蛭石改性方式对Hg~0吸附影响研究

发布时间：2017-09-26 14:44

  本文关键词：蛭石改性方式对Hg~0吸附影响研究

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【摘要】：我国是世界上汞排放量最多的国家之一,而煤炭的燃烧是大气汞污染的主要来源。单质汞作为一种剧毒物质,因具有挥发性、持久性和生物积累性,被认为是全球性的污染物,近年来受到极大的关注。本文在介绍国内外单质汞吸附控制技术的基础上,选取价格低廉、资源丰富的蛭石作为单质汞吸附控制技术的研究材料,通过对蛭石进行一系列的改性处理,并在密闭容器内对饱和汞蒸气进行静态吸附,探究蛭石改性方式对单质汞吸附量的影响。首先对蛭石进行膨胀改性,采用微波、煅烧、双氧水和双氧水/微波复合处理四种简单高效的膨胀方式对蛭石进行膨胀改性。在本课题组原有研究基础上优化,确定最优的膨胀条件:微波功率为高火,处理时间为1 min;马弗炉煅烧温度为1000℃,煅烧时间为1 min;双氧水质量浓度为20%,浸泡温度60℃,浸泡时间3 h;微波/双氧水复合处理中双氧水质量浓度20%,微波功率为高火,处理时间为3 min。这四种膨胀蛭石对单质汞的吸附结果表明,膨胀改性处理有利于蛭石对单质汞的吸附,尤其是微波膨胀蛭石对单质汞的吸附量最大,达到12 mg/g左右,且在相同实验条件下比粉末活性炭提高了22%。BET、TEM、SEM、XRD等表征分析表明,四种膨胀改性方式并未破坏蛭石结构,且随着蛭石层间距离的增大,膨胀蛭石对单质汞的吸附性能也逐渐提高。为进一步提高蛭石对单质汞的吸附量,使蛭石变成有许多孔洞的骨架,本文在微波膨胀蛭石的基础上对其进行酸改性。首先根据吸附实验效果从盐酸、硫酸、硝酸三种酸改性剂中筛选出较为合适的盐酸溶液作为酸改性剂。根据对单质汞的吸附效果,分别用单因素实验和正交实验优化了盐酸改性蛭石的最佳制备条件:盐酸浓度为2 mol/L,盐酸溶液与膨胀蛭石的固液比1 g/25 m L,盐酸改性温度为70℃,静置时间为2 h。在此实验条件下,盐酸改性蛭石对单质汞的吸附量能达到30.74mg/g,相比微波膨胀蛭石,吸附量显著提高。BET、XRF、XRD等表征分析显示,盐酸溶液并没有破坏蛭石的结构,只是溶蚀出蛭石层间的部分有机及无机杂质,形成孔隙比较发达、比表面积较大的吸附材料,这些特征都有利于其对单质汞的吸附。文章还选取Fe Cl_3、Cu Cl_2、Zn Cl_2、NH_4Cl和Na Cl五种氯化物无机改性剂以及锌粉、硫粉改性剂对盐酸改性蛭石进行进一步改性处理以提高蛭石的脱汞能力。对单质汞的吸附结果显示:在5种氯化物无机改性剂中,Fe Cl3改性蛭石对单质汞的吸附效果较好,当Fe Cl3负载量为5%时,其对单质汞的吸附量最大,为18.80 mg/g,但其对单质汞的吸附速率较慢。锌掺杂蛭石和硫负载蛭石均能够给蛭石表面提供一定量的活性位点。经研究可以看出,蛭石经改性处理后对单质汞的吸附性能有大幅提升,且蛭石价格成本较低,在工业方面具有广泛的应用前景。
【关键词】：蛭石 改性 单质汞 吸附
【学位授予单位】：石河子大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X773
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第一章 绪论10-21
• 1.1 研究背景10
• 1.2 汞的理化性质10-11
• 1.3 大气中汞的来源11
• 1.4 汞污染的危害11-12
• 1.5 单质汞吸附控制技术的研究现状12-16
• 1.5.1 活性炭吸附剂12-13
• 1.5.2 飞灰吸附剂13-14
• 1.5.3 金属类吸附剂14
• 1.5.4 钙基类吸附剂14-15
