基于吸附铀酰离子的植酸改性真菌材料的制备、表征及性能研究

发布时间：2017-07-28 16:23

  本文关键词：基于吸附铀酰离子的植酸改性真菌材料的制备、表征及性能研究

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【摘要】：随着核工业的迅速发展,含铀废水的排放量也迅速增多,这将对人类和环境造成严重危害,因此如何处理含铀废水是目前治理环境问题所面临的重大问题之一。目前国内外处理含铀废水的主要方法有物理法、化学处理法和吸附法,但因这些方法自身仍存在很多缺陷,如成本高、易造成二次污染、吸附量不大或选择性不好等,而改性生物材料技术和离子印迹技术以其吸附容量大、选择性好等优势逐渐得到人们关注。本论文基于铀酰离子配位原理,从构筑富含磷酸功能化基团的吸附剂出发,以快速高效处理废水中的铀为目标,制备了植酸改性真菌(PA-ZZF51)和植酸硅醚修饰海洋兼性真菌的铀酰离子印迹材料(U(Ⅵ)-ⅡP)两种不同的吸附剂,采用红外光谱、扫描电镜和比表面测试仪等测试仪器对所得吸附剂进行了特征表征,并分别考察了各因素对这两种吸附剂吸附性能的影响,探究了吸附剂的重复性和选择性,且对吸附实验结果进行了吸附动力学和吸附等温线模型分析。主要内容如下:论文第一章对含铀废水的来源、特征、危害、处理方法及植酸的理化性质、特征应用进行了介绍,分析了化学改性生物吸附剂和金属离子印迹聚合物的研究现状,同时对论文的研究意义、主要内容及创新之处进行了阐述。论文第二章简介了实验过程中需用到的试剂、仪器,真菌的培养和收集过程,吸附剂的制备方向、表征方法及详细的吸附实验方法,吸附的动力学模型和吸附等温模型。论文第三章用植酸作改性试剂,制备了植酸改性真菌PA-ZZF51生物吸附剂,并用红外光谱和扫描电镜对改性前后及吸附前后的受试菌进行表征分析其吸附机理,结果发现PA-ZZF51表面变粗糙,结合位点和孔隙增多,吸附过程中羧基、氨基、磷酸酯基等基团均参与了铀的吸附过程,吸附后表面变光滑且孔隙减少,说明植酸成功接枝到真菌上并参与了吸附。吸附实验表明吸附剂PA-ZZF51与未改性真菌相比,对U(Ⅵ)的吸附效果显著增加,当溶液p H 5.0,固液比0.2,反应时间45 min、初始铀溶度100 mg g~(-1)时吸附量达最大值453.7 mg g~(-1),是未改性真菌的20.9倍。重复性实验表明吸附剂PA-ZZF51有良好的再生性能,可多次重复利用,其中用解吸剂HNO3和HCl进行5次循环实验的脱附率仍在90%以上。动力学研究发现用准二级动力学方程计算得到的理论吸附容量与实际值更接近,线性相关系数高达0.995,表明准二级动力学模型能更好地描述PA-ZZF51对铀的吸附过程;同时通过研究等温吸附模型发现Langmuir等温方程的线性拟合相关系数为0.9967,表明PA-ZZF51吸附铀的过程符合Langmuir等温吸附模型。论文第四章以菌粉为基体,植酸为功能单体,UO22+为模板离子,TEOS为交联剂,采用溶胶-凝胶技术制备了铀(Ⅵ)离子印迹聚合物(U(Ⅵ)-ⅡP),并利用红外光谱、扫描电镜和比表面分析仪对U(Ⅵ)-ⅡP进行了特征表征,结果发现红外图谱上出现明显的P=O伸缩振动峰,P-O伸缩振动峰,Si-O-Si对称伸缩、弯曲振动峰等,表面呈分散的微球状且有多孔,经吸附后,多孔状结构减少,均匀粒子空穴基本被填满,制备材料U(Ⅵ)-ⅡP与NIP相比,比表面积和孔容大,但平均孔径小,表明U(Ⅵ)-ⅡP已成功制备且表面存在U(Ⅵ)离子相应的特异性识别印迹位点,吸附能力增强。为了科学地反映出影响吸附铀的主要因素,论文首先用单因素实验探究了溶液p H、固液比、反应时间及初始铀浓度对铀吸附容量的影响,然后再以单因素实验结果为参考,应用响应面BBD法对吸附条件进行了优化。结果发现,采用单因素法当溶液p H 6.0、固液比0.4、反应时间60 min、初始铀浓度50 mg L~(-1)时吸附量达到最大值114.44 mg g~(-1);采用响应面BBD法当溶液p H 5.79、固液比0.37、反应时间65.25 min、初始铀浓度52.35 mg L~(-1)时吸附量达到最大值119.805 mg/g,两者差距不大,当然使用响应面BBD法既考虑了单个因素对吸附的影响,又模拟了交互项对吸附的影响,并有等高线图和三维立体响应曲面图可直观看出交互影响和吸附量最大值位置,表明利用响应面BBD法优化吸附条件科学合理。重复性实验发现U(Ⅵ)-ⅡP用EDTA进行5次循环实验后对铀的脱附率仍高于90%,表明U(Ⅵ)-ⅡP稳定性好,可多次重复使用。选择性实验发现U(Ⅵ)-ⅡP对Th(IV)和Cu(Ⅱ)的相对选择系数分别为1.87和1.85,表明U(Ⅵ)-ⅡP对U(Ⅵ)有一定的专一识别能力,具有良好的选择吸附性。动力学分析表明,U(Ⅵ)-ⅡP对U(Ⅵ)的吸附更适合用准二级动力学方程描述,吸附速率主要由化学吸附所控制;同时通过研究吸附等温线模型发现U(Ⅵ)-ⅡP对铀的吸附过程更符合Langmuir等温吸附模型。论文第五章对本论文的实验结果进行了详细总结,并对今后含铀废水处理方法的发展方向进行了展望。
【关键词】：铀酰离子 植酸 改性真菌材料 吸附
【学位授予单位】：南华大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X771;O647.3
【目录】：

