掺杂S和O石墨烯体系吸附特性研究

发布时间：2017-11-11 04:22

  本文关键词：掺杂S和O石墨烯体系吸附特性研究

  更多相关文章： 掺S石墨烯 掺O石墨烯 密度泛函理论 吸附 催化

【摘要】：石墨烯是一种由碳原子以SP2杂化轨道构成的二维蜂窝状结构的新型碳材料,具有独特的物理和化学性质,在燃料电池、光电器件和微电子器件等领域具有很好的应用前景。石墨烯结构稳定,大比表面积使其具有很强的吸附特性。研究发现通过掺杂杂质原子可以显著提高石墨烯的吸附特性、改善其催化活性。燃料电池可以将化学能转换为电能,具有能量转换效率高,环境污染少的优点,目前影响燃料电池技术产业化的主要原因是,在电池阴极发生的氧还原反应(ORR)需要依赖贵金属铂(Pt)作为催化剂,存在储量有限、成本昂贵等瓶颈问题。因此研究提高铂的利用率、降低用量,进而开发价格低廉、高性能和高稳定性的非Pt催化剂电极材料成为当前重要课题。本文基于第一性原理的密度泛函理论,采用平面波超软赝势的方法,分别构建掺S/O石墨烯模型和掺S/O吸附官能团O、O2、OH、OOH模型,研究了掺杂体系对四种官能团的吸附特性以及在氧还原反应中的催化特性。对于掺S/O石墨烯,通过计算掺杂体系的能带、态密度、吸附能、电荷转移和原子间距变化,发现掺S/O石墨烯对于官能团O、O2、OH、OOH有很强的吸附性,尤其是对官能团O的吸附性最大,其中掺S石墨烯吸附O体系中,电荷转移量最多；掺O石墨烯吸附O2体系,电荷转移量最多。在掺杂S/O体系吸附O2与OOH中,O2和OOH中O-O键长增大,O-O之间作用力减弱,符合氧还原反应的催化机制。另外,在氧还原反应中,通过计算掺杂吸附体系的电荷密度以及态密度发现,对于掺S体系,S原子失去电子,带正电荷,氧还原反应的催化活性位置是S原子而不是与S原子相邻的C原子,掺S石墨烯催化氧还原反应遵循四电子途径；对于掺O石墨烯,与掺S石墨烯不同,石墨烯掺杂O原子后,杂质O原子得到电子,带负电荷,氧还原反应的催化活性位置是与杂质O原子相邻的C原子,催化反应遵循四电子途径。
【学位授予单位】：华北电力大学(北京)
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O613.71;TM911.4

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本文编号：1169806