介孔材料负载过渡金属催化亚硫酸盐氧化反应动力学研究
发布时间：2022-07-29 15:42
亚硫酸盐氧化是湿法脱硫工艺的关键步骤,利用介孔材料负载过渡金属制得的多相催化剂可有效控制亚硫酸盐的氧化速率。有序介孔分子筛具有高比表面积和高孔隙率,以及高度有序、发达的孔道结构;孔径尺寸集中且易调控,通过后期修饰可呈现出不同的结构、组成和性质,有望在亚硫酸盐氧化反应控制过程中展示出优异的催化性能。本文以正硅酸乙酯为硅源、六水合硝酸钴为钴源、十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,通过水热合成法制备了MCM-48钴基固相催化剂。对所制备的Co-MCM-48催化剂进行了物化性质表征。其中,通过BET得到不同钴掺杂量下的钴基MCM-48的比表面积、孔容以及孔径的分布特征;利用SEM和MAPPING考察了催化剂的表观形态、各组分的位置分布以及活性钴的分散特征,研究了钴掺杂量对催化剂表面形态结构的影响规律;利用TEM+EDS分析了催化剂的内部结构以及局部元素组成与含量;由XRD小角图谱得知当钴硅比>5:95时,MCM-48的结构将遭到破坏,同时XRD广角图谱分析结果证实了钴的高分散性与低结晶度;通过XPS谱图得到催化剂中钴的存在形态和含量。通过亚硫酸盐催化氧化动力学测试,研究了钴掺杂量对Co-MCM...
【文章页数】：57 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
1.1 课题研究背景
1.2 镁法烟气脱硫工艺
1.3 亚硫酸镁氧化反应动力学研究背景
1.3.1 亚硫酸镁非催化氧化的研究
1.3.2 亚硫酸镁催化氧化研究
1.3.3 亚硫酸镁催化氧化反应中存在的问题
1.4 介孔材料
1.4.1 多孔材料
1.4.2 有序介孔材料
1.4.3 MCM-48分子筛自身属性以及其在相关领域的应用情况
1.5 课题研究目的、意义与内容
1.5.1 课题背景
1.5.2 课题研究内容
1.5.3 课题研究目的
第2章 实验与方法
2.1 实验装置和方法
2.1.1 试剂和药品
2.1.2 实验仪器和装置
2.2 亚硫酸镁样品的制备和含量测定
2.3 催化剂的活性评价
2.4 表征方法
2.4.1 低温N2物理吸附/脱附
2.4.2 扫描电镜(SEM)
2.4.3 X射线衍射(XRD)表征
2.4.4 透射电子显微镜(TEM)
2.4.5 X射线光电子能谱(XPS)
2.4.6 傅里叶红外光谱(FT-IR)
第3章 MCM-48表征及其动力学研究
3.1 MCM-48钴基固相催化剂的制备
3.1.1 不同Co介入量MCM-48的制备
3.2 催化剂表征
3.2.1 催化剂的物理性质
3.2.2 XRD
3.2.3 FTIR
3.2.4 SEM-MAPPING
3.2.5 TEM-EDX
3.2.6 XPS
3.3 催化剂活性评价
3.4 操作条件对亚硫酸镁氧化速率的影响
3.4.1 氧分压对亚硫酸镁氧化速率的影响
3.4.2 催化剂浓度对催化速率的影响
3.4.3 PH对亚硫酸镁氧化速率的影响
3.4.4 反应温度对亚硫酸镁氧化速率的影响
3.5 本章小结
第4章 钴引入方式对催化剂特性以及催化性能的影响
4.1 不同制备方法下的催化剂活性评价
4.2 催化剂表征
4.2.1 BET
4.2.2 XRD
4.2.3 SEM-MAPPING
4.2.4 TEM
4.3 催化剂回收利用实验
4.4 本章小结
第5章 结论与展望
5.1 结论
5.2 展望
参考文献
攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]湿法烟气脱硫技术研究进展[J]. 左莉娜,贺前锋,刘德华. 环境工程. 2013(S1)
[2]湿式镁法烟气脱硫副产物MgSO4热解回收MgO[J]. 亢万忠,沈志刚,周彦波,曾坤,仝明,鲁军. 化工环保. 2012(01)
[3]掺杂金属介孔分子筛MCM-48的合成及储氢研究[J]. 张光旭,方园,陈波,高为芳,赵小双. 武汉理工大学学报. 2011(11)
[4]亚硫酸铵催化氧化实验研究[J]. 柳海刚,彭健,叶世超. 广东化工. 2011(03)
[5]多相条件下亚硫酸镁非催化氧化反应动力学及机理[J]. 汪黎东,马永亮,袁钢,张雯娣,张亚斌,郝吉明. 中国科学:化学. 2010(08)
[6]我国火电厂脱硫技术的发展及应用现状[J]. 龚优军,郑利霞,张树礼. 内蒙古环境科学. 2008(06)
[7]锆掺杂MCM-48氧化硅的合成及其表征[J]. 季华,魏明杰,范益群. 硅酸盐通报. 2007(05)
[8]烟气脱硫过程锰催化氧化亚硫酸钙的研究[J]. 杨剑,文娟,董凌燕,刘清才,杜云贵. 环境工程学报. 2007(09)
[9]湿法烟气脱硫过程亚硫酸钙的氧化[J]. 罗捷,吴国防,朱宗莉,董凌燕,刘清才. 重庆大学学报(自然科学版). 2007(04)
