黄、东海木质素沉积记录及其在陆源有机物示踪和环境演变研究中的应用

发布时间：2020-11-17 09:10

　　 全球碳循环从上个世纪起就已成为世界研究热点。陆源有机物在海洋中的归宿是理解全球碳循环的关键问题之一，而其中的难题就是如何定量分析水体和沉积物中有机物的陆源和海源组成。木质素是维管植物的特有组分，以自然丰度高，来源和输送途径单一，存在广泛，化学稳定性和抗降解能力强，参数信息丰富等特点，成为分子化石中示踪陆源有机物的最重要的一类。从上个世纪70年代开始，木质素就作为示踪剂被用于重建不同时期陆源有机物向海洋的输入、迁移和埋藏，反演古环境变迁、古气候变化，具有十分重要的地球化学意义。 本文建立和优化了海洋沉积物中木质素的分析方法，通过测定（和计算）黄、东海沉积物样品中的木质素参数，获取了植被参数、降解参数等的分布特征；并结合其他有机地球化学参数（包括总有机质C/N、总有机质δ~(13)C、粒径等），探讨了有机物的来源、降解程度以及陆源有机碳（TOC）对埋藏在黄、东海陆架区总有机碳的贡献。借助柱状沉积物中木质素的垂直分布特征，重建了TOC的沉积记录，探讨了影响陆源有机物来源、迁移和埋藏的因素。并比较了不同海域各柱状样的不同，研究了不同流域陆源植被对气候变化的响应，为预测未来气候变化的影响提供了科学依据。主要研究结果如下： （1）建立了用碱性氧化铜氧化-固相萃取-气相色谱法用于海洋沉积物中木质素的测定，其中将PEP-SPE运用于海洋沉积物中木质素氧化产物（LOPs）的萃取，并建立了“柱上衍生”的新方法用于LOPs的衍生化。研究结果表明：空白加标样品用Cleanert PEP固相萃取法回收率为77.84～99.57%，相对标准偏差为0.57～8.04%(n=3)，回收率高、重现性好、溶剂用量少，还节省时间，对于LOPs的提取具有极大的优势。柱上衍生法节省衍生化试剂，效率高，操作简便， LOPs的衍生化效率平均为100.8%±0.68%。在最优实验条件下测定了长江口以南海域表层沉积物样品中的木质素，回收率为72.66～85.99%，除对羟基苯甲醛外标准偏差均小于0.01mg/10gdw。 （2）黄海海域表层沉积物中的木质素含量比长江口以南海域略高，随着离岸距离的增加而显著降低。黄海海域沉积物中陆源维管植物来源的有机物在总有机物中所占比重较大。研究区域沉积物中的陆源有机物均主要来源于被子植物草本组织，而长江口以南海域沉积物中木质素参数均与长江中下游悬浮颗粒物一致，表明陆源有机物主要来自长江的输送。LPVI更细致地分析出不同区域来源植被的差异：35°N以北陆源有机物主要来自被子植物；35°N以南区域，123°E以东主要来自被子植物，而123°E以西大部分来自裸子植物草本组织。此外，该研究区域木质素的降解以去甲基/去甲氧基降解为主，氧化降解程度偏低。 （3）对南黄海中部的ZY2柱状沉积物的分析表明，被子植物草本组织是陆源有机物的主要来源，仅在其中较短时期有裸子植物的添加，有机物的降解程度变化不大。首次将木质素分子化石参数与AMS14C测年相结合建立了近6000a东亚冬季风的时间变化序列如下：6000～4200a B.P.，剧烈波动期；4200～3500a B.P.，季风减弱，但在4084a B.P.略有增强；3500～1800a B.P.，稳定期；1800～100a B.P.，减弱-增强-减弱。整体而言，木质素作为环境演变的良好指示计，较好地反映出气候的变化。 （4）济州岛西南泥质区的F10柱样，80cm以浅，木质素含量和特征参数均趋于稳定，该时期正好对应于东亚冬季风的稳定期，陆源有机物的来源和贡献趋于稳定，均为被子植物草本组织，有机物的降解程度较高；80cm以深，对应于东亚冬季风的剧烈波动期，无论沉积物来源还是陆源有机物的贡献大小和来源植被类型都有较大变化，而且随着埋藏时间的增加，沉积物中陆源有机碳的降解程度反而有所减弱。 （5）长江口和闽浙沿岸泥质区的柱状沉积物中木质素含量差别不大，陆源有机物大部分来源于被子植物的草本组织，但在个别层次可能有少量木本组织的混合，几乎没有裸子植物来源。沉积物中陆源有机碳的降解程度较弱，以氧化降解为主；而且降解程度随着埋藏时间的增加没有明显变化。
【学位单位】：中国海洋大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2012
【中图分类】：P736.21
【部分图文】：

图 1-1 全球碳循环框架图[1]Fig. 1-1 Frame diagram of global carbon cycle(方框中左边数字表示各碳库的平均储量(109tC)，右边括号中数字为平均每年因人为输入导致的增加量，横线上的数字为各碳库间的年平均通量(109tC/a) )全球碳循环中，大约有三分之二的活性有机碳储存于陆地上。而海洋的有机碳埋藏通量约为 0.1~0.2Gt/yr，陆源有机碳大约占 33%~54%[4, 5]，因此 TOM 不仅是全球碳循环的最重要的碳库之一，而且是海洋碳库的一个巨大的“源”。河流每年大约向海洋输送 0.25Gt 溶解有机碳（DOC）和 0.15Gt 颗粒有机碳（POC）[6-8]，从全球范围来看，河流输送的 DOC 就足以支持海水中溶解有机碳库的循环，相似地，河流输送的陆源 POC 也足以提供海洋沉积物中所有的有机碳，然而，海水中的 DOC 和海洋沉积物中埋藏的 POC 只有很小一部分是陆地来源的，因此，TOM 在海洋中的归宿已成为正确理解全球碳循环的关键问题之一[6, 9]。在全球碳

图 1-2 木质素结构示意图[52]Fig.1-2 Typical lignin structure[52].稳定性和生物地球化学特性在淡水物。早从上个世纪七十年代开始，物被广泛的接受并使用[38]。早期的，并初步建立了指示木质素来源的

用于指示木质素的来源和降解程度，评估陆源有机物向和对碳通量贡献。此外，鉴于木质素的 C 和 S 系列单体的降解优体，在利用 S/V 和 C/V 参数进行植被来源分析时，往往受到木质，近年来又提出了木质素酚类单体植被指数（lignin phenol vegetati作为指标来判断植被来源。与木质素参数 S/V 和 C/V 相比，LPV植被来源，对较小的植被和环境变化也更敏感[70, 71]。木质素经 C生 30 种特征酚类二聚体和其他 14 种特征酚类单体，这些二聚体和素指征参数相结合也许可以提供更多木质素植被来源和降解情况部分二聚体和新的单体没有标准化合物，所以这些新的特征产物并应用[72]。
【参考文献】

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本文编号：2887324