柴油机双功能ASC催化剂Fe/Pt协同催化机理的模拟研究

发布时间：2023-05-20 03:44

　　尿素选择性催化还原(Urea-SCR)技术被广泛地用于降低柴油机的NO_x排放,然而在SCR催化剂催化还原NO_x时,面对排气温度突增(导致催化剂内存储的NH₃释放)、尿素过量喷射甚至催化剂老化失活等状况,还原性气体NH₃将不可避免发生泄漏。因此,为满足排放法规更严格的NO_x限值和NH₃泄漏量限值要求,需要开发具有双功能特性的ASC催化剂应用于柴油机尾气后处理,以选择性催化氧化泄漏的NH₃并辅助上游SCR催化剂实现更高的NO_x转化率。对催化剂表面反应机理的深入理解是提升和利用催化剂性能的前提。本文分别建立了Fe-ZSM-5分子筛催化剂NH₃-SCR总包反应动力学模型和Pt/Al₂O₃催化剂NH₃氧化总包反应动力学模型,通过优化各催化反应步的动力学参数对模型进行了试验验证,模型能够准确地预测反应中各组分摩尔浓度及转化率的变化规律。研...

【文章页数】：73 页

【学位级别】：硕士

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摘要
Abstract
1 绪论
    1.1 前言
    1.2 重型柴油车排放法规
    1.3 NO_x催化还原净化技术
        1.3.1 选择性催化还原
        1.3.2 NO_x存储还原
        1.3.3 NSR-SCR耦合系统
    1.4 ASC后处理技术的研究现状
        1.4.1 SCR系统的NH₃及N2O排放问题
        1.4.2 ASC催化剂
        1.4.3 双功能ASC催化剂的工作原理
    1.5 研究目的及主要内容
    1.6 本章小结
2 催化反应的数值计算模型
    2.1 催化反应基础
        2.1.1 多相催化反应
        2.1.2 质量作用定律与阿伦尼乌斯定律
        2.1.3 化学反应速率
    2.2 催化反应计算模型
        2.2.1 反应器模型
        2.2.2 孔扩散模型
        2.2.3 反应机理模型
    2.3 本章小结
3 Fe、Pt催化剂反应动力学模型的建立
    3.1 反应动力学模型的发展
    3.2 反应器及催化剂参数
    3.3 Fe分子筛催化剂反应模型验证与分析
        3.3.1 NH₃ 吸附与脱附反应
        3.3.2 氧化反应与NH₃ 存储量
        3.3.3 标准SCR反应
        3.3.4 快速SCR反应
        3.3.5 NO₂-SCR及 N2O生成反应
        3.3.6 NO₂/NO_x比值对SCR反应的影响
        3.3.7 NH₃/NO_x比值对NH₃ 泄漏的影响
    3.4 SCR反应的轴向分布研究
        3.4.1 标准SCR反应的轴向分布
        3.4.2 快速SCR反应的轴向分布
        3.4.3 NO₂-SCR反应的轴向分布
        3.4.4 NO₂/NO_x比值对NO_x转化率轴向分布的影响
    3.5 Pt催化剂反应模型验证与分析
        3.5.1 NH₃-O₂ 反应体系
        3.5.2 NH₃-NO_x-O₂ 反应体系
        3.5.3 Pt催化剂模型的适用性研究
    3.6 本章小结
4 双功能Fe-Pt组合催化剂的性能分析
    4.1 Fe、Pt催化剂的组合研究
        4.1.1 NH₃-O₂ 反应体系
        4.1.2 NH₃-NO_x-O₂ 反应体系
    4.2 Fe-Pt双层催化剂涂层内反应流动分析
    4.3 Pt负载量对Fe-Pt双层催化剂性能的影响
    4.4 双层组合催化剂Fe、Pt涂覆比例的优化
    4.5 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢



本文编号：3820474