纳米钨酸铋光催化材料的制备及其性能研究

发布时间：2017-10-27 18:32

  本文关键词：纳米钨酸铋光催化材料的制备及其性能研究

  更多相关文章： 纳米Bi_2WO_6 低温燃烧法 水热法 镍掺杂 性能研究 影响因素

【摘要】：钨酸铋(Bi2WO6)是典型的n型半导体光催化剂,在近紫外光或是可见光下,即可有效降解水中的有机污染物甚至是持久性有机物。但其仍然存在比表面积较小及光生载荷子分离效率低等缺陷。本文采用低温燃烧法和水热掺杂法制备改性纳米钨酸铋,以提高其吸附和光催化性能;以罗丹明B(Rh B)为模式污染物,考察制备条件和反应条件对纳米钨酸铋吸附和光催化性能的影响,并探讨其光催化降解过程中的主要机理。论文取得如下研究成果:(1)采用低温燃烧法(LCM),通过调节氧化剂硝酸铋(Bi(NO3)3·5H2O)与还原剂氨基乙酸(C2H5NO2)比例(6:12、6:10、6:6、6:3和6:2)制备纳米钨酸铋(nano-Bi2WO6)。制备nano-Bi2WO6均为纯正交相,其等电点(3.7~6.2)随制备氧化剂与还原剂之比(M氧/M还)增大而减小,其晶格粒径(14.7~21.8 nm)、禁带波长(433~472 nm)随M氧/M还先减小后增大,而其比表面积(12.9~32.8 m2·g-1)则随M氧/M还先增大后小。当M氧/M还为6:3时,制备nano-Bi2WO6吸附和光催化性能均达到最佳,其对Rh B的吸附过程和光催化过程分别符合准二级动力学方程和一级动力学方程式,平衡吸附量和降解速率常数分别为7.69 mg/g和0.0304 min-1;其对Rh B的光催化降解主要由·OH氧化所致,降解过程中Rh B首先以共轭显色基团直接断裂途径降解,之后以脱乙基-共轭显色基团断裂途径降解。(2)体系反应条件(p H值及共存阴阳离子)显著影响LCM制备nano-Bi2WO6(M氧/M还=6:3)的吸附和光催化性能。其中nano-Bi2WO6的吸附(qe为7.04~15.11 mg·g-1)及光催化性能(kv为0.0220~0.0557 min-1)总体与p H值(1~9)成反比。阴离子(Cl-、SO42-、PO43-)对nano-Bi2WO6的吸附和光催化性能总体有抑制作用,但不同阴离子的作用规律不尽相同,其中Cl-、SO42-随浓度增高抑制作用增强,PO43-则随浓度增高抑制作用减弱,这与其形成磷酸铋沉淀有关。不同阳离子(Na+、Mg2+、Cu2+、Fe3+)对nano-Bi2WO6吸附和光催化性能的影响及作用规律不同,其中Na+和Cu2+可促进nano-Bi2WO6吸附作用而抑制其光催化作用,Mg2+对nano-Bi2WO6吸附及光催化均有抑制作用,Fe3+则对nano-Bi2WO6吸附及光催化均有促进作用,Na+对nano-Bi2WO6吸附和光催化性能的影响与其共存Cl-有关,Mg2+、Cu2+、Fe3+对nano-Bi2WO6吸附和光催化性能的影响则与其水解作用有关及其参与光催化反应有关。(3)采用水热法,以镍离子为改性剂,制备了不同镍钨比(Ni/W为0.05、0.15、0.5和0.75)的改性纳米钨酸铋(Ni-Bi2WO6),其均为片状结构晶体。随制备镍钨比增加,制备Ni-Bi2WO6的晶体粒径(12.3~16.8 nm)和等电点(3.64~5.34)均呈现先减少后增加的趋势,而其比表面积(24.96~39.71 mg·g-1)则呈现先增加后减小的趋势。当Ni/W为0.15时,制备Ni-Bi2WO6的吸附和光催化性能均达到最佳,其对Rh B的吸附过程和光催化过程分别符合准二级动力学方程和一级动力学方程式,平衡吸附量和降解速率常数分别为14.08mg/g和0.0155 min-1。Ni掺杂主要通过提高纳米钨酸铋吸附性能而非其光吸收性能,提高其光催化性能。p H值显著影响Ni-Bi2WO6吸附和光催化性能,呈现总体p H值越低Ni-Bi2WO6吸附和光催化性能越强的特征。
【关键词】：纳米Bi_2WO_6 低温燃烧法 水热法 镍掺杂 性能研究 影响因素
【学位授予单位】：暨南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TQ135.32
【目录】：