[10]添加剂促进亚硫酸钙氧化的实验研究[J]. 汪黎东,赵毅,李蔷薇,王亚君,阎蓓. 环境污染治理技术与设备. 2006(04)
博士论文
[1]有序介孔材料的制备与应用[D]. 袁昊.上海大学 2013
硕士论文
[1]MCM-48介孔分子筛的功能化及膜的制备[D]. 王珊珊.大连理工大学 2012
[2]半干法脱硫产物中亚硫酸钙转化研究[D]. 许琴.华北电力大学 2011
[3]烟气脱硫产物亚硫酸铵氧化动力学研究[D]. 陈枝.重庆大学 2007
本文编号：3666732
【文章页数】：57 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
1.1 课题研究背景
1.2 镁法烟气脱硫工艺
1.3 亚硫酸镁氧化反应动力学研究背景
1.3.1 亚硫酸镁非催化氧化的研究
1.3.2 亚硫酸镁催化氧化研究
1.3.3 亚硫酸镁催化氧化反应中存在的问题
1.4 介孔材料
1.4.1 多孔材料
1.4.2 有序介孔材料
1.4.3 MCM-48分子筛自身属性以及其在相关领域的应用情况
1.5 课题研究目的、意义与内容
1.5.1 课题背景
1.5.2 课题研究内容
1.5.3 课题研究目的
第2章 实验与方法
2.1 实验装置和方法
2.1.1 试剂和药品
2.1.2 实验仪器和装置
2.2 亚硫酸镁样品的制备和含量测定
2.3 催化剂的活性评价
2.4 表征方法
2.4.1 低温N2物理吸附/脱附
2.4.2 扫描电镜(SEM)
2.4.3 X射线衍射(XRD)表征
2.4.4 透射电子显微镜(TEM)
2.4.5 X射线光电子能谱(XPS)
2.4.6 傅里叶红外光谱(FT-IR)
第3章 MCM-48表征及其动力学研究
3.1 MCM-48钴基固相催化剂的制备
3.1.1 不同Co介入量MCM-48的制备
3.2 催化剂表征
3.2.1 催化剂的物理性质
3.2.2 XRD
3.2.3 FTIR
3.2.4 SEM-MAPPING
3.2.5 TEM-EDX
3.2.6 XPS
3.3 催化剂活性评价
3.4 操作条件对亚硫酸镁氧化速率的影响
3.4.1 氧分压对亚硫酸镁氧化速率的影响
3.4.2 催化剂浓度对催化速率的影响
3.4.3 PH对亚硫酸镁氧化速率的影响
3.4.4 反应温度对亚硫酸镁氧化速率的影响
3.5 本章小结
第4章 钴引入方式对催化剂特性以及催化性能的影响
4.1 不同制备方法下的催化剂活性评价
4.2 催化剂表征
4.2.1 BET
4.2.2 XRD
4.2.3 SEM-MAPPING
4.2.4 TEM
4.3 催化剂回收利用实验
4.4 本章小结
第5章 结论与展望
5.1 结论
5.2 展望
参考文献
攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]湿法烟气脱硫技术研究进展[J]. 左莉娜,贺前锋,刘德华. 环境工程. 2013(S1)
[2]湿式镁法烟气脱硫副产物MgSO4热解回收MgO[J]. 亢万忠,沈志刚,周彦波,曾坤,仝明,鲁军. 化工环保. 2012(01)
[3]掺杂金属介孔分子筛MCM-48的合成及储氢研究[J]. 张光旭,方园,陈波,高为芳,赵小双. 武汉理工大学学报. 2011(11)
[4]亚硫酸铵催化氧化实验研究[J]. 柳海刚,彭健,叶世超. 广东化工. 2011(03)
[5]多相条件下亚硫酸镁非催化氧化反应动力学及机理[J]. 汪黎东,马永亮,袁钢,张雯娣,张亚斌,郝吉明. 中国科学:化学. 2010(08)
[6]我国火电厂脱硫技术的发展及应用现状[J]. 龚优军,郑利霞,张树礼. 内蒙古环境科学. 2008(06)
[7]锆掺杂MCM-48氧化硅的合成及其表征[J]. 季华,魏明杰,范益群. 硅酸盐通报. 2007(05)
[8]烟气脱硫过程锰催化氧化亚硫酸钙的研究[J]. 杨剑,文娟,董凌燕,刘清才,杜云贵. 环境工程学报. 2007(09)
[9]湿法烟气脱硫过程亚硫酸钙的氧化[J]. 罗捷,吴国防,朱宗莉,董凌燕,刘清才. 重庆大学学报(自然科学版). 2007(04)
[10]添加剂促进亚硫酸钙氧化的实验研究[J]. 汪黎东,赵毅,李蔷薇,王亚君,阎蓓. 环境污染治理技术与设备. 2006(04)
博士论文
[1]有序介孔材料的制备与应用[D]. 袁昊.上海大学 2013
硕士论文
[1]MCM-48介孔分子筛的功能化及膜的制备[D]. 王珊珊.大连理工大学 2012
[2]半干法脱硫产物中亚硫酸钙转化研究[D]. 许琴.华北电力大学 2011
[3]烟气脱硫产物亚硫酸铵氧化动力学研究[D]. 陈枝.重庆大学 2007
本文编号：3666732
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/dongligc/3666732.html
