基于石墨相氮化碳的复合材料的制备及其光催化产氢性能研究

发布时间：2017-12-04 17:35

  本文关键词：基于石墨相氮化碳的复合材料的制备及其光催化产氢性能研究

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【摘要】：自2009年X.Wang等人首次报道了石墨相氮化碳(g-CN)具有可见光下分解水产氢的活性,作为一种全新的不含金属的半导体材料,g-CN引起了科研工作者的极大兴趣。近年来,尽管关于g-CN光催化剂的研究层出不穷,然而其可见光响应能力差,电荷分离效率低等固有缺陷始终制约着g-CN活性的进一步提高。针对这些问题,本文主要从分子设计合成、扩展g-CN可见光吸收范围、提高电荷分离效率这几个方面展开研究,具体工作内容如下:(1)利用尿素在高温下聚合制备出比表面积大且孔径结构发达的片层状g-CN。在光敏剂藻红B(EB)存在的条件下,利用光生电子将(NH4)2MoS4还原为MoS2并原位生长于g-CN片层上,成功构建了MoS2/g-CN异质结,并对其晶相结构、内部孔径结构、微观形貌、组成元素价态和光学性质作了全面的研究;进而以EB为光敏剂,TEOA为牺牲剂考察了MoS2/g-CN-600的光催化产氢性能。在10 vol%TEOA,0.375 mM EB,pH 7.5,2.0 wt%MoS2负载量的条件下,该异质结催化剂的最高产氢速率可达445.0μmol/h;在该体系中,MoS2/g-CN-600复合光催化剂的合成与产氢过程合二为一,实验操作十分简单且表现出极高的产氢活性。此外,对影响体系稳定性的可能原因作了深入研究,实验结果证实:光敏剂EB的快速降解和助催化剂MoS2的光腐蚀是造成体系产氢活性下降的主要原因。(2)利用溶剂热法合成了一种窄带隙的线状石墨相氮化碳Lg-CN,其吸收带边位于703 nm,相应的禁带宽度为1.76 eV。将所制备的Lg-CN作为光敏剂,通过水热-沉淀法成功构筑了复合光催化剂Lg-CN-TiO2/Cu(OH)2(简记为Lg-TiO2/Cu),并对其进行了一系列表征;以Lg-TiO2/Cu为催化剂,CH3OH为牺牲剂构建了Lg-TiO2/Cu-CH3OH光催化产氢体系,并对其产氢活性进行了测试。实验结果表明:在Lg-CN含量为6 wt%,Cu(OH)2负载量为1.5 wt%,pH 8.0的最佳条件下,6%Lg-TiO2/1.5%Cu的平均产氢速率可达37.8μmol/h;循环产氢实验的结果表明,该复合光催化剂具有良好的稳定性,经历三轮循环后其产氢效率并无显著下降。
【学位授予单位】：郑州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TQ116.2

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