燃煤电厂SCR脱硝过程中SO 3 的生成、检测及控制基础研究
发布时间:2021-02-19 20:27
随着燃煤电力行业超低排放改造的实施,截至2019年底,燃煤机组的SCR脱硝装置安装率接近100%。SCR脱硝装置的大量加装,导致燃煤烟气中SO3浓度显著增加,导致腐蚀设备、堵塞空气预热器,对设备的运行产生不利影响,引起有色烟羽,产生不良环境问题,因此控制烟气中SO3排放具有非常重要的意义。准确检测SO3是控制SO3的前提,然而SO3性质活泼,比SO2浓度低约两个数量级,导致准确测量很困难,因此亟需探索SO3检测的影响因素,探寻降低测试误差的方法。目前,SO3的生成机制尚不明确,需要深入探索以期为源头削减SO3提供理论依据。另外,在SO3脱除工艺中碱性吸附剂的利用率较低,亟待探究工艺过程影响因素。论文主要研究内容和结论如下。(1)探究了异丙醇吸收法在线检测SO3的影响因素,发现SO3的测量误差主要来源于两方面。一方面来自仪器,包括蠕动泵管变形、气泡和氯冉酸钡泄露,这些误差可以通过调整优化仪器来消除;另一方面来自组分性质,包括采样气体的流量误差、IPA溶液的挥发损失、SO3的副反应和SO2的氧化反应,针对这四个误差来源分别提出了修正系数,建立了修正公式,用于修正SO3浓度。仪器优化结合修正...
【文章来源】:中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所)北京市
【文章页数】:181 页
【学位级别】:博士
【文章目录】:
摘要
Abstract
符号说明
第1章 绪论
1.1 研究背景
3来源及迁移转化"> 1.1.1 燃煤电厂SO3来源及迁移转化
3的危害"> 1.1.2 SO3的危害
3排放标准"> 1.1.3 SO3排放标准
3排放现状"> 1.1.4 SO3排放现状
3测试方法"> 1.2 SO3测试方法
1.2.1 控制冷凝法
1.2.2 异丙醇吸收法
1.2.3 光学法
3生成机制"> 1.3 SO3生成机制
1.3.1 炉内生成
1.3.2 SCR脱硝过程中生成
3控制技术"> 1.4 SO3控制技术
3"> 1.4.1 除尘脱硫装置协同脱除SO3
1.4.2 碱性吸附剂吸附SO3
1.5 选题意义及研究内容
1.5.1 选题意义
1.5.2 研究内容
第2章 实验与表征
2.1 实验药品及设备
2.1.1 实验药品
2.1.2 实验仪器及设备
2.2 催化剂制备与表征
2.2.1 催化剂制备
2.2.2 表征方法
2.3 实验平台
2 、NH3和NO的定量分析方法"> 2.4 SO2、NH3和NO的定量分析方法
2.4.1 原理简介
2.4.2 积分方法及标准曲线
2.5 本章小结
3 分析仪检测SO3的影响因素">第3章 Pentol SO3分析仪检测SO3的影响因素
3.1 前言
3分析仪检测原理"> 3.2 Pentol SO3分析仪检测原理
3测量的影响因素"> 3.3 SO3测量的影响因素
3.3.1 采样气体流量
3.3.2 IPA溶液流量
4
2-选择性"> 3.3.3 SO4
2-选择性
2的氧化"> 3.3.4 SO2的氧化
3的影响"> 3.3.5 NH3的影响
3.3.6 反应床失效及反应剂流失
3.3.7 测量误差综合分析
3浓度测试"> 3.4 燃煤电厂SO3浓度测试
3.4.1 测试工况简介
3.4.2 测试结果及分析
3.5 本章小结
3生成宏观动力学及硫转化平衡">第4章 SCR催化剂上SO3生成宏观动力学及硫转化平衡
4.1 前言
4.2 催化剂表征及实验条件
4.2.1 催化剂表征
4.2.2 实验条件
3生成动力学"> 4.3 SO3生成动力学
4.3.1 内、外扩散的消除
4.3.2 反应特征
4.3.3 反应级数
4.3.4 表观反应活化能
4.4 硫转化平衡
2和SO3"> 4.4.1 气相中的SO2和SO3
4.4.2 气相中的NO和NH3
4.4.3 固相中S和N的定量分析
4.4.4 固相产物的定性分析
4.4.5 硫转化平衡分析
4.5 气氛对氧化产物分布的影响
4.6 硫转化路径
4.7 本章小结
3 生成机理及气氛影响机制">第5章 SCR催化剂上SO3生成机理及气氛影响机制
5.1 前言
5.2 实验条件
3 生成机理"> 5.3 SO3生成机理
2吸附"> 5.3.1 SO2吸附
2氧化"> 5.3.2 SO2氧化
3脱附"> 5.3.3 SO3脱附
5.3.4 温度对中间产物的影响
3生成机理"> 5.3.5 SO3生成机理
3生成的影响机制"> 5.4 气氛对SO3生成的影响机制
x对SO3生成的影响"> 5.4.1 NOx对SO3生成的影响
2O对SO3生成的影响"> 5.4.2 H2O对SO3生成的影响
