多酸在半导体光催化分解水制氢中的应用

发布时间：2017-11-30 19:42

  本文关键词：多酸在半导体光催化分解水制氢中的应用

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【摘要】：多金属氧酸盐作为一类金属氧簇化合物,因其优异的氧化还原性能和结构的稳定性,已经被广泛应用于光催化分解水产氢的实验中,然而多金属氧酸盐在可见光范围内并没有明显的吸收,为了解决这个问题,我们加入有机染料来调节多酸的结构,使其在可见光范围内有吸收,增加光催化产氢活性。硫化镉(CdS)作为良好的半导体材料,在光解水产氢方面也有着广泛的应用,但是它在光照后产生的光生电子和空穴极易复合,使产氢活性很低,为此我们使用助催化剂快速转移电子,抑制电子与空穴的复合,也通过加入多酸捕获电子,提高光催化产氢的活性。在本文中,我们用常规方法合成出两例多金属氧酸盐-对氨基偶氮苯的化合物,(C_(12)H_(12)N_3)_3PW_(12)O_(40)·2CH_3CN (1), (C_(12)H_(12)N_3)_3PMo_(12)O_(40)·4CH_3CN (2)。在化合物中,阳离子与多酸阴离子间存在着强烈的氢键,同时,由于染料的引入,化合物的吸收范围相对于多酸都发生了红移,光催化产氢的实验也证明在可见光下,化合物有着高效的产氢活性。利用一步水热法合成MoS_2/grapheme-CdS (M/G-CdS)复合催化剂,在可见光光照下,加入(SiW_(11))_2Ce作为均相氧化型助催化剂,乳酸作为牺牲试剂,探究其光催化产氢活性,实验表明,当(SiW_(11))_2Ce含量为1%,牺牲试剂乳酸为30%时,产氢量可达到1.02mmol/h。利用两步水热法合成SiW_(12)@UiO-67/M/G-CdS复合催化剂,以SiW_(12)@UiO-67作为基底来支撑CdS粒子和M/G助催化剂,在可见光光照下探究其产氢活性,实验表明,当SiW_(12)@UiO-67含量为30%,牺牲试剂乳酸含量为30%,M/G含量为5%时,产氢活性达到最高,为1.27mmol/h,几乎是M/G-CdS产氢量的两倍。实验表明：多酸引入有机染料以及CdS半导体引入多酸都可以有效的提高光催化产氢的活性,证明多金属氧酸盐在半导体光解水产氢方面具有更广阔的前景。
【学位授予单位】：东北师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TQ116.2

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