• 摘要4-8
• Abstract8-17
• 第1章 前言17-27
• 1.1 含铀废水的来源、特征及危害17-18
• 1.2 含铀废水的处理方法18-22
• 1.2.1 化学沉淀法18-19
• 1.2.2 离子交换法19
• 1.2.3 蒸发浓缩法19-20
• 1.2.4 膜分离法20
• 1.2.5 萃取法20-21
• 1.2.6 生物吸附法21-22
• 1.3 植酸简介22-23
• 1.4 化学改性生物吸附剂处理废水研究进展23-24
• 1.5 金属离子印迹聚合物的研究进展24-25
• 1.6 本研究的意义、主要内容和创新之处25-27
• 1.6.1 研究意义25
• 1.6.2 主要内容25-26
• 1.6.3 创新之处26-27
• 第2章 实验概述27-35
• 2.1 实验试剂及仪器27-28
• 2.1.1 实验试剂27-28
• 2.1.2 实验仪器28
• 2.2 菌丝体的培养、收集28-29
• 2.3 改性吸附剂的制备29
• 2.4 吸附剂的结构表征方法29-30
• 2.4.1 红外光谱29-30
• 2.4.2 扫描电镜30
• 2.4.3 氮气吸附脱附30
• 2.5 吸附实验方法30-33
• 2.5.1 铀（Ⅵ）标准溶液的配制及标准曲线的测定30-31
• 2.5.2 铀（Ⅵ）吸附实验31
• 2.5.3 铀（Ⅵ）脱附实验31-32
• 2.5.4 吸附选择性32
• 2.5.5 对吸附条件的优化方法32-33
• 2.6 吸附动力学分析33-34
• 2.7 吸附等温模型分析34-35
• 第3章 植酸改性真菌Fusarium sp.#ZZF51的制备、表征及对铀酰离子的吸附研究35-47
• 3.1 引言35
• 3.2 植酸改性真菌Fusarium sp.#ZZF51的制备35-36
• 3.3 产物(PA-ZZF51)的表征36-39
• 3.3.1 红外光谱分析36-37
• 3.3.2 扫描电镜分析37-39
• 3.4 吸附条件的优化39-42
• 3.4.1 溶液PH对吸附的影响39
• 3.4.2 固液比对吸附的影响39-40
• 3.4.3 反应时间对吸附的影响40-41
• 3.4.4 初始反应浓度对吸附的影响41-42
• 3.5 PA-ZZF51的循环再生性能分析42-43
• 3.6 PA-ZZF51的吸附动力学43-44
• 3.7 PA-ZZF51的吸附等温线44-46
• 3.8 本章小结46-47
• 第4章 植酸硅醚修饰海洋兼性真菌制备铀酰离子印迹材料的研究47-69
• 4.1 引言47-48
• 4.2 植酸硅醚修饰海洋兼性真菌铀酰离子印迹材料的制备48
• 4.3 铀酰离子印迹材料制备条件的优化48-49
• 4.4 产物(U(Ⅵ)-ⅡP)的表征49-52
• 4.4.1 红外光谱分析49-50
• 4.4.2 扫描电镜分析50-52
• 4.4.3 氮气吸附脱附实验52
• 4.5 吸附条件优化实验设计与结果52-62
• 4.5.1 单因素实验设计与结果52-54
• 4.5.2 Box-Behnken Design（BBD）法实验设计与结果分析54-62
• 4.6 U(Ⅵ)-ⅡP的循环再生性能分析62-63
• 4.7 U(Ⅵ)-ⅡP的选择性吸附分析63-64
• 4.8 U(Ⅵ)-ⅡP的吸附动力学64-65
• 4.9 U(Ⅵ)-ⅡP的吸附等温线65-66
• 4.10 本章小结66-69
• 第5章 结论与展望69-71
• 5.1 结论69-70
• 5.2 展望70-71
• 参考文献71-79
• 攻读学位期间主要的研究成果79-81
• 致谢81

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