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猪肝热解制备氧还原催化剂的研究

发布时间:2017-10-29 20:27

  本文关键词:猪肝热解制备氧还原催化剂的研究


  更多相关文章: 燃料电池 氧还原反应 M-N/C型催化剂 猪肝 二氧化硅模板法


【摘要】:燃料电池具有能量转换效率高、清洁无污染等优势,被认为是最具有开发前景的新能源技术。催化剂作为燃料电池的关键材料,仍需要以昂贵稀缺的贵金属Pt为主体,这严重限制了燃料电池的大规模商业化应用。因此,研发制备方法简便、价格低廉且具有良好氧还原催化性能的M-N/C型催化剂(M为过渡金属)对推进燃料电池商业化应用具有重要的意义。本论文创新性地首次选用价格低廉的生物质猪肝作为直接原材料,通过特殊的化学工艺,获得了猪肝前驱体,并利用两步热解法、碳负载法和二氧化硅模板法制备了M-N/C型非贵金属催化剂。考察了热处理温度和混合气体比例等因素对催化剂结构和电催化性能的影响,同时利用TG/DTG、SEM、XRD、XPS、ICP、Raman和氮气等温吸脱附测试等分析手段对催化剂的组成、物相结构以及表面形貌等进行了表征。使用循环伏安法(CV)、线性电位扫描伏安法(LSV)、计时电流法(i-t)等电化学测试手段对催化剂的氧还原催化活性、稳定性和抗甲醇性能进行了评价。实验研究结果表明,通过二氧化硅模板法所制备的催化剂明显优于Alfa-Aesar公司的商品化Pt/C催化剂,特别是催化剂的稳定性和抗甲醇性能比较优异。本项研究结果有望为开发商用价值的燃料电池阴极氧还原非贵金属催化剂提供新思路。
【关键词】:燃料电池 氧还原反应 M-N/C型催化剂 猪肝 二氧化硅模板法
【学位授予单位】:福建师范大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:O643.36;TM911.4
【目录】:
  • 摘要2-3
  • Abstract3-4
  • 中文文摘4-10
  • 绪论10-28
  • 0.1 引言10-11
  • 0.2 燃料电池概述11-14
  • 0.2.1 燃料电池的发展历程11-12
  • 0.2.2 燃料电池的工作原理及分类12-14
  • 0.3 燃料电池阴极氧还原催化剂的研究现状14-17
  • 0.3.1 阴极氧还原反应的机理14-16
  • 0.3.2 阴极氧还原催化剂的分类16-17
  • 0.4 非贵金属催化剂的研究现状17-25
  • 0.4.1 非贵金属大环化合物催化剂17-20
  • 0.4.2 导电聚合物类非贵金属催化剂20-23
  • 0.4.3 生物质类非贵金属催化剂23-25
  • 0.5 本论文的选题依据和研究内容25-28
  • 0.5.1 选题依据和意义25-26
  • 0.5.2 本论文研究内容26-28
  • 第一章 猪肝热解制备氧还原催化剂28-44
  • 1.1 引言28-29
  • 1.2 实验部分29-33
  • 1.2.1 实验试剂与原料29
  • 1.2.2 实验仪器29-30
  • 1.2.3 猪肝热解制备氧还原催化剂30-31
  • 1.2.4 催化剂的物理表征31-32
  • 1.2.5 氧还原催化剂的催化活性测试32-33
  • 1.2.5.1 电解池构造32
  • 1.2.5.2 工作电极的制备32
  • 1.2.5.3 氧还原催化剂的电化学测试32-33
  • 1.3 结果与讨论33-42
  • 1.3.1 猪肝前驱体TG/DTG分析33-34
  • 1.3.2 热解温度对制备氧还原催化剂的催化性能评估34-38
  • 1.3.2.1 一步热解法制备氧还原催化剂34-35
  • 1.3.2.2 两步热解法制备氧还原催化剂35-38
  • 1.3.3 氧还原催化剂的表征38-42
  • 1.3.3.1 XRD、SEM谱图分析38-39
  • 1.3.3.2 氮气吸附曲线谱图分析39-41
  • 1.3.3.3 XPS谱图分析41-42
  • 1.4 本章小结42-44
  • 第二章 碳载猪肝催化剂的制备及其催化性能研究44-58
  • 2.1 引言44-45
  • 2.2 实验部分45-49
  • 2.2.1 实验试剂与原料45
  • 2.2.2 实验仪器45-46
  • 2.2.3 碳载猪肝催化剂的制备46-47
  • 2.2.4 催化剂的物理表征47
  • 2.2.4.1 X-射线粉末衍射仪(XRD)47
  • 2.2.4.2 扫描电子显微镜测试(SEM)47
  • 2.2.4.3 孔结构测试47
  • 2.2.4.4 X-射线光电子能谱仪(XPS)47
  • 2.2.5 氧还原催化剂的催化活性评估47-49
  • 2.2.5.1 电解池构造47-48
  • 2.2.5.2 工作电极的制备48
  • 2.2.5.3 氧还原催化剂的电化学测试48-49
  • 2.3 结果与讨论49-56
  • 2.3.1 催化剂的物理表征49-53
  • 2.3.1.1 XRD、SEM谱图分析49-50
  • 2.3.1.2 氮气吸附曲线谱图分析50-51
  • 2.3.1.3 XPS谱图分析51-53
  • 2.3.2 催化剂的电化学性能测试53-56
  • 2.4 本章小结56-58
  • 第三章 模板法制备生物质介孔碳催化剂58-76
  • 3.1 引言58-59
  • 3.2 实验部分59-63
  • 3.2.1 实验试剂与原料59
  • 3.2.2 实验仪器59-60
  • 3.2.3 模板法制备生物质介孔碳催化剂60-61
  • 3.2.4 催化剂的物理表征61-62
  • 3.2.4.1 X-射线粉末衍射仪(XRD)61
  • 3.2.4.2 扫描电子显微镜测试(SEM)61
  • 3.2.4.3 孔结构测试61
  • 3.2.4.4 X-射线光电子能谱仪(XPS)61-62
  • 3.2.4.5 拉曼光谱分析(Raman)62
  • 3.2.5 催化剂ORR电催化活性测试62-63
  • 3.2.5.1 电解池构造62
  • 3.2.5.2 工作电极的制备62
  • 3.2.5.3 催化剂ORR电化学测试62-63
  • 3.3 结果与讨论63-75
  • 3.3.1 催化剂的表征63-70
  • 3.3.1.1 XRD、SEM谱图分析64-65
  • 3.3.1.2 XPS谱图分析65-67
  • 3.3.1.3 氮气吸附曲线谱图分析67-69
  • 3.3.1.4 拉曼光谱分析69-70
  • 3.3.2 催化剂的氧还原催化性能测试与分析70-75
  • 3.3.2.1 催化活性的初步探索70-71
  • 3.3.2.2 催化剂的动力学特性71-72
  • 3.3.2.3 催化剂的稳定性及抗甲醇性能72-75
  • 3.4 本章小结75-76
  • 第四章 结论与展望76-78
  • 参考文献78-88
  • 攻读学位期间承担的科研任务和主要成果88-90
  • 致谢90-92
  • 个人简历92-96

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