基于活性氧化铝负载催化剂的等离子体催化合成氨研究

发布时间：2017-11-30 07:04

  本文关键词：基于活性氧化铝负载催化剂的等离子体催化合成氨研究

  更多相关文章： 合成氨 等离子体 谐振特性 改性Al_2O_3 循环

【摘要】：合成氨工业是化学工业的支柱产业,对农业及国计民生稳定发展有直接关系。氨不仅是氮肥的主要来源,对农业发展起着十分重要的作用,还是一种潜在的新能源载体。介质阻挡放电(DBD)等离子体耦合催化可在常压下合成氨,因而可降低能耗,同时也为分布式模式合成氨提供了新思路。DBD谐振特性直接影响DBD反应器内的氨产率,而有关DBD等离子体催化合成氨与谐振相关性的研究鲜有报道。合成氨所用催化剂载体γ-Al_2O_3显酸性会吸附氨气,需要降低表面酸性来提高催化剂的活性。另外,采用循环模式进行氨的合成可以消除外扩散,进一步提高氨产率。本文采用新型等离子体反应器在常压下开展合成氨研究工作,包括谐振特性研究、催化剂改性和设备循环操作,主要研究内容及取得的成果和结论如下:(1)在DBD等离子体反应器内,分别考察了操作参数和结构参数对氨产率和DBD系统谐振特性的影响,进一步阐述DBD等离子体催化合成氨与谐振的相关性。结果表明:DBD谐振频率处氨产率最高,输入电压和放电区宽度增加,DBD谐振频率减小,而DBD谐振频率的减小有利于氨产率的提高。气体总流量、N_2/H_2体积比、有无催化剂填充、催化剂粒径和放电位置对DBD谐振特性影响不大,但提高气体总流量、增加N_2/H_2体积比、填充催化剂、减小催化剂粒径和放电位置在中下或中间位置有利于氨产率的提高。(2)分别使用CaO和MgO改性Al_2O_3催化剂(CaO-Al_2O_3、MgO-Al_2O_3),进一步浸渍得到钌基催化剂(Ru/CaO-Al_2O_3、Ru/MgO-Al_2O_3),通过BET、TEM、NH_3-TPD对改性催化剂进行表征,考察改性催化剂在DBD等离子体反应器中的合成氨活性。结果表明:催化剂活性受催化剂比表面积和表面酸碱性的影响,随着碱土金属氧化物CaO、MgO含量的增加,催化剂比表面积增加,表面酸性降低,催化剂的活性提高,而CaO和MgO增加到一定量时催化剂比表面积开始减小,催化剂活性变化不明显。浸渍Ru有利于催化剂合成氨活性进一步提高,其中Ru/5%CaO-Al_2O_3的催化效果最好,其氨产率和能量产率在240℃附近达到最大。(3)反应器改进装置包括吸附系统和循环系统,并在此基础上对合成氨工艺参数(N_2/H_2体积比、输入电压和气体循环流量)进行优化。结果表明:当DBD反应器在循环与不循环下进行合成氨反应时,最佳N_2/H_2体积比均为2:1,氢气的单程转化率随着N_2/H_2体积比的增加而增加,但氮气的单程转化率随着N_2/H_2体积比的增加而减小。增加输入电压会使氨产率和能量产率提高。气体循环流量的增加可以使合成的氨及时从催化剂表面扩散到气流主体中,从而促进氨产率的提高。
【学位授予单位】：浙江工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ113.247

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本文编号：1238431