• 摘要3-5
• Abstract5-10
• 第一章 绪论10-23
• 1.1 光催化技术概述10
• 1.2 半导体光催化剂及其光催化原理10-12
• 1.3 铋系半导体光催化剂12-16
• 1.3.1 Bi_2O_3光催化剂12-13
• 1.3.2 卤氧化铋光催化剂13-14
• 1.3.3 钒酸铋光催化剂14-15
• 1.3.4 钼酸铋光催化剂15
• 1.3.5 钨酸铋光催化剂15-16
• 1.4 钨酸铋的制备方法16-19
• 1.4.1 固相反应法16-17
• 1.4.2 水热法17-18
• 1.4.3 溶剂热法18
• 1.4.4 微乳液法18
• 1.4.5 低温燃烧法18-19
• 1.5 钨酸铋的掺杂改性研究19-21
• 1.5.1 金属离子掺杂19-20
• 1.5.2 非金属离子掺杂20
• 1.5.3 半导体复合20-21
• 1.6 研究目的与内容21-23
• 1.6.1 研究目的21
• 1.6.2 研究内容21-23
• 第二章 低温燃烧法制备纳米Bi_2WO_6光催化剂及其性能研究23-41
• 2.1 材料与方法23-25
• 2.1.1 试剂与仪器23-24
• 2.1.2 Bi_2WO_6光催化剂的制备24-25
• 2.2 催化剂表征方法25-26
• 2.2.1 X射线衍射(XRD)25
• 2.2.2 场发射扫描电子显微镜(FESEM)和透射电子显微镜(TEM)25
• 2.2.3 紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)25-26
• 2.2.4 比表面积测定26
• 2.2.5 等电点(pHpzc)测定26
• 2.3 催化剂性能评价26-28
• 2.3.1 吸附性能评价26-27
• 2.3.2 光催化性能评价27-28
• 2.4 结果与讨论28-39
• 2.4.1 LCM-Bi_2WO_6 XRD分析28-29
• 2.4.2 LCM-Bi_2WO_6形貌分析（SEM和TEM）29-30
• 2.4.3 LCM-Bi_2WO_6 UV-vis漫反射光谱分析30-31
• 2.4.4 LCM-Bi_2WO_6比表面积及孔径分布分析31-32
• 2.4.5 LCM-Bi_2WO_6等电点(pHpzc)32-33
• 2.4.6 LCM-Bi_2WO_6吸附性能33-34
• 2.4.7 LCM-Bi_2WO_6光催化性能34-36
• 2.4.8 LCM-Bi_2WO_6的光催化降解机理36-39
• 2.5 小结39-41
• 第三章 溶液中阴/阳离子对Bi_2WO_6降解RhB的影响41-50
• 3.1 材料与方法41-42
• 3.1.1 试剂与仪器41
• 3.1.2 溶液pH对LCM-Bi_2WO_6吸附性能和光催化性能的影响41-42
• 3.1.3 溶液中阴/阳离子对LCM-Bi_2WO_6光催化性能的影响42
• 3.2 结果与讨论42-49
• 3.2.1 溶液pH值对LCM-Bi_2WO_6吸附性能和光催化性能的影响42-44
• 3.2.2 不同酸度调节剂对LCM-Bi_2WO_6吸附性能和光催化性能的影响44-46
• 3.2.3 阴/阳离子对LCM-Bi_2WO_6吸附性能和光催化性能的影响46-49
• 3.3 小结49-50
• 第四章 水热法制备Ni掺杂Bi_2WO_6及其性能研究50-70
• 4.1 材料与方法50-52
• 4.1.1 试剂与仪器50-51
• 4.1.2 Ni掺杂Bi_2WO_6光催化剂的制备51-52
• 4.2 催化剂表征方法52-53
• 4.2.1 X射线衍射(XRD)52
• 4.2.2 场发射扫描电子显微镜(FESEM)和透射电子显微镜(TEM)52
• 4.2.3 紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)52-53
• 4.2.4 比表面积测定53
• 4.2.5 等电点(pHpzc)测定53
• 4.3 催化剂性能评价53-54
• 4.3.1 吸附性能评价53-54
• 4.3.2 光催化性能评价54
• 4.4 结果与讨论54-68
• 4.4.1 Ni-Bi_2WO_6 XRD分析54-55
• 4.4.2 Ni-Bi_2WO_6形貌分析（SEM和HRTEM）55-57
• 4.4.3 Ni-Bi_2WO_6 EDS分析57-58
• 4.4.4 Ni-Bi_2WO_6 UV-vis漫反射光谱分析58-59
• 4.4.5 Ni-Bi_2WO_6比表面积及孔径分布分析59-60
• 4.4.6 Ni-Bi_2WO_6等电点(pHpzc)60-61
• 4.4.7 Ni-Bi_2WO_6吸附性能61-62
• 4.4.8 Ni-Bi_2WO_6光催化性能62-65
• 4.4.9 溶液pH值对Ni-Bi_2WO_6吸附性能和光催化性能的影响65-68
• 4.5 小结68-70
• 第五章 结论与展望70-72
• 5.1 主要结论70
• 5.2 创新点70-71
• 5.3 研究展望71-72
• 参考文献72-78
• 攻读硕士期间发表论文78-79
• 致谢79

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