富氧燃烧SO_3的生成机理

发布时间：2017-06-01 08:26

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【摘要】：随着温室效应受到世界关注,实现CO2捕集变得势在必行,而富氧燃烧技术是能源行业中实现CO2捕集最有前景的技术之一。带有烟气循环的富氧燃烧,烟气Sox和H2O等浓度急剧增加。电站锅炉运行中,SO3可能会引起高温腐蚀、低温腐蚀、SCR催化剂和空气预热器堵塞等故障,在富氧燃烧下危害性将更加突出。因而通过计算预测富氧燃烧中SO3生成浓度以及研究SO3的生成机理具有重要的意义。为研究富氧燃烧方式下SO3生成,采用热力学平衡计算从最简单的SO2-O2体系到富氧燃烧体系分别进行了研究。计算结果表明：气体体系中O2和SO2浓度增加促进热力学平衡时SO3生成,而其它气体成分增多则对于SO3热力学平衡浓度影响较小。对于富氧燃烧,采用烟气循环后,SO2浓度急剧升高,烟气量下降,O2浓度升高,使得SO3浓度和生成率提高。采用化学反应动力学模型研究富氧燃烧含硫气体转化生成机理。结果表明：富氧燃烧工况下H2S首先氧化成SH,SH接着生成重要中间产物HSO、S和SO,最终生成SO2。烟气冷却过程中,约2.6%的SO2被进一步氧化生成SO3。SO2生成前期的主要途径为SO+O2=SO2+O,生成后期的主要途径变为SO+OH=S02+H。富氧燃烧高温下SO3主要生成路径为SO2+O(+M)=SO3(+M),中温下SO3主要生成路径变为HOSO2+O2=SO3+HO2和SO2+NO2=SO3+NO。富氧燃烧中烟气循环以及O2浓度提高等因素,使SO3基本稳定时浓度大幅度提高。计算结果很好的揭示了SO3的生成途径。针对富氧燃烧不同循环方式及各气体成分对于SO3生成的影响,采用化学热力学平衡计算和动力学模型进行研究。结果表明：烟气湿循环时烟道尾部生成SO3浓度最高,达到69.6×10-6,为常规燃烧的6.8倍,而干循环时生成SO3浓度最低,为常规燃烧的2.0倍。烟气中O2和SO2浓度增大促进高温区和中温区SO3生成,对S03生成有重要促进作用；H2O浓度增大,促进自由基OH升高,促进中温SO3生成；NO在H2O含量很高时对于SO3生成有微弱的促进作用,在含水量较低时对于S03有微弱的抑制作用。富氧燃烧下湿循环方式时烟道尾部酸露点最高,达到154.8℃,比常规燃烧方式高35.5℃,而烟气干循环时酸露点相比于湿循环降低了25.2℃。因此,SO3浓度取决于富氧燃烧方式。
【关键词】：富氧燃烧 热力学平衡 动力学模型 SO_3 烟气循环方式 低温腐蚀
【学位授予单位】：华北电力大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TK16
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第1章 绪论10-16
• 1.1 背景及意义10-11
• 1.2 研究现状11-14
• 1.2.1 煤中硫析出及存在形态11-12
• 1.2.2 锅炉中SO_3生成12-13
• 1.2.3 烟气中SO_3测量13-14
• 1.2.4 锅炉中SO_3危害14
• 1.3 本文研究内容14-16
• 第2章 SO_3的热力学平衡计算16-36
• 2.1 热力学平衡计算原理16
• 2.2 SO_2-O_2体系热力学平衡计算16-20
• 2.2.1 温度的影响18-19
• 2.2.2 O_2浓度影响19
• 2.2.3 SO_2浓度影响19-20
• 2.3 烟气体系热力学平衡计算20-25
• 2.3.1 温度的影响20-22
• 2.3.2 O_2浓度影响22-23
• 2.3.3 SO_2浓度的影响23-24
• 2.3.4 H_2O含量的影响24-25
• 2.4 富氧燃烧热力学平衡计算25-34
• 2.4.1 富氧燃烧理论烟气模型25-26
• 2.4.2 温度的影响26-29
• 2.4.3 过量空气系数影响29
• 2.4.4 含硫量影响29-31
• 2.4.5 不同煤种31-34
• 2.5 本章小结34-36
• 第3章 SO_3反应动力学模拟36-54
• 3.1 计算模型36-37
• 3.1.1 化学动力学模型36
• 3.1.2 反应器模型36-37
• 3.1.3 模型的验证37
• 3.2 硫的迁移路径37-47
• 3.2.1 H_2S向SO_2的迁移38-42
• 3.2.2 SO_2向SO_3的迁移42-44
• 3.2.3 SO_3生成机理44-47
• 3.3 不同因素对SO_3影响47-51
• 3.3.1 循环方式的影响47-48
• 3.3.2 O_2浓度影响48-49
• 3.3.3 SO_2浓度影响49-50
• 3.3.4 H_2O浓度影响50-51
• 3.3.5 NO浓度影响51
• 3.4 不同循环方式的酸露点预测51-52
• 3.5 小结52-54
• 第4章 结论与展望54-56
• 4.1 结论54-55
• 4.2 未来展望55-56
• 参考文献56-60
• 攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果60-61
• 致谢61

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本文编号：412190