3对SO3生成的影响"> 5.4.3 NH3对SO3生成的影响
x、H2O和NH3对SO2吸附的影响"> 5.4.4 NOx、H2O和NH3对SO2吸附的影响
x、H2O和NH3对SO2氧化的影响"> 5.4.5 NOx、H2O和NH3对SO2氧化的影响
x、H2O和NH3对SO3脱附的影响"> 5.4.6 NOx、H2O和NH3对SO3脱附的影响
x、H2O和NH3对SO3生成的影响机制"> 5.4.7 NOx、H2O和NH3对SO3生成的影响机制
5.5 硫酸氢铵生成机理
5.5.1 先氧化后铵化
5.5.2 先铵化后氧化
5.6 本章小结
3的吸附">第6章 碱性吸附剂对SO3的吸附
6.1 前言
6.2 实验条件
3的影响"> 6.3 温度对碱性吸附剂吸附SO3的影响
2吸附SO3"> 6.3.1 Ca(OH)2吸附SO3
6.3.2 MgO吸附SO3
6.3.3 NaHCO3吸附SO3
6.4 SO2对碱性吸附剂吸附SO3的影响
2 吸附SO3"> 6.4.1 Ca(OH)2吸附SO3
6.4.2 MgO吸附SO3
6.4.3 NaHCO3吸附SO3
6.5 吸附剂粒径对吸附SO3的影响
3 对吸附剂结构的影响"> 6.6 吸附SO3对吸附剂结构的影响
6.7 反应模型分析
6.8 本章小结
第7章 结论及展望
7.1 主要结论
7.2 主要创新点
7.3 建议与展望
参考文献
附录A 异丙醇损失量及体积平衡所需水蒸气浓度的计算
附录B NO标准气体的红外谱图
2 与KBr反应的原位红外光谱">附录C SO2与KBr反应的原位红外光谱
致谢
作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果
【参考文献】:
期刊论文
[1]2019年脱硫脱硝行业发展评述及展望[J]. 田恬,程茜,赵雪,路光杰. 中国环保产业. 2020(02)
[2]基于半干法脱硫的300 MW CFB锅炉的SO3排放特性研究[J]. 燕辰凯. 热能动力工程. 2019(12)
[3]燃煤电厂SO3排放特征及其脱除技术[J]. 刘含笑,陈招妹,王少权,蔡锡锋,郭高飞,沈敏超,周冰. 环境工程学报. 2019(05)
[4]高硫低温高灰烟气环境中SO3的行为研究[J]. 张知翔,李楠,邹小刚,苏林,李文锋,李卫涛,韩键平,徐党旗. 中国电力. 2019(03)
[5]Evaluation of sulfur trioxide detection with online isopropanol absorption method[J]. Jin Xiong,Yuran Li,Jian Wang,Yang Yang,Tingyu Zhu. Journal of Environmental Sciences. 2018(10)
[6]高硫煤机组低低温省煤器SO3协同脱除试验研究[J]. 陆军,刘永强,周飞,徐党旗,温寒健. 热力发电. 2016(12)
硕士论文
[1]富氧燃烧方式下燃煤SO3的异相生成研究[D]. 吴振宇.华中科技大学 2015
[2]低低温电除尘器对细颗粒物及三氧化硫的协同脱除研究[D]. 张绪辉.清华大学 2015
[3]富氧燃烧方式下SO3生成特性研究[D]. 李冬.华中科技大学 2014
[4]湿式静电除雾器脱除烟气中酸雾的试验研究[D]. 闫君.山东大学 2010
本文编号:3041643
【文章来源】:中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所)北京市
【文章页数】:181 页
【学位级别】:博士
【文章目录】:
摘要
Abstract
符号说明
第1章 绪论
1.1 研究背景
3来源及迁移转化"> 1.1.1 燃煤电厂SO3来源及迁移转化
3的危害"> 1.1.2 SO3的危害
3排放标准"> 1.1.3 SO3排放标准
3排放现状"> 1.1.4 SO3排放现状
3测试方法"> 1.2 SO3测试方法
1.2.1 控制冷凝法
1.2.2 异丙醇吸收法
1.2.3 光学法
3生成机制"> 1.3 SO3生成机制
1.3.1 炉内生成
1.3.2 SCR脱硝过程中生成
3控制技术"> 1.4 SO3控制技术
3"> 1.4.1 除尘脱硫装置协同脱除SO3
1.5.1 选题意义
1.5.2 研究内容
第2章 实验与表征
2.1 实验药品及设备
2.1.1 实验药品
2.1.2 实验仪器及设备
2.2 催化剂制备与表征
2.2.1 催化剂制备
2.2.2 表征方法
2.3 实验平台
2
2.4.1 原理简介
2.4.2 积分方法及标准曲线
2.5 本章小结
3
3.1 前言
