低温燃料电池低铂及非铂催化剂的制备和研究

发布时间：2017-11-01 23:11

  本文关键词：低温燃料电池低铂及非铂催化剂的制备和研究

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【摘要】：低温燃料电池具有比能量高、燃料存储携带方便、环境污染小等优点,被认为是最有发展前景的移动电源之一。电催化剂是低温燃料电池的关键材料之一,其活性、稳定性、成本和抗毒性严重制约了低温燃料电池的产业化进程。本文首先利用NH3分子的络合作用来控制晶体的成核与生长,利用还原的氧化石墨烯载体的支撑与“锚定”作用,合成了具有规整形貌的多面体纳米晶Pd-Pt/rGO复合材料;结合TEM和HRTEM表征,研究了Pd/Pt原子比和载体的表面状态对催化剂形貌、活性和抗毒化性能的影响。研究结果表明,具有规整形貌的Pd-Pt纳米晶能暴露出更多的活性晶面,对氧还原反应有较高的催化活性和抗甲醇毒化性能。其次,基于硫化锰良好的氧化还原反应和还原的氧化石墨烯对氧原子适宜的吸附/脱附性能,合成了具有新颖结构的复合型催化剂硫化锰纳米管(MnS-NT@rGO)。电化学测试结果表明,MnS-NT@rGO具有比商业化Pt/C更优异的活性和稳定性,对甲醇氧化反应完全惰性。最后,利用质软、富含氮等杂原子的茄子作为前驱体,通过氢氧化钾活化制得了孔密集且均匀分布的多孔碳;结合XPS谱图研究了金属催化剂和外加氮源对纳米碳中氮含量以及碳氮键的影响。研究结果表明,金属具有固氮作用,外加氮源会增加纳米碳中的氮含量。在催化活性方面纳米碳具有较好的活性,且对甲醇氧化反应完全惰性。
【关键词】：低温燃料电池 Pd-Pt催化剂 非铂催化剂 氧化还原反应
【学位授予单位】：燕山大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TM911.4;O643.36
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第1章 绪论10-18
• 1.1 引言10-13
• 1.2 低温燃料电池简介13-15
• 1.2.1 低温燃料电池的工作原理13-14
• 1.2.2 低温燃料电池阴极反应和反应原理14-15
• 1.3 低温燃料电池阴极反应催化剂的研究现状15-16
• 1.3.1 Pt基催化剂15
• 1.3.2 过渡金属化合物类催化剂15-16
• 1.3.3 杂原子掺杂纳米碳类催化剂16
• 1.3.4 导电聚合物类催化剂16
• 1.4 本论文的研究思路和主要内容16-18
• 第2章 实验方法18-22
• 2.1 实验原料和仪器18-19
• 2.1.1 实验原料及试剂18
• 2.1.2 实验仪器18-19
• 2.2 催化剂的物理性能表征19-21
• 2.2.1 X射线衍射(XRD)表征19
• 2.2.2 透射电镜(TEM)表征19-20
• 2.2.3 场发射扫描电子显微镜(FESEM)表征20
• 2.2.4 比表面积和孔径分布表征20
• 2.2.5 拉曼光谱分析20-21
• 2.3 催化剂的催化性能表征21-22
• 第3章 无模板剂合成Pt基催化剂及催化性能的研究22-40
• 3.1 引言22-24
• 3.2 多面Pd-Pt@rGO纳米晶的制备24-25
• 3.2.1 载体氧化石墨烯(GO)的制备24
• 3.2.2 Pd-Pt@r GO纳米晶的制备24-25
• 3.3 催化剂载体的透射电镜分析25-26
• 3.4 催化剂载体的拉曼分析26
• 3.5 催化剂材料XRD分析26-28
• 3.6 催化剂材料透射电镜分析28-34
• 3.7 催化剂活性测试评价34-36
• 3.8 催化剂抗甲醇毒化性能36-38
• 3.9 本章小结38-40
• 第4章 过渡金属硫化物类催化剂的制备及催化性能的研究40-58
• 4.1 引言40-42
• 4.2 MnS@rGO双功能催化剂的制备42-43
• 4.2.1 载体氧化石墨烯(GO)的制备42
• 4.2.2 MnS@rGO双功能催化剂的制备42-43
• 4.3 MnS@rGO催化剂的XRD分析43-44
• 4.4 MnS@rGO催化剂的扫描及透射电镜分析44-47
• 4.5 MnS@rGO催化剂的比表面积分析47-49
• 4.6 MnS@rGO催化剂的XPS分析49
• 4.7 MnS@rGO催化剂的电化学表征分析49-54
• 4.8 MnS@rGO催化剂的抗甲醇中毒性能和稳定性研究54-57
• 4.9 本章小结57-58
• 第5章 纳米碳类催化剂的制备及催化性能的研究58-66
• 5.1 引言58-59
• 5.2 多孔碳催化剂的制备59-60
• 5.3 多孔碳催化剂XRD分析60
• 5.4 多孔碳催化剂红外谱图分析60-61
• 5.5 多孔碳催化剂透射和扫描电镜分析61-62
• 5.6 多孔碳催化剂XPS分析62-63
• 5.7 多孔碳催化剂电化学分析63-65
• 5.8 本章小结65-66
• 结论66-68
• 参考文献68-78
• 攻读硕士学位期间承担的科研任务与主要成果78-80
• 致谢80

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本文编号：1128929