煤基磁性炭材料的制备及其吸附与催化性能

发布时间：2017-11-27 12:32

  本文关键词：煤基磁性炭材料的制备及其吸附与催化性能

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【摘要】：新疆煤炭资源丰富,煤质优良,以新疆煤炭资源为原料制备新用途、高性能、高质量的炭材料对促进煤炭资源的高效利用具有重要的意义。在炭材料家族中,活性炭(AC)因其稳定的化学和热力学性质,高比表面积和丰富的孔隙结构且价格便宜等优点而广泛应用于环境、催化、超级电容器、锂离子电池以及CO2捕获和H_2储存等领域。但由于AC在实际应用中存在难分离的问题,而磁分离又是一种简单高效的分离方法,因此,制备磁性活性炭(MAC)是解决上述问题的有效途径。本文围绕新疆煤炭资源的高附加值利用这一目标,开展了磁性炭材料的选控制备及其吸附与催化性能研究,为今后高性能煤基炭材料的工业化生产提供理论依据。具体研究内容如下:1.以新疆库车煤为炭源,Fe_2O_3为磁源,通过固相研磨-两段煅烧的化学活化法制备了磁性活性炭(MAC)。系统研究了煅烧温度,碱炭比以及Fe_2O_3添加量对MAC结构与性能的影响,筛选出MAC的最佳制备条件:碱炭比为1.0,Fe_2O_3的质量分数为12%,第一段温度为800 oC,恒温30 min后,再升至第二段温度1000oC,恒温30 min。此条件下制备的MAC的比表面积高达2075 m2 g~(-1)。将制备的MAC应用于含亚甲基蓝(MB)的废水处理,发现该类材料具有很高的吸附能力,最优条件下制备的MAC饱和吸附量高达871 mg g~(-1)。并且吸附过程符合Freundlich吸附等温线和准二级动力学方程。由于该材料具有较高的饱和磁化强度(15.02emu g~(-1)),利用磁铁可以很容易从反应体系中分离,便于其循环使用。2.以新疆库车煤为炭源,Ni(NO_3)_2·6H_2O或Fe(NO_3)_3·9H_2O为磁源,KOH为活化剂,通过浸渍法和高温煅烧,制备了具有磁性的Ni/AC和Fe/AC催化剂,将其应用于催化还原对硝基苯酚(4-NP)。系统研究了镍盐的添加量、碱炭比以及煅烧温度对所得催化剂结构和性能的影响。发现当煤为2 g,Ni(NO_3)_2·6H_2O的添加量为2.5 mmol,碱炭比为0.5,煅烧温度为600 oC时,所得的催化剂可在3 min内将4-NP完全转化为对氨基苯酚(4-AP)。同时,系统研究了铁盐的添加量对所得催化剂形貌、结构和催化性能的影响。发现铁盐的存在不仅使样品具有了磁性和催化性能,还可以得到具有片层结构的活性炭,并且随着铁盐添加量的增加,片层变厚,形成的孔结构更丰富。3.在Ni/AC和Fe/AC催化剂的基础上,制备了双金属NiFe/AC催化剂。发现该双金属催化剂在2.5 min内可将4-NP完全转化为4-AP。由于NiFe双金属的存在,使催化剂具有较高的饱和磁化强度(27.2 emu g~(-1)),可以从反应体系中快速进行磁分离。并且在循环5次后,其转化效率仍能达到98%。这种以煤为原料,通过化学活化法一步煅烧制备磁性炭材料的方法简单高效,而且制备的材料具有好的吸附或催化性能,同时可利用外加磁场实现材料的快速分离和有效回收,是一类高附加值的煤基炭材料,在吸附或催化领域具有潜在的应用价值。
【学位授予单位】：新疆大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ127.11

【参考文献】

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本文编号：1231892