石墨烯气凝胶的构建和改性及其在电容去离子中的应用

发布时间：2020-07-02 22:10

【摘要】：随着世界经济和工业的不断发展,环境污染和能源紧缺等问题日益严重。其中,水危机已经严重危及世界上的许多地方,解决淡水资源缺乏的问题已经迫在眉睫,在当今社会中,淡化海水或咸水已经成为解决水危机的一个重要手段。电容去离子技术(capacitive deionization,CDI)是一种基于双电层电容理论的新型脱盐技术,具有绿色环保、低成本、易维护和无二次污染等核心优势。该技术的核心和关键是寻找高性能的吸附电极材料,理想的吸附电极材料应具备以下几点:较高的比表面积、优秀的孔结构、良好的导电能力以及化学稳定性。石墨烯(graphene)因具有超高的理论比表面积和优异的电化学特性,是一种有巨大应用潜力的电极材料。然而石墨烯片层间的堆叠和团聚效应严重制约了其电化学性能和吸附能力,使得比表面积和孔径结构都难以达到理想状态,导致电荷效率较低且去离子性能较差。基于以上研究热点及问题,本文主要从改性石墨烯气凝胶(Graphene aerogel,GA)角度出发,通过杂原子掺杂、化学活化以及金属化合物复合等手段,制备三维石墨烯基电极材料,并考察在去离子过程中石墨烯基电极的脱盐性能、电荷效率以及循环稳定性等性能,同时还对电压、流速、进水浓度以及运行模式等因素进行了定性和定量的探究。具体研究内容如下:1.利用水热法制备具有大量微孔结构的氮掺杂石墨烯气凝胶(NGA),随后采用磷酸活化法,对石墨烯进行退火活化处理,腐蚀部分微孔从而得到微孔/介孔交联结构。研究结果表明磷酸活化后的氮掺杂石墨烯气凝胶(PGA),比表面积从增大到574.14m3g-1,电容提升至177.19Fg-1,石墨烯片层间堆叠效应明显减弱,将其应用于脱盐实验中,重点考察电压、浓度以及流速等因素对吸附能力的影响,结果表明PGA电极吸附/脱附速率较之原始石墨烯气凝胶由明显提升,30此循环后仍然保持20.93 mg g-1的高脱盐能力,稳定性优异。2.制备MnO2纳米球,通过水热反应,将其与石墨烯复合,形成三维结构的过程中,在高温高压下诱导其形成二氧化锰纳米线,最终成功制备GA/MnO2纳米线复合材料(MnGA)。经过分析发现二氧化锰纳米线可以有效减弱石墨烯片层间的堆叠效应,获得极佳比电容(145.42F g-1),且恒压模式下,电吸附容量达到25.78 mg g-1,重点对电压、浓度、流速等因素对复合材料CDI性能的影响进行研究。随后在此基础之上,利用BiOCl特异性吸附/脱附氯离子的性质,结合MnGA的高电容和高吸附容量特点,构建混合电容CDI装置(Hybrid Capacitive Deionization,HCDI)。恒流模式下,比较研究了不同运行模式的吸附性能、稳定性和电荷效率的差异,并结合电化学测试结果对混合电容CDI吸附原理进行深入探讨。研究结果表明:由MnGA和BiOCl电极组成的HCDI系统具有十分优异的电吸附容量(69.18 mg g-1),电荷效率高达75.21%,经过30次循环充放电之后仍然具有较好的可再生性能和极佳的电吸附容量。
【学位授予单位】：山东大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：P747
【图文】：

脱盐,去离子,膜电容,悬浮液

山东大学硕士毕业论文逡逑不对称式ＣＤＩ主要以膜电容去离子（ＭｅｍｂｒａｎｅＣＤＩ，ＭＣＤＩ）装置为主，利逡逑用阴阳离子交换膜从而提升装置脱盐性能，具体来说包括以下几种：（１）２００６年，逡逑Ｌｅｅ等提出膜电容去离子技术，阴极前加阳离子交换膜，阳极前加阴离子交换膜，逡逑可有效提升电荷效率［５９］；邋２０１４年，在脱盐电池的基础上，Ｌｅｅ等提出了一种“混逡逑合电极ＣＤＩ装置”（ＨｙｂｒｉｄＣＤＩ，邋ＨＣＤＩ），该装置表现出两倍于传统ＣＤＩ装置的逡逑脱盐量，且稳定性极佳＿；邋Ｊｅｏｎ等则结合ＦＣＤＩ和ＭＣＤＩ的特性，将离子交换膜逡逑应用于ＦＣＤＩ中，得到流动性电极的膜ＣＤＩ邋（Ｆｌｏｗ－ｅｌｅｃｔｒｏｄｅＭＣＤＩ），该装置在高逡逑浓度盐水中性能较好［６１］；然而，在实际应用中ＦＣＤＩ的性能极大受限于水的电解，逡逑Ｘｕ等人便利用活性炭和Ｍｎ０２的悬浮液作为正极，活性炭悬浮液作为负极，使逡逑得该装置运行电压提升至１．８Ｖ，电荷效率远高于普通ＦＣＤＩ［Ｗ。逡逑

示意图,示意图,循环测试,去离子

图２－１邋ＣＤＩ单元组块示意图逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋２－１邋Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ邋ｄｉａｇｒａｍ邋ｏｆ邋ＣＤＩ邋ｕｎｉｔ逡逑测试系统如图２－２所示，去离子过程以循环测试的方式进行，系统各个部分逡逑作用如下：逡逑（１）

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