3分析仪检测原理"> 3.2 Pentol SO3分析仪检测原理
3测量的影响因素"> 3.3 SO3测量的影响因素
3.3.1 采样气体流量
3.3.2 IPA溶液流量
4
2-选择性"> 3.3.3 SO4
2-选择性
2的氧化"> 3.3.4 SO2的氧化
3的影响"> 3.3.5 NH3的影响
3.3.6 反应床失效及反应剂流失
3.3.7 测量误差综合分析
3浓度测试"> 3.4 燃煤电厂SO3浓度测试
3.4.1 测试工况简介
3.4.2 测试结果及分析
3.5 本章小结
3生成宏观动力学及硫转化平衡">第4章 SCR催化剂上SO3生成宏观动力学及硫转化平衡
4.1 前言
4.2 催化剂表征及实验条件
4.2.1 催化剂表征
4.2.2 实验条件
3生成动力学"> 4.3 SO3生成动力学
4.3.1 内、外扩散的消除
4.3.2 反应特征
4.3.3 反应级数
4.3.4 表观反应活化能
4.4 硫转化平衡
2和SO3"> 4.4.1 气相中的SO2和SO3
4.4.4 固相产物的定性分析
4.4.5 硫转化平衡分析
4.5 气氛对氧化产物分布的影响
4.6 硫转化路径
4.7 本章小结
3
5.1 前言
5.2 实验条件
3
2吸附"> 5.3.1 SO2吸附
2氧化"> 5.3.2 SO2氧化
3脱附"> 5.3.3 SO3脱附
5.3.4 温度对中间产物的影响
3生成机理"> 5.3.5 SO3生成机理
3生成的影响机制"> 5.4 气氛对SO3生成的影响机制
x对SO3生成的影响"> 5.4.1 NOx对SO3生成的影响
2O对SO3生成的影响"> 5.4.2 H2O对SO3生成的影响
3对SO3生成的影响"> 5.4.3 NH3对SO3生成的影响
x、H2O和NH3对SO2吸附的影响"> 5.4.4 NOx、H2O和NH3对SO2吸附的影响
x、H2O和NH3对SO2氧化的影响"> 5.4.5 NOx、H2O和NH3对SO2氧化的影响
x、H2O和NH3对SO3脱附的影响"> 5.4.6 NOx、H2O和NH3对SO3脱附的影响
x、H2O和NH3对SO3生成的影响机制"> 5.4.7 NOx、H2O和NH3对SO3生成的影响机制
5.5 硫酸氢铵生成机理
5.5.1 先氧化后铵化
5.5.2 先铵化后氧化
5.6 本章小结
3的吸附">第6章 碱性吸附剂对SO3的吸附
6.1 前言
6.2 实验条件
3的影响"> 6.3 温度对碱性吸附剂吸附SO3的影响
2吸附SO3"> 6.3.1 Ca(OH)2吸附SO3
2
3
6.7 反应模型分析
6.8 本章小结
第7章 结论及展望
7.1 主要结论
7.2 主要创新点
7.3 建议与展望
参考文献
附录A 异丙醇损失量及体积平衡所需水蒸气浓度的计算
附录B NO标准气体的红外谱图
2
致谢
作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果
【参考文献】:
期刊论文
[1]2019年脱硫脱硝行业发展评述及展望[J]. 田恬,程茜,赵雪,路光杰. 中国环保产业. 2020(02)
[2]基于半干法脱硫的300 MW CFB锅炉的SO3排放特性研究[J]. 燕辰凯. 热能动力工程. 2019(12)
[3]燃煤电厂SO3排放特征及其脱除技术[J]. 刘含笑,陈招妹,王少权,蔡锡锋,郭高飞,沈敏超,周冰. 环境工程学报. 2019(05)
[4]高硫低温高灰烟气环境中SO3的行为研究[J]. 张知翔,李楠,邹小刚,苏林,李文锋,李卫涛,韩键平,徐党旗. 中国电力. 2019(03)
[5]Evaluation of sulfur trioxide detection with online isopropanol absorption method[J]. Jin Xiong,Yuran Li,Jian Wang,Yang Yang,Tingyu Zhu. Journal of Environmental Sciences. 2018(10)
[6]高硫煤机组低低温省煤器SO3协同脱除试验研究[J]. 陆军,刘永强,周飞,徐党旗,温寒健. 热力发电. 2016(12)
硕士论文
[1]富氧燃烧方式下燃煤SO3的异相生成研究[D]. 吴振宇.华中科技大学 2015
[2]低低温电除尘器对细颗粒物及三氧化硫的协同脱除研究[D]. 张绪辉.清华大学 2015
[3]富氧燃烧方式下SO3生成特性研究[D]. 李冬.华中科技大学 2014
[4]湿式静电除雾器脱除烟气中酸雾的试验研究[D]. 闫君.山东大学 2010
本文编号:3041643
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