基于Fe 2 O 3 /Al 2 O 3 氧载体煤化学链燃烧过程中硫氮的迁移转化研究
发布时间：2021-03-09 16:25
化石燃料的低碳和清洁利用是当今社会的热点问题。煤炭是我国的主要一次能源,而化学链燃烧（Chemical Looping Combustion,CLC）具有富集CO2特性,被认为是最有潜力的碳捕集技术之一。在化学链燃烧中,燃料中硫可能在燃料反应器内与氧载体反应生成金属硫化物或者硫酸盐使其中毒,降低氧载体的载氧能力。同时,也有必要研究硫氮元素在化学链燃烧过程中的释放规律、迁移路径和分布特性,为硫氮污染物的控制提供理论指导。本文对基于Fe2O3氧载体的煤化学链燃烧过程中硫氮的迁移转化进行了较为系统地研究。首先,利用HSC热力学模拟软件对煤气化产物/硫氮气体产物与氧载体间的反应进行了化学热力学平衡分析和物相平衡分析。结果发现,含硫气体H2S及COS在燃料反应器对应温度下均能够被氧载体氧化生成SO2。铁基氧载体在还原过程中呈现多种还原态,当过氧系数小于1时,理论上有可能被含硫气体硫化生成金属硫化物。当过氧系数大于1时,其含硫物质绝大部分转变为SO2气体形式。化学链燃...
【文章来源】：华中科技大学湖北省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：69 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
新鲜Fe2O3/Al2O3样品XRD及XRF表征
华 中 科 技 大 学 硕 士 学 位 论 文上图 2-1 为新鲜氧载体的 XRD 及 XRF 表征结果。可以发现，经煅烧后制备得到的新鲜氧载体物相组成为 Fe2O3和 Al2O3，氧载体纯度高。XRF 成分分析结果表明:样品中的 Fe 及 Al 元素折算实际金属氧化物的质量比为 54:46，与理论设计铁基氧载体的60 wt.%有所偏差。氧载体中 Fe2O3活性组分质量百分比为 54 wt.%。
图 2-3 不同温度下三种可燃组分与铁基氧载体的反应平衡常数为了考察化学链燃烧过程中煤中硫氮与铁基氧载体的相互作用关系。我们对煤气化气体成分中主要的含硫中间物质 H2S、COS 及含氮中间物质 HCN、NH3与氧载体的反应过程分别进行化学热力学基础分析。对于含硫气体，考虑到氧载体的硫化作用，其与氧载体可能发生如下反应过程：H2S(g) + 9Fe2O3= 6Fe3O4+ SO2(g) + H2O(g) (2-10)H2S(g) + 3Fe3O4= 9FeO + SO2(g) + H2O(g) (2-11)H2S(g) + 3FeO = 3Fe + SO2(g) + H2O(g) (2-12)H2S(g) + 1/3Fe2O3= 1/3Fe2S3+ H2O(g) (2-13)H2S(g) + FeO = FeS + H2O(g) (2-14)H2S(g) + Fe = FeS + H2(g) (2-15)COS(g) + 9Fe2O3= 6Fe3O4+ SO2(g) + CO2(g) (2-16)
【参考文献】：
期刊论文
[1]生物质半焦/铜基载氧体气化反应特性研究[J]. 冉景煜,张松,秦昌雷,禹建功,付范萱,杨琳. 燃料化学学报. 2014(11)
[2]批量制备Fe2O3/Al2O3氧载体及褐煤化学链燃烧实验研究[J]. 郭磊,赵海波,马琎晨,梅道锋,方彦飞,郑楚光. 中国电机工程学报. 2013(17)
[3]Fe2O3/Al2O3氧载体制备方法的研究[J]. 梅道锋,赵海波,马兆军,郑楚光. 燃料化学学报. 2012(07)
[4]基于赤铁矿载氧体的煤化学链燃烧试验[J]. 顾海明,沈来宏,吴家桦,肖军,张思文. 化工学报. 2011(01)
[5]铁基复合氧载体的煤化学链燃烧研究[J]. 王保文,郑瑛,柳朝晖,赵海波,郑楚光,晏蓉. 工程热物理学报. 2010(08)
