掺杂杂原子石墨烯在电化学中的应用

发布时间：2017-10-30 11:39

  本文关键词：掺杂杂原子石墨烯在电化学中的应用

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【摘要】：石墨烯因其大的比表面积和优异的电化学性能,被视为是一种理想的电极材料用于燃料电池和超级电容器中。但是纯单层的石墨烯在制备和使用的过程中很容易的发生重堆叠的现象,导致其表面积的减小,进而影响石墨烯的电化学性能。在纯石墨烯完美的六边形碳中掺入杂原子可以阻止石墨烯的重堆叠、在基面产生缺陷、产生能带隙以及加快电荷的传输速率,进而提高其电化学的性能。到目前为止,掺入一元或者共掺二元杂原子的石墨烯材料用于燃料电池和超级电容器是研究最广泛的。然而,三元掺杂杂原子的石墨烯材料用于燃料电池和超级电容器很少有相关的文献报道。本论文主要采用了简单的两步合成方法制备出了三元掺杂硼/氮/磷的石墨烯气凝胶,并对掺杂硼/氮/磷的石墨烯气凝胶材料进行一系列的表征分析以及在不同电化学中的性能测试。具体的研究内容如下：(1)以氧化石墨烯和磷酸硼为原料,通过水热和冷冻干燥的方法制备出共掺硼/磷的石墨烯气凝胶。将得到的共掺硼/磷石墨烯气凝胶分别置于氮气和氨气的气氛中高温热解获得共掺硼/氮/磷石墨烯气凝胶。通过改变热解温度和时间获得不同条件下的材料。(2)将制备的三元掺硼/氮/磷石墨烯气凝胶(BNPGA-1000-15)材料组装成燃料电池中的氧还原反应及超级电容器的测试电极,测试了材料的氧还原性能和电容器性能。BNPGA-1000-15材料在氧气饱和的01 molL-1KOH溶液中的氧还原起始电位值(-0.06 V)仅比商业Pt/C(-0.05 V)低0.01 V,高于其它材料的起始电位值。此外,BNPGA-1000-15在氧气饱和的0.1 molL-1KOH溶液中的极限电流密度值为-46 mAcm-2,电子转移数为3.8,经过20000s的连续不断测试后相对电流保留值为88.3%。将BNPGA-1000-15材料用于超级电容器时,在6 molL-1KOH溶液和1Ag-1电流密度的条件下,比电容值为140F g-1。经过2000次循环后的比容量值为133.2 Fg-1,比容量的保持率为95.1%。
【关键词】：杂原子 石墨烯 氧还原反应 超级电容器
【学位授予单位】：上海应用技术大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ127.11;TM53
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-9
• 第一章 绪论9-26
• 1.1 引言9
• 1.2 石墨烯的简介9-15
• 1.2.1 石墨烯的发现9-10
• 1.2.2 石墨烯的结构10-11
• 1.2.3 石墨烯的性质11
• 1.2.4 石墨烯的应用11-13
• 1.2.5 石墨烯的制备13-15
• 1.3 掺杂杂原子石墨烯15-25
• 1.3.1 掺杂杂原子石墨烯的制备方法16-18
• 1.3.2 掺杂杂原子石墨烯在氧还原反应(ORR)和超级电容器(SCs)中的应用18-25
• 1.4 论文的研究意义、内容及创新点25-26
• 1.4.1 研究意义25
• 1.4.2 研究内容25
• 1.4.3 本论文创新点25-26
• 第二章 实验部分26-32
• 2.1 实验试剂与仪器26-27
• 2.2 材料结构和组成的表征方法27-28
• 2.2.1 扫描电子显微镜(Scanning Electron Microscope,SEM)分析27
• 2.2.2 透射电子显微镜(Transmission Electron Microscopy,TEM)分析27
• 2.2.3 N_2吸附-脱附(Nitrogen adsorption/desorption)分析27-28
• 2.2.4 X射线光电子能谱(X-ray Photoelectron Spectroscopy,XPS)分析28
• 2.2.5 X射线衍射(X-Ray Diffraction,XRD)分析28
• 2.2.6 拉曼光谱(Raman Spectrometer)分析28
• 2.3 材料电化学性能的表征方法28-32
• 2.3.1 氧还原反应(Oxygen Reduction Reaction)催化剂的制备和性能表征28-30
• 2.3.2 超级电容器(Supercapacitor)的制备和性能表征30-32
• 第三章 掺杂杂原子石墨烯在氧还原反应(Oxygen Reduction Reaction)中的应用32-52
• 3.1 引言32
• 3.2 二元掺杂硼/氮/磷石墨烯气凝胶的制备32-34
• 3.2.1 氧化石墨烯的制备32-33
• 3.2.2 三元掺杂硼/氮/磷石墨烯气凝胶的制备33-34
• 3.3 三元掺杂硼/氮/磷石墨烯气凝胶的结构和组成表征34-41
• 3.3.1 扫描和透射电镜测试分析34-35
• 3.3.2 N_2吸附-脱附测试分析35-37
• 3.3.3 X射线光电子能谱测试分析37-40
• 3.3.4 X射线衍射测试分析40
• 3.3.5 拉曼测试分析40-41
• 3.4 三元掺杂硼/氮/磷石墨烯气凝胶的氧还原性能表征41-51
• 3.4.1 循环伏安测试分析41-43
• 3.4.2 线性伏安扫描测试分析43-50
• 3.4.3 计时电流和耐甲醇性测试分析50-51
• 3.5 本章小结51-52
• 第四章 三元掺杂杂原子石墨烯在超级电容器(Supercapacitor)中的应用52-59
• 4.1 引言52
• 4.2 三元掺杂硼/氮/磷石墨烯气凝胶的制备52
• 4.3 三元掺杂硼/氮/磷石墨烯气凝胶的结构和组成表征52
• 4.4 三元掺杂硼/氮/磷石墨烯气凝胶的在超级电容器中的性能表征52-57
• 4.4.1 循环伏安测试分析52-53
• 4.4.2 恒电流充放电测试分析53-55
• 4.4.3 电化学阻抗谱测试分析55-57
• 4.4.4 循环稳定性测试分析57
• 4.5 本章小结57-59
• 第五章 总结与展望59-60
• 5.1 总结59
• 5.2 展望59-60
• 参考文献60-70
• 致谢70-71
• 攻读学位期间所开展的科研项目和发表的学术论文71

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本文编号：1117530