隔膜上改性多壁碳纳米管涂层对锂—硫电池性能的影响研究

发布时间：2017-11-11 15:10

  本文关键词：隔膜上改性多壁碳纳米管涂层对锂—硫电池性能的影响研究

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【摘要】：锂-硫电池由于其高理论比能量,环境友好,价格低廉等优势,成为下一代二次电池体系强有力的竞争者之一。但是,锂-硫电池活性物质单质硫及其放电终产物导电性差、放电中间产物多硫离子在电解液中溶解扩散引起“穿梭效应”及放电产物密度减小造成的体积膨胀等问题导致了电池活性物质利用率低,循环性能差,从而限制其应用。近年来在隔膜上引入导电涂层改善锂-硫电池性能被证实是一条行之有效的方法,然而现有的研究报道均基于低载硫(≤2 mg cm~(-2))极片,对高载硫(≥4 mg cm~(-2))极片效果如何,尚无明确结论,而高载硫极片是制备高比能量锂-硫电池的必要条件。针对锂-硫电池的上述问题,制备了两种改性碳纳米管材料(氧化碳纳米管和碳纳米管／磺化聚苯胺复合材料),并将其涂覆于隔膜上制成相应的涂层,应用于正极硫负载量为5 mg cm~(-2)的锂-硫电池。采用恒流充放电、不同电流密度下充放电、电池阻抗测试,研究了涂层对电池循环及倍率性能的影响。主要结论如下：1.氧化碳纳米管隔膜涂层研究。对碳纳米管材料进行浓硫酸与浓硝酸混合酸氧化处理,控制加热时间得到不同氧化程度的氧化碳纳米管,随后与少量水性粘合剂LA132混合调浆涂覆于隔膜上,制成相应的氧化碳纳米管涂层。将这些含氧化碳纳米管涂层的隔膜与高硫负载正极装配成电池,并进行电化学性能测试。测试结果表明：酸氧化处理2h后的碳纳米管涂层循环性能最好,首次放电比容量为1105 mA h g~(-1),循环50次后容量保持在925 mA h g~(-1),容量保持率达到83.7%,较原始隔膜、含未处理碳纳米管涂层隔膜均有显著的提高。此外,过度的氧化处理会损害碳纳米管的结构和降低其电导率,所以,酸氧化处理4h的碳纳米管涂层循环性能较氧化处理2h要差。2.碳纳米管／磺化聚苯胺复合材料隔膜涂层研究。通过原位聚合法在碳纳米管表面包覆一层聚苯胺,然后用氯磺酸对其进行磺酸化处理,得到碳纳米管/磺化聚苯胺复合材料。控制苯胺单体的加入量,得到不同磺化聚苯胺包覆量的复合材料。将复合材料与少量粘合剂LA132调浆涂覆于隔膜上形成涂层,与高硫负载正极装配成电池后,测试结果显示,苯胺加入量为碳纳米管质量的25%时,含该复合材料涂层隔膜的电池首次放电比容量为1125 mA h g~(-1),50次循环容量保持在930 mA h g~(-1),循环性能较原始隔膜和含未处理碳纳米管涂层隔膜有所提升。苯胺加入量为碳纳米管质量的10%时,循环性能与加入量为25%相当,这是由于磺化聚苯胺对复合材料电导率的降低作用削弱了其对电池性能的改进效果。
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ127.11;TM912

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