[6]全球碳捕集与封存（CCS）技术的最新进展[J]. 韩文科,杨玉峰,苗韧,陈子佳,安琪. 宏观经济研究. 2009(12)
[7]化学链燃烧方式中氧载体的研究进展[J]. 刘黎明,赵海波,郑楚光. 煤炭转化. 2006(03)
[8]CaSO4在不同气氛下分解特性的实验研究[J]. 肖海平,周俊虎,曹欣玉,范红宇,方磊,岑可法. 动力工程. 2004(06)
本文编号：3073127
【文章来源】：华中科技大学湖北省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：69 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
新鲜Fe2O3/Al2O3样品XRD及XRF表征
华 中 科 技 大 学 硕 士 学 位 论 文上图 2-1 为新鲜氧载体的 XRD 及 XRF 表征结果。可以发现，经煅烧后制备得到的新鲜氧载体物相组成为 Fe2O3和 Al2O3，氧载体纯度高。XRF 成分分析结果表明:样品中的 Fe 及 Al 元素折算实际金属氧化物的质量比为 54:46，与理论设计铁基氧载体的60 wt.%有所偏差。氧载体中 Fe2O3活性组分质量百分比为 54 wt.%。
图 2-3 不同温度下三种可燃组分与铁基氧载体的反应平衡常数为了考察化学链燃烧过程中煤中硫氮与铁基氧载体的相互作用关系。我们对煤气化气体成分中主要的含硫中间物质 H2S、COS 及含氮中间物质 HCN、NH3与氧载体的反应过程分别进行化学热力学基础分析。对于含硫气体，考虑到氧载体的硫化作用，其与氧载体可能发生如下反应过程：H2S(g) + 9Fe2O3= 6Fe3O4+ SO2(g) + H2O(g) (2-10)H2S(g) + 3Fe3O4= 9FeO + SO2(g) + H2O(g) (2-11)H2S(g) + 3FeO = 3Fe + SO2(g) + H2O(g) (2-12)H2S(g) + 1/3Fe2O3= 1/3Fe2S3+ H2O(g) (2-13)H2S(g) + FeO = FeS + H2O(g) (2-14)H2S(g) + Fe = FeS + H2(g) (2-15)COS(g) + 9Fe2O3= 6Fe3O4+ SO2(g) + CO2(g) (2-16)
【参考文献】：
期刊论文
[1]生物质半焦/铜基载氧体气化反应特性研究[J]. 冉景煜,张松,秦昌雷,禹建功,付范萱,杨琳. 燃料化学学报. 2014(11)
[2]批量制备Fe2O3/Al2O3氧载体及褐煤化学链燃烧实验研究[J]. 郭磊,赵海波,马琎晨,梅道锋,方彦飞,郑楚光. 中国电机工程学报. 2013(17)
[3]Fe2O3/Al2O3氧载体制备方法的研究[J]. 梅道锋,赵海波,马兆军,郑楚光. 燃料化学学报. 2012(07)
[4]基于赤铁矿载氧体的煤化学链燃烧试验[J]. 顾海明,沈来宏,吴家桦,肖军,张思文. 化工学报. 2011(01)
[5]铁基复合氧载体的煤化学链燃烧研究[J]. 王保文,郑瑛,柳朝晖,赵海波,郑楚光,晏蓉. 工程热物理学报. 2010(08)
[6]全球碳捕集与封存（CCS）技术的最新进展[J]. 韩文科,杨玉峰,苗韧,陈子佳,安琪. 宏观经济研究. 2009(12)
[7]化学链燃烧方式中氧载体的研究进展[J]. 刘黎明,赵海波,郑楚光. 煤炭转化. 2006(03)
[8]CaSO4在不同气氛下分解特性的实验研究[J]. 肖海平,周俊虎,曹欣玉,范红宇,方磊,岑可法. 动力工程. 2004(06)
本文编号：3073127
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