】：

示意图,温差发电,示意图,塞贝克系数

电能的途径[1]，原理如图1-1所示。受温差驱动，电荷从热端流向冷端，形成电势差。如果将p、n半导体连成回路，则可以产生电流。反之，外加电场迫使电荷从冷端向热端运动，则可以将电能转化为制冷量。图1-1 温差发电示意图[2]。热电优值ZT是衡量热电转换效率的基准，如果热电材料的ZT能够达到3以上[3]，便在经济效益上代替化石燃料的可能性。热电优值的的表达式为[4]： = 2 ( ) (1-1)式中(1-1) 、、、和分别为电导率、塞贝克系数、温度、电子热导率和声子热导率。很显然，提高ZT的途径就是尽可能降低热导率同时提高电导率和塞贝克系数。然而，塞贝克系数和电导率随载流子浓度变化的趋势恰好相反，一般而言，当载流子浓度位于1019至1021cm-3区间内

趋势图,热电材料,趋势,研究进展

1.2 热电材料研究进展1.2.1 概述图1-2较为形象地描述了1940年至今的热电材料研究进展。图1-2 热电材料的发展趋势[5]。最初受到关注的热电材料是碲化铋(Bi2Te3)、碲化锑(Sb2Te3)、硒化铋(Bi2Se3)和(Sb0.8Bi0.2)2Te3等，对这些材料掺杂可以略微降低导带展宽，在尽量不影响其他参数的前提下提高有效电子质量，进而提高塞贝克系数。然而因为此举同时降低了电导率和电子热导率，考虑到各参数之间的竞争，这类固体材料潜力有限，ZT提升至1以后的很长时间都没能继续突破。1990年后，纳米技术的进展为热电材料的研究带来新的技术手

【相似文献】