石墨烯负载铬基催化剂的制备及氧还原性能研究

发布时间：2017-12-19 12:30

  本文关键词：石墨烯负载铬基催化剂的制备及氧还原性能研究　出处：《济南大学》2016年硕士论文　论文类型：学位论文

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【摘要】：目前燃料电池的瓶颈仍然是催化剂的高活性和稳定性,铂基催化剂是催化氧气还原反应最理想的催化剂,但是有限的资源和铂的成本过高限制了铂基催化剂的大规模应用,因此研究者们不断寻找来源丰富、价格低廉、高效、环境友好的非贵金属或者无金属阴极催化剂。目前,金属氧化物是解决当前燃料电池催化剂问题的一种非常有前景的材料。尤其是过渡金属的氧化物、碳化物、氮化物作为氧还原反应催化剂已经被广泛研究,并且在催化氧还原反应方面显示出很大的可塑性。本文研究了石墨烯负载铬的化合物(Cr2O3,CrN)及其催化氧还原反应的活性。具体的工作内容以及研究结果概括为以下几个部分:(1)石墨烯基非贵金属催化剂是以铬盐、尿素与石墨烯分散液为前驱体,将部分干燥后的粉末在氮气气氛下600℃煅烧制备了石墨烯负载三氧化二铬催化剂(Cr2O3/rGO);将另一部分干燥后的粉末在氨气气氛下800℃煅烧制备了石墨烯负载氮化铬催化剂(CrN/rGO)。对合成的催化剂进行了XRD、TEM、SEM、XPS等测试,考察样品的结构、组成、颗粒尺寸以及形貌等特征,并在0.1 M KOH溶液中进行了循环伏安(CV)、线性扫描伏安(LSV)、交流阻抗(EIS)、电流时间(I-t)、旋转圆盘环盘(RRDE)等电化学测试和分析,考察了所合成的催化剂催化氧气还原的性能。本文注重于材料的性能研究,其活性高且稳定性好,但价格大幅度降低,因此,该材料在燃料电池非贵金属催化剂方面是一个新突破。(2)对于催化剂(Cr2O3/rGO),实验结果表明,结构上Cr2O3纳米晶均匀沉积在石墨烯表面。与常用的Pt/C催化剂相比,石墨烯负载氧化铬催化剂具有很低的成本和丰富的来源。根据实验数据显示,在碱性电解质中该催化剂对氧还原反应的起始电压接近于Pt/C催化剂,但其稳定性显著高于Pt/C催化剂,这表明这种催化剂在燃料电池中有很好的应用前景。(3)对于催化剂(CrN/r GO),测试结果表明:CrN晶体为立方结构,非常细小的颗粒分散在石墨烯上,石墨烯出现团聚现象,催化剂表面的反应活性中心较少,会影响催化剂的活性。根据氧还原性能数据显示,该催化剂起始电位和峰值电流密度都与Pt/C催化剂在一个水平上,但是不够理想,这与催化剂的结构是密切相关的,需要进一步改进催化剂结构,从而提高其性能。
【学位授予单位】：济南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TM911.4;O643.36

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前4条

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本文编号：1307992