功能化多孔有机骨架用于放射性核素分离富集研究
发布时间：2021-03-03 23:33
随着化石能源的消耗,开发安全稳定的能源体系对人类的生存至关重要。以铀为主要燃料的核裂变能源,由于其能量密度大及无温室气体排放的优点,有望代替传统的化石燃料。然而,核裂变工业会产生大量放射性废物,对环境和人类健康造成威胁。放射性核素中的铀具有很强的化学毒性和放射性,是各种放射性废物中最常见的污染物。合理妥善地分离废水中的铀不仅解决了环境安全问题,也是核工业可持续发展的重要保障。与核裂变相比,核聚变的能量密度更大,且不会产生温室气体和乏燃料,一旦核聚变发电成为现实,将能为人类供能数千年。在所有已知核聚变中,氘氚聚变的反应条件最为温和,是最有希望实现可控核聚变的一种反应类型,但氚具有很强的渗透和扩散能力,泄露到环境中容易引起爆炸,进入人体会造成严重的辐射损伤。另外,氚资源在自然界极其稀缺,循环利用具有重要意义。因此,安全、稳定、高效的除氚系统是实现可控核聚变的重要保障。总之,无论是核聚变还是核裂变,能否有效预防和治理放射性核素污染关系到核工业的可持续发展。多孔有机骨架材料是通过堆积特定结构的小分子形成具有微孔或介孔结构的交联型聚合物框架。由于大的比表面积、可调节的孔隙率、稳定的理化性质及丰富...
【文章来源】：苏州大学江苏省
【文章页数】：122 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１．１在不同溶液ｐＨ值下，铀酰的存在形式及相对分布［１４］
ａ（Ｕ〇２）２（Ｐ〇４）２?３Ｈ２０），吸附遵循二级动力学模型，可以实现铀的快速??分离富集，因此，该吸附剂可作为一种铀污染的应急材料（Ｆｉｇｕｒｅ?１．２）。??厂?＿??１８０°Ｃ＇２４ｈＮ?Ｕ（ＶＩ）?ｒｅｍｏｖａｌ??ＬＪ???、Ｈ＝３?“２?以?ｒ＾ｌ??Ｃａ１０（ＰＯ４）６（ＯＷ）２?＋?Ｗ２０?＋?ｉ７０２２＋?－？?Ｃａ（（／０２）２?（Ｐ０４）２．?３Ｗ２０??ｃ?？?Ｋ＞?ＪＬ??＾?ＨＡＰ?Ｕｒａｎｙｌ?ｉｏｎ?Ａｕｔｕｎｉｔｅ?＾??图１．２｝＾八？吸附１１（乂丨）的示意图＿。??Ｆｉｇｕｒｅ?１．２?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｆｏｒ?ＨＡＰ?ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ?ｏｆ?ｕｒａｎｉｕｍ（ＶＩ）ｌ３０】．??无机纳米材料作为传统的吸附剂也存在着较多的缺陷，虽然纳米级的材料拥??有较快的动力学和不俗的吸附容量，但粉末状的吸附剂分散到溶液屮很难回收，??采用柱分离又会产生较大的柱压。大多数的无机纳米材料缺少选择性的配体，很??难实现在多离子共存废液中将铀有效分离。??２．３．２有机聚合物??有机聚合物（高分子材料）包括树脂、纤维素和壳聚糖，它们具有优异的骨??架强度、稳定的物理化学性质以及大量的功能化位点而被广泛地应用到吸附领域。??纤维素和壳聚糖是自然界中最丰富的聚合物，由于它们无毒、低成本和易于功能??化作用，是很有潜力的吸附剂【３１１并且离子交换树脂也广泛用于废水处理领域，??并取得良好的成效。??Ｗａｎｇ?［３２］课题组将聚丙烯（ＰＰ）置于６ＧＣｏ的Ｙ射线场中，在空气中辐照７０?ｋＧｙ??剂量后储存在冰箱（－５°Ｃ）中备用。辐照后的聚丙烯（ＰＰ）与丙烯腈／甲基丙烯酸??５
功能化多孔有机骨架用于放射性核素分离富集研究?第一章????????？？？：??Ｎ．Ｊ?＊？＊？??丨）？Ｚ??Ｈｙｄｒｏｔｈｅｒｍａｌ?ｃｒｏｓｓｌｉｎｋｉｎｇ?＾??Ｃｔ，，１〇ｉａｎ?Ｉ８０°Ｃ，?１２ｈ，ｐＨ－５＾?一？？??ｒ?＿?ｒ?Ｅ??ｗ，）?」?ｓ?！?ｆ？？＂■＂ｐ?；＿．＂？？？？？ｊ??２?Ｉ卜知。吩，丨??ｉｃ?：?＼?／??？？?丨—Ａ、Ｉ??图１．４离子印记ＨＣＣ的合成示意图１３３ｌ??Ｆｉｇｕｒｅ?１．４?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ?ｐｒｏｃｅｓｓ?ｏｆ?ｉｏｎ－ｉｍｐｒｉｎｔｅｄ－ＨＣＣ?｜?Ｖ，１．??然而，聚合物材料在高放射性的环境下容易发生辐射降解，导致吸附剂结构??上的破坏，使吸附剂容量和选择性下降，无法循环使用，这些都限制了该类吸附??剂在铀分离富集领域的实际应用。??２．３．３复合材料??无机材料是一种应用广泛的传统吸附剂，并且在铀的吸附领域体现出较好的??吸附性能，但绝大多数的无机材料对金属离子的吸附选择性差，并且吸附容量不??高。而有机材料得益于丰富的配体，具有较高选择性，但大部分有机材料化学稳??定性和机械强度差。复合材料结合了无机材料和有机材料的优点，表现出更优异??的性能，因此，在固体吸附领域中受到广泛的关注。??带有磁性的纳米材料可以利用磁性分离技术把分散到溶液中的吸附剂更便捷??地分离，使吸附剂在放射性废水处理方面更易操作。Ｚｈｕ等人［３４佣水热法合成钛??酸酯纳米管（ＴＮＴ），再通过水热法在钛酸酯纳米管（ＴＮＴ）上接枝ＣｏＦｅ２０４，制??备出ＴＮＴ／ＣｏＦｅ２〇４，最后将３?ｍＬ四亚乙基五胺（Ｔ