• 1.5.5 矿物类吸附剂15-16
• 1.6 蛭石简介16-17
• 1.6.1 蛭石的理化性质16
• 1.6.2 蛭石的资源现状16
• 1.6.3 蛭石的应用16-17
• 1.7 蛭石的改性17-19
• 1.7.1 膨胀改性17-18
• 1.7.2 酸化改性18
• 1.7.3 有机插层改性18-19
• 1.8 蛭石在单质汞吸附控制方面的应用前景19
• 1.9 本文研究内容19-21
• 第二章 实验器材与方法21-24
• 2.1 实验材料及仪器设备21-22
• 2.1.1 实验材料21
• 2.1.2 实验仪器21-22
• 2.2 实验分析方法22
• 2.2.1 膨胀倍数检测22
• 2.2.2 吸附量的检测22
• 2.3 吸附剂的制备方法22
• 2.4 样品表征手段22-24
• 2.4.1 比表面积分析22-23
• 2.4.2 X-射线衍射分析23
• 2.4.3 扫描电镜分析23
• 2.4.4 透射电镜分析23
• 2.4.5 X-射线荧光光谱分析23
• 2.4.6 X-射线光电子能谱分析23-24
• 第三章 膨胀改性蛭石脱汞的实验研究24-30
• 3.1 引言24
• 3.2 吸附剂的制备24-25
• 3.3 结果与讨论25-26
• 3.3.1 膨胀改性方式对蛭石膨胀度的影响25
• 3.3.2 膨胀改性方式对单质汞吸附影响研究25-26
• 3.4 膨胀蛭石的表征分析26-29
• 3.4.1 SEM表征分析26-27
• 3.4.2 BET表征分析27
• 3.4.3 XRD表征分析27-28
• 3.4.4 TEM表征分析28-29
• 3.5 本章小结29-30
• 第四章 酸改性蛭石吸附汞的实验性能研究30-40
• 4.1 引言30
• 4.2 吸附剂的制备30
• 4.3 结果与讨论30-35
• 4.3.1 酸种类对单质汞吸附性能的影响30-31
• 4.3.2 盐酸浓度对单质汞吸附性能的影响31-32
• 4.3.3 盐酸改性过程中固液比对单质汞吸附性能的影响32
• 4.3.4 盐酸改性过程中处理温度对单质汞吸附性能的影响32-33
• 4.3.5 盐酸改性过程中处理时间对单质汞吸附性能的影响33-34
• 4.3.6 盐酸改性过程中蛭石细度对单质汞吸附性能的影响34
• 4.3.7 正交实验34-35
• 4.4 酸改性蛭石的表征分析35-39
• 4.4.1 XRD表征分析35-36
• 4.4.2 BET表征分析36-37
• 4.4.3 XRF表征分析37-38
• 4.4.4 形貌表征分析38-39
• 4.5 本章小结39-40
• 第五章 无机改性蛭石吸附汞的实验研究40-47
• 5.1 引言40
• 5.2 实验方法40-41
• 5.2.1 吸附剂的制备40-41
• 5.2.2 吸附实验定量方法41
• 5.3 结果与讨论41-45
• 5.3.1 氯化物种类对单质汞吸附性能的影响41-42
• 5.3.2 FeCl_3负载量对单质汞吸附性能的影响42-43
• 5.3.3 FeCl_3改性蛭石对单质汞吸附速率的研究43
• 5.3.4 锌粉改性蛭石的质量比对单质汞吸附性能的影响43-44
• 5.3.5 硫粉改性蛭石的质量比对单质汞吸附性能的影响44
• 5.3.6 锌粉改性蛭石对单质汞吸附速率的研究44-45
• 5.4 无机改性蛭石的表征分析45-46
• 5.4.1 SEM表征分析45-46
• 5.5 本章小结46-47
• 第六章 结论与展望47-48
• 6.1 结论47
• 6.2 展望47-48
• 参考文献48-53
• 致谢53-54
• 作者 简介54-55
• 附件55

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