介质阻挡放电联合Mn基催化剂脱硝及抗硫性能实验研究

发布时间：2020-08-15 22:12

【摘要】：NOx是火力发电厂中造成污染的主要产物之一,对工业发展和人身安全带来了巨大影响。使用介质阻挡放电(DBD)和低温选择性催化还原(SCR)对NOx进行转化的方法在这几年获得了更多的关注,而从目前的国内外研究现状发现,等离子协助下的低温SCR催化剂脱硝实验及机理研究尚未充分进行,其具体的放电-催化剂相互作用机制以及系统抗毒化(S02、H20)性能亦不明确。本文首先研究了不同负载量的载体对放电联合催化反应的影响,选用多壁的功能性碳纳米管和二氧化钛作为催化担载,进行相关脱硝性能、抗硫性能实验和物化特性表征,结果表明高碳纳米管负载下(质量比MWCNTs:Ti02=4:1)的放电联合催化剂比表面积大、活性成分(Mn02)占比高、且有优良的氧化还原特性,因而具有较好的低温SCR活性(常温下最高脱硝效率为72.4%)。以此研究结论为基础,以多壁碳纳米管为主要载体,研究不同活性金属成分对放电联合催化反应的影响,采用不同质量比的锰铈双金属氧化物作为催化剂活性成分,负载在MWCNTs/ZSM-5上进行相关脱硝性能实验,考察了 H2O、S02等燃煤电厂典型气氛对催化剂反应活性的影响,并结合表征分析了放电联合催化剂反应过程的机理。结果表明锰铈等质量比组合的低温催化活性最高(常温下以最小的输入能量达到脱硝效率84.6%),锰铈复合金属易于催化剂表面形成Mn-O-Ce键交互结构,结合各活性金属价态的变化,不仅能生成更多氧空穴,更影响了 Lewis酸性位点的产生和消耗过程,促使在酸性位点上氨气的吸附和与气态一氧化氮分子的结合,即促进了 Eley-Rideal(E-R)机理的反应过程;最后,Ce的掺入强化了放电联合催化剂环境下的抗硫性能,阻止了硫酸铵、硫酸锰等组分在催化剂表面的堆积,从而提升催化剂的低温SCR活性。通过以上研究,本文建立了等离子体放电联合催化剂反应的部分实验基础,为进一步研究工业化应用和减弱烟气毒化作用提供优化策略和理论指导。
【学位授予单位】：华北电力大学(北京)
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TQ426;X773
【图文】：

图３－１不同催化剂的ＮＯ转化率，所有催化剂在５７３Ｋ焙烧

微观形貌,催化剂制备,转化率,扫描电子显微镜

为了探究催化剂制备完成的微观形貌，本章对（ａ），邋（ｂ）邋ＭｎＯｘ／Ｔｉ０２，邋（ｃ），邋（ｄ）逡逑ＭｎＯｘ／Ｔｉ０２－ＭＷＣＮＴｓ邋（４：１），邋（ｅ），邋（ｆ）邋ＭｎＯｘ／Ｔｉ0２－ＭＷＣＮＴｓ邋（１：４）邋ａｎｄ邋（ｇ），邋（ｈ）逡逑ＭｎＣＶＭＷＣＮＴｓ进行扫描电子显微镜（ＳＥＭ）表征如图３－３所示：逡逑１７逡逑

核心,图谱,锰元素,去卷积

５２６逦５２８逦５３０逦５３２逦５３４逦５３６逦５３８逡逑Ｂ．Ｅ．（ｅＶ）逡逑图３－８氧气核心ＸＰＳ图谱逡逑Ｆｉｇ邋３－８邋ｏｘｙｇｅｎ邋ｃｏｒｅ邋ｌｅｖｅｌ邋ｓｐｅｃｔｒａ邋ｏｆ邋ＸＰＳ邋ｏｆ邋ＭｎＯｘ／Ｔｉ0２－ＭＷＣＮＴｓ邋ｃａｔａｌｙｓｔｓ逡逑各元素的价态由分峰拟合软件（ＸＰＳ邋ｐｅａｋｆｉｔ）去卷积。从表３－３中可以发现，逡逑锰元素的含量随着碳纳米管的负载量增大明显降低

【相似文献】