硅酸锂材料高温捕集二氧化碳

发布时间：2017-10-13 05:32

  本文关键词：硅酸锂材料高温捕集二氧化碳

  更多相关文章： Li_4SiO_4 湿磨法 CO_2捕集 高温 模板剂 自组装 吸收

【摘要】：近年来,温室效应加剧导致全球气候变暖的趋势日益严峻,CO2作为最主要的温室气体,减少、控制其排放量已受到全世界范围内的广泛关注。高温C02捕集技术可用于直接捕获烟道气中的高温C02与原位移除化工生产过程中产生的高温CO2来提高产物收率,研发高温C02捕集技术对于减少碳排放、减缓温室效应都有很重要的意义。Li4SiO4作为高温C02吸收剂,因其吸收容量高、吸收速率快、循环使用性能好的优点,展示了它良好的应用前景。本论文采用湿磨法和溶剂挥发诱导自组装法制备Li4SiO4材料,大幅度的提高了Li4SiO4材料的高温C02吸收速率和吸收量。具体工作如下：1)采用不同硅源、锂源以湿磨法经高温焙烧合成了纳米Li4SiO4材料。在热分析仪(TGA)上考察了制备的Li4SiO4材料的高温CO2吸收性能,发现以LiOH·H2O为Li源、TEOS为Si源,所制备材料的吸收性能最好。采用X射线粉末衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)及透射电子显微镜(TEM)对得到的Li4SiO4材料的结构和形貌进行分析,并进一步探究了其在不同CO2分压下的吸收性能和其循环使用性能。实验结果表明,以LiOH·H2O为Li源、TEOS为Si源采用湿磨法制备了结晶度高、尺度均一的纯相Li4SiO4材料。湿磨法制备的Li4SiO4材料在550℃、0.25 bar下10 min可达到吸收平衡,其平衡吸收量为27.9 wt.%,经5次吸收-解吸实验后仍保持初始吸收性能,显示了良好的循环稳定性。随后将25%CO2-25%N2-50%He混合气通过Li4SiO4材料床层,发现在550℃下CO2能被高效捕集,在相对湿度为10%的水汽存在下,Li4SiO4捕集C02的性能没有明显下降。2)以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)、CTAB+PAA (聚丙烯酸)、聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷三嵌段共聚物(P123)为模板采用溶剂挥发诱导自组装法制备多孔硅酸锂材料。采用N2吸脱附、XRD、SEM对合成Li4SiO4材料进行表征；在TG上对Li4SiO4材料的C02吸收性能进行了研究。结果表明,以CTAB+PAA为模板剂可制得具有介观结构的Li4SiO4前驱体,经高温煅烧后,得到纳米Li4SiO4材料具有较高的平衡吸收量和较快的吸收-解吸速率。其中溶剂在60℃挥发诱导自组装所合成的样品在5 min内的吸收量可达22.5wt%,且在10 min内达到吸收平衡,平衡吸收量为28.8 wt%；且在600℃,N2气氛中Li4SiO4样品能完全再生。经5次吸收-解吸循环后,其CO2吸收性能没有明显改变,具有良好的循环稳定性。
【关键词】：Li_4SiO_4 湿磨法 CO_2捕集 高温 模板剂 自组装 吸收
【学位授予单位】：浙江师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X701;TQ131.11
【目录】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-10
• 第一章 绪论10-27
• 1.1 CO_2对环境的影响10-11
• 1.2 CO_2的捕集技术11-12
• 1.2.1 低温分离法11
• 1.2.2 膜分离法11-12
• 1.2.3 溶剂吸收法12
• 1.2.4 吸附法12
• 1.3 高温CO_2固体吸收剂12-25
• 1.3.1 水滑石基吸收剂13
• 1.3.2 钙基吸附剂13
• 1.3.3 锂基吸收剂13-25
• 1.4 课题的研究意义及研究内容25-27
• 1.4.1 研究意义25-26
• 1.4.2 研究内容26-27
• 第二章 实验部分27-31
• 2.1 实验试剂和仪器27-28
• 2.1.1 实验试剂27
• 2.1.2 实验仪器27-28
• 2.2 吸收剂的制备28-29
• 2.2.1 湿磨法制备纳米Li_4SiO_4材料28
• 2.2.2 EISA法制备介孔Li_4SiO_4材料28-29
• 2.3 吸附剂的表征29-30
• 2.3.1 X射线粉末衍射(XRD)29
• 2.3.2 扫描电子显微镜(SEM)29
• 2.3.3 N_2吸附29
• 2.3.4 透射电子显微镜(TEM)29
• 2.3.5 热重分析(TG-DTA)29-30
• 2.4 CO_2吸收性能30-31
• 第三章 湿磨法制备纳米Li_4SiO_4材料用于高温捕集CO_231-44
• 3.1 引言31
• 3.2 实验部分31-33
• 3.2.1 Li_4SiO_4吸附剂的制备31
• 3.2.2 Li_4SiO_4吸收剂的表征31-32
• 3.2.3 Li_4SiO_4吸收剂的CO_2吸收32-33
• 3.3 结果与讨论33-40
• 3.3.1 锂源和硅源的考察33-34
• 3.3.2 样品前驱体的热重分析(TG-DTA)34-35
• 3.3.3 不同焙烧温度下合成的Li_4SiO_4材料35-37
• 3.3.4 SEM及TEM图37
• 3.3.5 CO_2吸收曲线37-39
• 3.3.6 高温下混合气中CO_2的捕集39-40
• 3.4 湿磨法与固相球磨法合成Li_4SiO_4材料的比较40-42
• 3.4.1 XRD40
• 3.4.2 SEM40-41
• 3.4.3 CO_2吸收曲线41-42
• 3.4.4 循环使用性能42
• 3.5 小结42-44
• 第四章 挥发诱导自组装法(EISA)制备多孔Li_4SiO_4材料44-60
• 4.1 引言44
• 4.2 实验部分44-45
• 4.2.1 介孔Li_4SiO_4材料的制备44
• 4.2.2 表征44-45
• 4.2.3 CO_2吸收45
• 4.3 结果与讨论45-52
• 4.3.1 以CTAB为模板剂45-48
• 4.3.2 以CTAB+PAA为复合模板剂48-52
• 4.4 以P123为模板剂尝试合成介孔Li_4SiO_452-53
• 4.5 再次以CTAB为模板剂尝试合成介孔Li_4SiO_453-56
• 4.6 Li_4SiO_4溶于水加模板剂造孔56-58
• 4.7 比较58-59
• 4.8 小结59-60
• 第五章 总结与展望60-62
• 5.1 全文总结60-61
• 5.2 课题展望61-62
• 参考文献62-69
• 致谢69-71

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本文编号：1023118