石墨相氮化碳的可控制备及光催化制氢性能研究

发布时间：2017-11-10 23:15

  本文关键词：石墨相氮化碳的可控制备及光催化制氢性能研究

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【摘要】：将低密度的太阳能通过半导体光催化技术转化为高密度的化学能被认为是解决能源危机和环境污染等的理想途径。近年来,石墨相氮化碳(g-C_3N_4)具有良好的化学惰性、热稳定性以及生物兼容性。由于其具有合适的带隙(2.7eV),独特的电子能带结构,作为一种廉价、稳定的可见光型催化剂,在光催化领域被广泛应用于太阳能的光催化转化,如光催化分解水制氢制氧、有机污染物的降解等,展现出诱人的应用前景。然而,传统的g-C_3N_4光催化剂存在的比表面积小,光生电子-空穴容易复合,光催化活性低等问题。为进一步提高g-C_3N_4的光催化效果,本论文通过采用构建前驱体的方法对g-C_3N_4进行纳米化改性和异质元素掺杂。在不破坏半导体光催化材料的基本化学结构的基础上,通过对g-C_3N_4基体的改性来提高其光催化性能。研究内容包括:1.由于三聚氰胺在酸性条件下会水解形成三聚氰酸,二者通过分子间氢键作用形成超分子结构。因此,选取三聚氰胺为原料在亚磷酸溶液中经过水热反应得到超分子前驱体,再进行热聚合形成分级结构磷掺杂氮化碳管。通过控制反应时间我们得到了形成特殊结构的形成机理。借助一系列表征手段发现微纳分级结构的磷掺杂氮化碳能够促进光生载流子的分离,在可见光照射下有良好的光催化制氢活性和循环稳定性。2.通过选取不同磷酸盐和三聚氰胺进行水热反应,由于电离得到的磷酸根离子的大小、pH值存在差异,得到不同形貌结构的前驱体,经过高温热聚合得到相应形貌的磷掺杂氮化碳。磷掺杂导致半导体的电子能带结构发生改变,有效拓宽了催化剂的光响应范围,并且抑制光生电子空穴的复合。与g-C_3N_4相比,磷掺杂氮化碳在可见光下的光解水制氢性能显著提高。3.将三聚氰胺和氧化石墨通过浸渍-热还原的方法得到g-C_3N_4/rGO纳米复合材料。整个体系中石墨烯不仅能够作为吸光物质增加催化剂对光的吸收,而且由于其优异的导电性能够有效的促进光生电子的传输。因此,制备得到的g-C_3N_4/rGO光催化剂比纯g-C_3N_4在可见光光解水制氢方面有优异的性能。
【学位授予单位】：黑龙江大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TQ116.2

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本文编号：1168775