泡沫金属基整体式催化剂性能及其甲烷催化燃烧特性的实验研究

发布时间：2017-08-07 19:30

  本文关键词：泡沫金属基整体式催化剂性能及其甲烷催化燃烧特性的实验研究

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【摘要】：微小燃料式温差热发电装置具有能量密度高、无运动部件、轻巧灵便且可靠性高等优点,有着广阔的发展前景。但微小尺度燃烧技术的不成熟成为制约其应用的瓶颈,催化燃烧是解决微小尺度燃烧问题一个重要途径。本课题针对微小尺度燃烧器燃烧效率低、易熄火以及温度梯度大等问题,重点对微小尺度下甲烷催化燃烧用整体式催化剂展开了研究,并且进行了甲烷催化燃烧特性的实验研究。以泡沫金属(铁镍合金)为结构基体,氧化铝溶胶为载体涂层,贵金属Pd作为活性组分,采用浸渍法制备了整体式催化剂Pd/Al2O3/Fe-Ni。在微小反应器中对该整体式催化剂的甲烷催化氧化反应特性进行了实验研究,分析了反应器内温度、甲烷浓度以及流量对甲烷转化率的影响。结果表明,随着燃烧反应器内温度的升高、混合气体总流量的降低和甲烷浓度的增大,甲烷的转化率增大;温度是影响转化率最关键的因素。当反应器内温度为550℃,5%浓度甲烷的转化率可达到98.7%。此外考察了添加氢气对甲烷催化氧化的影响,结果显示,氢气的添加并没有促进甲烷的催化氧化反应,反而使得甲烷的转化率下降了;随着当量比的增大甲烷反应转化率明显下降。针对以泡沫金属为结构基体的整体式催化剂,研究了涂层负载量、活性组分含量和添加助剂(Ce-Zr)改性对催化剂催化活性的影响。结果显示,载体涂层Al2O3溶胶负载量不宜过高,最佳含量范围为12~20%;催化剂中的活性组分Pd含量不宜超过1.3%;添加助剂Ce0.25Zr0.75O2提高了催化剂性能。搭建了催化燃烧实验和测试系统,在微小石英玻璃圆管燃烧器中,对甲烷/空气预混气体在泡沫金属基整体催化剂Pd/Al2O3/Fe-Ni表面的催化燃烧特性进行了实验研究。电火花点火启动可以分为三个阶段:温度直线上升达到最高温度;温度从最高点缓慢下降;燃烧器各点温度趋于稳定,达到了稳定燃烧的状态。预混气体流速对火焰和燃烧器内温度分布有很大影响,速度大的火焰更为明亮,燃烧器内的温度越高。当量比为1.0时,本文实验条件下可着火的速度上限为0.6m/s。当量比对温度影响很小,随着当量比减小燃烧器内各点温度略有降低,流速为0.3m/s和0.4m/s时稳定燃烧的当量比下限都为0.82,0.5m/s和0.6m/s分别为0.94、0.86。同时用气相色谱仪对燃烧后尾气检测发现:在本文实验范围内甲烷的燃烧效率均达到了99.9%;尾气中CO2选择性含量随着当量比的减小逐渐增大,而CO随着当量比减小而降低;当量比接近或等于1.0时,同时在催化剂作用下会发生水煤气转换反应生成少量H2。
【关键词】：泡沫金属基体 整体式催化剂 甲烷催化氧化 催化燃烧
【学位授予单位】：北京工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TK16
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-11
• 第1章 绪论11-27
• 1.1 研究背景及意义11-12
• 1.2 国内外研究现状12-24
• 1.2.1 基于微小尺度燃烧的燃料式温差热发电系统的研究进展12-15
• 1.2.2 微小尺度催化燃烧的研究进展15-21
• 1.2.3 添加氢气辅助碳氢燃料燃烧的研究进展21-24
• 1.3 本论文的研究内容24-27
• 第2章 泡沫金属基整体式催化剂的制备与表征方法27-35
• 2.1 整体式催化剂的设计27-28
• 2.2 实验用原料、试剂及仪器28-31
• 2.2.1 整体式催化剂基体28
• 2.2.2 实验原料和化学试剂28-29
• 2.2.3 实验仪器29-31
• 2.3 整体式催化剂的制备31-32
• 2.3.1 Al_2O_3溶胶的制备31
• 2.3.2 整体式催化剂的制备31-32
• 2.4 整体式催化剂的表征32-33
• 2.4.1 X射线衍射（XRD）分析32-33
• 2.4.2 光学显微分析33
• 2.5 本章小结33-35
• 第3章 泡沫金属基整体式催化剂上甲烷催化氧化反应实验研究35-51
• 3.1 引言35-36
• 3.2 甲烷催化氧化反应实验系统36-38
• 3.3 催化剂Pd/Al_2O_3/Fe-Ni在甲烷催化氧化反应中的作用38-39
• 3.4 催化剂Pd/Al_2O_3/Fe-Ni上甲烷催化氧化反应特性分析39-42
• 3.4.1 反应温度的影响39-40
• 3.4.2 流量的影响40-41
• 3.4.3 甲烷浓度的影响41-42
• 3.5 泡沫金属基体整体式催化剂Pd/Al_2O_3/Fe-Ni表征分析42-45
• 3.5.1 催化剂结构特性分析42-43
• 3.5.2 催化剂表面物相分析43-45
• 3.6 添加氢气辅助甲烷催化氧化反应45-48
• 3.6.1 添加氢气的影响46-47
• 3.6.2 当量比对甲烷反应转化率的影响47-48
• 3.7 本章小结48-51
• 第4章 泡沫金属基整体式催化剂催化性能影响因素的研究51-63
• 4.1 引言51
• 4.2 催化剂性能（活性）评价实验系统51-52
• 4.3 涂层负载量对催化剂性能的影响52-55
• 4.4 活性组分Pd含量对催化剂性能的影响55-58
• 4.5 助剂对整体式催化剂性能的影响58-62
• 4.6 本章小结62-63
• 第5章 泡沫金属基整体式催化剂上甲烷催化燃烧特性研究63-79
• 5.1 引言63
• 5.2 实验部分63-67
• 5.2.1 实验装置63-66
• 5.2.2 实验步骤66-67
• 5.3 实验结果及讨论67-78
• 5.3.1 点火启动过程描述67-68
• 5.3.2 流速的影响68-72
• 5.3.3 当量比影响72-74
• 5.3.4 尾气分析74-78
• 5.4 本章小结78-79
• 结论79-81
• 参考文献81-89
• 攻读硕士学位期间发表的学术论文89-91
• 致谢91

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本文编号：636345