本文编号：3062138
【文章来源】：苏州大学江苏省
【文章页数】：122 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１．１在不同溶液ｐＨ值下，铀酰的存在形式及相对分布［１４］
ａ（Ｕ〇２）２（Ｐ〇４）２?３Ｈ２０），吸附遵循二级动力学模型，可以实现铀的快速??分离富集，因此，该吸附剂可作为一种铀污染的应急材料（Ｆｉｇｕｒｅ?１．２）。??厂?＿??１８０°Ｃ＇２４ｈＮ?Ｕ（ＶＩ）?ｒｅｍｏｖａｌ??ＬＪ???、Ｈ＝３?“２?以?ｒ＾ｌ??Ｃａ１０（ＰＯ４）６（ＯＷ）２?＋?Ｗ２０?＋?ｉ７０２２＋?－？?Ｃａ（（／０２）２?（Ｐ０４）２．?３Ｗ２０??ｃ?？?Ｋ＞?ＪＬ??＾?ＨＡＰ?Ｕｒａｎｙｌ?ｉｏｎ?Ａｕｔｕｎｉｔｅ?＾??图１．２｝＾八？吸附１１（乂丨）的示意图＿。??Ｆｉｇｕｒｅ?１．２?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｆｏｒ?ＨＡＰ?ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ?ｏｆ?ｕｒａｎｉｕｍ（ＶＩ）ｌ３０】．??无机纳米材料作为传统的吸附剂也存在着较多的缺陷，虽然纳米级的材料拥??有较快的动力学和不俗的吸附容量，但粉末状的吸附剂分散到溶液屮很难回收，??采用柱分离又会产生较大的柱压。大多数的无机纳米材料缺少选择性的配体，很??难实现在多离子共存废液中将铀有效分离。??２．３．２有机聚合物??有机聚合物（高分子材料）包括树脂、纤维素和壳聚糖，它们具有优异的骨??架强度、稳定的物理化学性质以及大量的功能化位点而被广泛地应用到吸附领域。??纤维素和壳聚糖是自然界中最丰富的聚合物，由于它们无毒、低成本和易于功能??化作用，是很有潜力的吸附剂【３１１并且离子交换树脂也广泛用于废水处理领域，??并取得良好的成效。??Ｗａｎｇ?［３２］课题组将聚丙烯（ＰＰ）置于６ＧＣｏ的Ｙ射线场中，在空气中辐照７０?ｋＧｙ??剂量后储存在冰箱（－５°Ｃ）中备用。辐照后的聚丙烯（ＰＰ）与丙烯腈／甲基丙烯酸??５
功能化多孔有机骨架用于放射性核素分离富集研究?第一章????????？？？：??Ｎ．Ｊ?＊？＊？??丨）？Ｚ??Ｈｙｄｒｏｔｈｅｒｍａｌ?ｃｒｏｓｓｌｉｎｋｉｎｇ?＾??Ｃｔ，，１〇ｉａｎ?Ｉ８０°Ｃ，?１２ｈ，ｐＨ－５＾?一？？??ｒ?＿?ｒ?Ｅ??ｗ，）?」?ｓ?！?ｆ？？＂■＂ｐ?；＿．＂？？？？？ｊ??２?Ｉ卜知。吩，丨??ｉｃ?：?＼?／??？？?丨—Ａ、Ｉ??图１．４离子印记ＨＣＣ的合成示意图１３３ｌ??Ｆｉｇｕｒｅ?１．４?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ?ｐｒｏｃｅｓｓ?ｏｆ?ｉｏｎ－ｉｍｐｒｉｎｔｅｄ－ＨＣＣ?｜?Ｖ，１．??然而，聚合物材料在高放射性的环境下容易发生辐射降解，导致吸附剂结构??上的破坏，使吸附剂容量和选择性下降，无法循环使用，这些都限制了该类吸附??剂在铀分离富集领域的实际应用。??２．３．３复合材料??无机材料是一种应用广泛的传统吸附剂，并且在铀的吸附领域体现出较好的??吸附性能，但绝大多数的无机材料对金属离子的吸附选择性差，并且吸附容量不??高。而有机材料得益于丰富的配体，具有较高选择性，但大部分有机材料化学稳??定性和机械强度差。复合材料结合了无机材料和有机材料的优点，表现出更优异??的性能，因此，在固体吸附领域中受到广泛的关注。??带有磁性的纳米材料可以利用磁性分离技术把分散到溶液中的吸附剂更便捷??地分离，使吸附剂在放射性废水处理方面更易操作。Ｚｈｕ等人［３４佣水热法合成钛??酸酯纳米管（ＴＮＴ），再通过水热法在钛酸酯纳米管（ＴＮＴ）上接枝ＣｏＦｅ２０４，制??备出ＴＮＴ／ＣｏＦｅ２〇４，最后将３?ｍＬ四亚乙基五胺（Ｔ
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