模拟烟气吸附剂喷射脱汞协同脱硫脱硝实验研究

发布时间：2017-09-20 10:45

  本文关键词：模拟烟气吸附剂喷射脱汞协同脱硫脱硝实验研究

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【摘要】：燃煤电站排放的SO2、NO和Hg所造成的污染已引起世界范围内的广泛关注。国内外现有的烟气净化技术中脱硫、脱硝与脱汞往往是在多个独立系统中分别完成,因此,多种污染物联合高效脱除技术的开发具有实际意义。活性炭／活性焦具有良好的吸附性能,能够有效脱除烟气中的SO2、NO和Hg。但其成本高,难以实现大规模工业应用。寻找价廉高效的吸附剂成为各国学者努力的方向。基于生物质与天然矿物资源化利用的目的,本文提出利用椰壳与凹凸棒代替活性炭／活性焦作为脱汞协同脱硫脱硝的吸附剂。选用生物质废弃物椰壳为原料制备椰壳活性炭,并在不同温度下对其进行载硫改性,以提高其化学活性。采用N2吸附／脱附、热重质谱联用(TG-MS)、X射线近边吸收结构(XANES)等方法对吸附剂进行孔隙结构、硫的存在形态和分布定性定量分析。在固定床反应器上进行汞吸附实验研究。结果表明,原始椰壳活性炭基本不具备汞吸附脱除能力,经载硫改性后,汞脱除效率显著提高,其中载硫温度500℃下制备的椰壳活性炭(CSAC-500S)表现出高效的汞吸附脱除能力。载硫椰壳活性炭汞吸附脱除能力由其孔隙结构、硫含量与存在形态共同决定。硫含量随着载硫温度的提高而降低,孔隙结构参数得到优化。元素硫、噻吩与硫酸盐为载硫椰壳活性炭中硫的主要存在形态,噻吩为有机硫的主要形态。三者均有利于汞吸附脱除,其中元素硫效果最优,噻吩次之。载硫温度的提高将会促进元素硫向有机硫的转换。元素硫在低温下以长链硫为主,高温下易生成短链硫。其中长链硫(S7-S8)对孔结构造成破坏,不利于汞吸附脱除；高活性短链硫(S2-S6)促进汞化学吸附。选用天然矿物质凹凸棒为原料制备非碳基脱汞吸附剂,通过不同浓度KI溶液对其进行浸渍改性,提高其表面化学活性。采用N2吸附/脱附、扫描电镜/X射线能谱仪(SEM/EDS)以及X-射线衍射(XRD)对吸附剂进行物理化学性质表征。在固定床反应器上进行吸附剂汞吸附实验研究。结果表明,原始凹凸棒具有较高的比表面积,但微孔缺乏,不利于汞吸附脱除。改性前后凹凸棒孔径均呈现多峰分布,主要集中在2-10nm之间的中孔区域,改性剂多负载于中孔孔道造成孔容降低。但KI改性对凹凸棒的晶体结构破坏较少。改性后,凹凸棒表面形成了有利于汞吸附的含碘官能团,汞吸附脱除能力显著提高。单质碘通过搭载于凹凸棒表面的KI氧化而生成,较高的碘含量有利于凹凸棒吸附剂脱汞效率的提高。经浓度为2.5%KI溶液改性后的凹凸棒吸附剂(ATP-I-2.5)可达到平均96%的脱汞效率。鉴于CSAC-500S和ATP-I-2.5在固定床中较高的汞吸附脱除性能,在模拟烟气管道吸附剂喷射实验装置中,考察了两种吸附剂在模拟烟气管道喷射条件下的流动状态吸附汞的性能,研究吸附剂喷射量、停留时间、烟气成分等因素对吸附剂脱汞性能的影响规律。结果表明,空气气氛下,CSAC-500S、ATP-I-2.5仍表现出良好的汞吸附脱除能力。停留时间的增加有利于脱汞效率的提高。在较短停留时间下汞吸附过程受动力学限制,过多的吸附剂喷射量不会引起脱汞效率的进一步增加。S02的加入对CSAC-500S吸附转化汞具有促进作用；但对ATP-I-2.5则体现出先促进后抑制的作用,随着S02浓度升高抑制作用变强。NO对ATP-I-2.5脱汞效率影响不大,对CSAC-500S吸附转化汞具有促进作用。HC1显著提高了两种吸附剂的脱汞效率,同时也促进烟气中Hg0向Hg2+的均相氧化。通过模拟烟气气氛考察吸附剂联合脱除SO2、NO和Hg的性能。结果表明,实际烟气组分的加入有利于吸附剂脱汞效率的提高,吸附剂能够有效脱除烟气中Hg0。吸附剂CSAC-500S、ATP-I-2.5在保证高效脱汞性能的同时,对SO2、NO均有一定的协同脱除能力。CSAC-500S对SO2的脱除符合Zawadzi机理,对NO的脱除则是一个物理吸附与化学吸附共同作用的过程。在吸附剂ATP-I-2.5制备过程中生成的强碱氧化物K20对SO2、NO联合脱除具有促进作用；SO2、NO同时存在时,吸附剂会优先选择吸附S02。
