Fe-Cu分子筛组合SCR催化剂降低NO_x反应机理的数值模拟

发布时间：2020-08-08 13:27

【摘要】：近年来,柴油机降低NO_x后处理技术的主要挑战是要满足日益严苛的排放法规要求,选择性催化还原技术(SCR)是降低柴油机NO_x排放的最具有应用前景的技术之一。目前很多研究都集中在优化SCR系统以尽可能地拓宽SCR催化剂的活性温窗,实现更高的NO_x转化效率。本文建立了Fe分子筛催化剂和Cu分子筛催化剂的总包反应动力学模型来研究二者的SCR催化活性。其中,采用双吸附位模型来描述Cu分子筛催化剂表面的NH_3吸附、脱附及反应过程。模型能够准确地预测SCR反应中的稳态NO_x和NH_3的转化率以及不同产物的生成选择性。结果表明:Cu分子筛催化剂有更高的NH_3存储能力和NH_3氧化活性。与Fe分子筛催化剂相比,Cu分子筛催化剂在温度低于400℃时催化活性更好,并且在温度高于400℃时将NH_3选择性氧化为N_2导致高温阶段NO_x转化率较低,而Fe分子筛催化剂在温度高于400℃时有较高的NO_x转化率。考虑到Fe、Cu分子筛催化剂在不同温度范围内具有不同的SCR反应活性,将Fe、Cu分子筛催化剂进行分区组合以拓宽组合催化剂的活性温窗。通过对模拟结果进行优化,确定了标准SCR条件下分区组合时,Fe分子筛催化剂(长度为25%)布置在Cu分子筛催化剂(长度为75%)上游为最佳分区组合。基于稳态研究成果,对比研究Cu分子筛催化剂和Fe-Cu分区组合催化剂的低温瞬态响应特性,研究发现:Cu分子筛催化剂有更好的低温瞬态响应特性,随着温度的升高,Fe-Cu分区组合催化剂的瞬态响应特性趋近Cu分子筛催化剂。氨氮比对SCR催化剂的NO_x转化率有较大影响,在本文中研究了不同氨氮比对Fe分子筛催化剂,Fe-Cu分区组合催化剂以及Cu分子筛催化剂的稳态NO_x转化率和NH_3泄漏的影响。结果发现,随着氨氮比的增大,在所考查的温度范围内三种催化剂的稳态NO_x转化率增大,并且NH_3泄漏增多。对Cu分子筛催化剂和Fe-Cu分区组合催化剂的进气氨氮比进行简单的优化以实现较高的NO_x转化效率和保持NH_3泄漏低于10ppm。研究发现,在没有大量的NH_3泄漏的条件下,Cu分子筛催化剂和Fe-Cu分区组合催化剂的高温活性随着氨氮比的增加而提高。
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TK421

【参考文献】