基于氮稳定同位素方法的中国近海硝酸盐关键生物地球化学过程研究

发布时间：2018-05-16 08:26

  本文选题：硝酸盐氮稳定同位素 + 细菌反硝化法　； 参考：《中国科学院研究生院(海洋研究所)》2016年博士论文

【摘要】：本论文参照相关文献,建立和完善先进的硝酸盐氮稳定同位素预处理方法——细菌反硝化法,并借助国际同位素标准品验证方法的精确度。结果表明,标准品的相关系数均优于0.997,样品重复测定的平均标准偏差为0.26‰,多次测定的结果较好。分析的准确度与精确度也均达到较高水平,符合海水样品测定要求。基于这一方法,于2014年5月 6月(春季)和10月 11月期间(秋季)对南黄海、长江口及邻近海域和中国东海开展现场调查,采集海水样品分析硝酸盐氮同位素(δ15NNO3)、氮、磷营养盐以及溶解氧(DO)和叶绿素a(chl-a)等数据,并通过CTD测定现场盐度、温度和水团密度等水文物理参数。此外,在黄海冷水团和长江口以及邻近海域等典型区域开展同位素稀释法现场实验,测定硝酸盐的同化吸收、硝化和反硝化过程速率。研究旨在系统阐述中国近海硝酸盐的来源及其参与的关键生物地球化学过程。具体结果如下。在南黄海的四条断面开展现场调查,春、秋季分别采集28和27个站位多个水层的样品。结果显示,调查期间陆源输入是南黄海表层NO3的重要来源,受浮游植物同化吸收作用,NO3浓度降低而δ15NNO3值升高。该过程在春季较秋季明显。远离近岸海域的深层水中存在一个冷水团,春季规模大于秋季,春、秋季的平均δ15NNO3值分别为7.57‰和5.27‰。由于春季δ15NNO3高于秋季而NO3浓度低于秋季,推测冷水团中可能存在内部硝化过程产生硝酸盐。在黄海冷水团站位开展同位素稀释实验验证这一推论,结果显示春季冷水团内以硝化过程为主,速率为0.27μmol N·L-1·h-1;而在秋季内部硝酸盐以消耗为主,硝酸盐的净吸收速率为0.52μmol N·L-1·h-1。在长江口及邻近海域,沿三条断面采集不同深度的海水样品并分析各项指标的时空变化特征。结果显示,长江冲淡水是调查区域浅层水体(10m)NO3的主要来源,其δ15NNO3值的范围为3.21 3.55‰。长江口及邻近海域的部分深层水体(30m)受到黑潮次表层水的影响,其δ15NNO3值为6.03 7.6‰,略高于台湾东北处的黑潮次表层水特征值。浅层水体中浮游植物对硝酸盐的同化吸收作用存在季节性差异。由于春季适宜的温度和充足的营养盐条件使得浮游植物大量繁殖,进而引发有害藻华灾害爆发。因此,春季的浮游植物同化吸收硝酸盐强于秋季水平。浮游植物同化吸收过程引起氮同位素分馏,春季和秋季的同化吸收分馏系数分别为4.57‰和4.41‰,与实验室培养和其他现场调查的结果较为接近。研究还发现,长江口及邻近海域深层水体中存在较明显的硝化过程,该过程在秋季强于春季水平。硝化过程的分馏系数范围在24 25‰之间,与先前发现的Nitrosospira tenuis分馏结果较为相似。通过同位素稀释法测定硝酸盐同化吸收过程的速率,发现在春、秋季邻近长江口站位的表层水体中速率分别为0.26 1.17μmol N·L-1·h-1和0.16 0.17μmol N·L-1·h-1,调查区域内的硝化过程则强于以往的调查水平。在中国东海南部及台湾东部海域(仅春季)的调查中,春季和秋季分别采集了6条断面共36个站位和6条断面共29个站位的不同深度的海水样品,分析了各项指标的时空变化特征。结果显示,黑潮次表层水入侵中国东海并在陆架分为两个分支:一支为黑潮近岸分支,另一支则为黑潮远岸分支。春季入侵较强,近岸分支可达到浙江沿岸海域;而秋季黑潮水的入侵较弱,仅北移至27.5°N、122°E附近。在春季,台湾东部的黑潮次表层水的硝酸盐浓度相对稳定,而在台湾东北处收到深层水的上升流补偿。在黑潮分支进入东海陆架后,内部持续发生硝化作用,产生硝酸盐的同时逐渐消耗黑潮近岸分支底层的DO。这一过程可能是导致浙江沿岸低氧区产生的重要原因。结合δ15ONO3的变化特征,发现在春季黑潮近岸分支内部氮氧同位素分馏比(18?:15?)为1.18,说明水团内部硝化过程发生的同时还存在同化吸收过程。我们借助数值模拟计算了春季黑潮近岸分支的水团通量和NO3收支,发现自DH9断面以北硝化作用产生至少~0.52 kmol·s-1的NO3,而在DH4断面则有至少~0.11 kmol·s-1的NO3被消耗。基于Rayleigh模型,分析黑潮分支与长江水对东海南部海域的初级生产力的贡献,发现大部分区域受到黑潮输送NO3的影响发生同化吸收过程,引起δ15NNO3出现5.5‰的分馏;仅在调查海域北部的部分近岸区域,同化吸收过程由黑潮水和长江水形成的沿岸流共同控制。
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本文编号：1896157