【关键词】：椰壳活性炭 载硫 凹凸棒 改性 喷射 脱汞 联合脱除
【学位授予单位】：东南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TQ424;X773
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-10
• 第一章 绪论10-21
• 1.1 课题研究背景10-11
• 1.1.1 煤炭资源利用现状10
• 1.1.2 燃煤大气污染现状10-11
• 1.2 燃煤污染物的控制技术11-16
• 1.2.1 烟气脱硫技术11-12
• 1.2.2 烟气脱硝技术12-13
• 1.2.3 烟气脱汞技术13-16
• 1.2.4 多种污染物联合脱除16
• 1.3 本文研究内容16-17
• 1.4 本章小结17
• 参考文献17-21
• 第二章 实验装置与方法21-28
• 2.1 实验装置21-23
• 2.1.1 固定床反应器21-22
• 2.1.2 模拟烟气管道吸附剂喷射实验装置22-23
• 2.2 汞分析仪23-26
• 2.2.1 VM300023-24
• 2.2.2 EMP-224-25
• 2.2.3 Hydra Ⅱ C25-26
• 2.3 吸附剂的表征26
• 2.4 本章小结26
• 参考文献26-28
• 第三章 椰壳活性炭固定床脱汞实验研究28-38
• 3.1 引言28
• 3.2 载硫椰壳活性炭的制备28
• 3.3 载硫椰壳活性炭的表征28-32
• 3.3.1 孔结构参数与元素分析28-30
• 3.3.2 XANES分析30-31
• 3.3.3 TG-MS分析31-32
• 3.4 载硫椰壳活性炭的脱汞特性32-35
• 3.4.1 实验方法32-33
• 3.4.2 吸附剂性能评价指标33
• 3.4.3 改性前后椰壳活性炭脱汞性能33-34
• 3.4.4 硫形态对汞脱除效率的影响34-35
• 3.5 本章小结35-36
• 参考文献36-38
• 第四章 凹凸棒固定床脱汞实验研究38-44
• 4.1 引言38
• 4.2 KI改性凹凸棒的制备38
• 4.3 KI改性凹凸棒的表征38-41
• 4.3.1 孔结构参数分析38-39
• 4.3.2 SEM-EDS分析39-41
• 4.3.3 XRD分析41
• 4.4 KI改性凹凸棒的脱汞特性41-42
• 4.5 本章小结42-43
• 参考文献43-44
• 第五章 吸附剂管道喷射脱汞协同脱硫脱硝实验研究44-56
• 5.1 引言44
• 5.2 实验方法44-45
• 5.3 空气气氛吸附剂喷射脱汞性能45-47
• 5.3.1 停留时间对脱汞性能的影响46-47
• 5.3.2 吸附剂喷射量对脱汞性能的影响47
• 5.4 烟气成分对吸附剂喷射脱汞性能的影响47-51
• 5.4.1 SO_2对脱汞性能的影响47-48
• 5.4.2 NO对脱汞性能的影响48-49
• 5.4.3 HCl对脱汞性能的影响49-51
• 5.5 模拟烟气吸附剂喷射脱汞协同脱硫脱硝性能51-53
• 5.5.1 吸附剂脱汞性能51-52
• 5.5.2 吸附剂脱硫脱硝性能及机理分析52-53
• 5.6 本章小结53-54
• 参考文献54-56
• 第六章 总结及展望56-59
• 6.1 全文总结56-57
• 6.1.1 载硫椰壳活性炭表征与固定床脱汞特性研究56
• 6.1.2 KI改性凹凸棒表征与固定床脱汞特性研究56-57
• 6.1.3 吸附剂喷射脱汞协同脱硫脱硝机理研究57
• 6.2 展望57-59
• 作者简介,攻读硕士期间的学术成果59-61
• 致谢61

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本文编号：887610