蒽醌法制过氧化氢工作液中降解物的再生过程研究

发布时间：2017-11-05 02:15

  本文关键词：蒽醌法制过氧化氢工作液中降解物的再生过程研究

  更多相关文章： 蒽醌法 过氧化氢 降解物 再生 MgO/γ-Al_2O_3 Na2O/γ-Al_2O_3

【摘要】：过氧化氢是一种重要的化工产品,广泛应用于化工、造纸、纺织、食品、医药、环保等领域。目前,蒽醌法是生产过氧化氢的主要方法。该法是将烷基蒽醌溶于有机溶剂中(工作液),通过交替的氢化和氧化生产过氧化氢。工作液中形成的蒽醌降解物,是影响生产稳定性和经济性的关键因素之一。本文重点研究工艺条件和催化剂改性方法对工作液中降解物再生过程的影响规律。以商购γ-Al_2O_3为催化剂,研究了工艺条件对降解物再生过程的影响。结果表明,延长再生时间、提高再生温度均有利于降解物的再生。在60℃下再生反应3h,约4%的降解物可再生为活性蒽醌。采用浸渍法制备了一系列MgO改性γ-Al_2O_3再生催化剂(MgO/γ-Al_2O_3),并用XRD、TPD、TEM和N_2物理吸附等多种方法对催化剂的结构进行了表征。结果表明,以硝酸镁为镁源,经浸渍、干燥和高温焙烧,可在γ-Al_2O_3载体表面形成MgAl_2O_4相;MgO改性可调控催化剂表面的酸碱性。随着MgO含量增加,催化剂表面酸性减弱、碱性增强。以5,6,7,8-四氢-2-烷基蒽醌(烷基=乙基和戊基)和2-烷基-9-蒽酮及真实工作液中降解物的再生为模型反应,评价了MgO/γ-Al_2O_3的催化活性。结果表明,MgO/γ-Al_2O_3的催化性能优于未改性的γ-Al_2O_3,且随MgO负载量增加而增加。当MgO负载量达到30%时,MgO/γ-Al_2O_3催化剂对5,6,7,8-四氢-2-烷基蒽醌的再生率较γ-Al_2O_3分别提高231%和137%,对2-戊基-9-蒽酮的再生率较γ-Al_2O_3提高25%,真实工作液中有效蒽醌增量增加54%以上。采用浸渍法制备了Na_2O改性γ-Al_2O_3再生催化剂,研究了其催化性能。结果表明,Na_2O/γ-Al_2O_3可催化5,6,7,8-四氢-2-戊基-9,10-蒽醌(H4AAQ)和2-戊基-9-蒽酮(AAN)再生为2-戊基-9,10-蒽醌。随Na_2O负载量增加,催化剂的活性先升高后降低,在Na_2O负载量达到15%时,活性最高。H4AAQ转化率可达到0.49,较γ-Al_2O_3提高157%;AAN的转化率可达0.62,较γ-Al_2O_3提高29%。
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ123.6

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本文编号：1142152