多元钯基催化剂的制备及其燃料电池应用研究
本文关键词：多元钯基催化剂的制备及其燃料电池应用研究 出处：《齐鲁工业大学》2016年硕士论文 论文类型：学位论文
【摘要】：在最近几十年,具有众多优点的直接甲酸燃料电池(DFAFC)正逐渐受到全球范围的广泛关注和重视。大量研究者在提高DFAFC的阳极钯催化剂的电催化性能方面做了许多努力。电催化剂的催化性能主要和催化剂的结构特征、合金组成和载体结构与性能有关。钯基催化剂是一种催化性能高,选择性良好,安全环境友好的新型燃料电池催化剂,应用范围广泛。本文通过部分刻蚀模板法制备了 Pd-Cu-Fe/C和Pd-Ni-Cu/C催化剂,使用硼氢化钠还原法制备了 Pd-Cu/C催化剂,并将三组催化剂分别用于甲酸的电催化氧化,乙醇的电催化氧化和氧还原的催化研究。采用循环伏安法(CV),线性扫描法(LSV),计时电流法(CA)等电化学检测方法,测试了各催化剂对甲酸电催化氧化的活性和稳定性。表征手段使用了 X射线衍射(XRD),透射电子显微镜(TEM),X射线光电子能谱(XPS),能谱分析仪(EDS)和电感耦合等离子发射光谱仪(ICP-AES)等。采用部分刻蚀模板法制备了 Pd-Cu-Fe/C和Pd-Ni-Cu/C三元催化剂,并分别用于甲酸的电催化氧化和乙醇的电催化氧化研究。制备得到的催化剂具有不均匀组成。表面含有大部分的Pd,使得催化剂表现出较高的催化活性。对Pd-Cu-Fe三元催化剂的组成进行了 XPS,EDS和ICP-AES分别进行了测试,证明了该系列的的催化剂具有不均匀的结构组成,表面含有较多的Pd,内部含有较多Cu和Fe金属元素。由于制备时刻蚀是不完全的,催化剂的活性会部分受原始模板的影响。由Cu7Fe3/C模板得到的Pd-Cu-Fe/C催化剂对甲酸电氧化表现出最高的催化活性,峰电位比Pd/C负移了 110 mV,电流密度分别比Pd/C催化剂高48.3%。使用部分刻蚀Ni-Cu合金模板法可以制备出一系列Pd-Ni-Cu/C催化剂,将这些催化剂用于碱性溶液中的乙醇电催化氧化研究,电化学测试结果表明,这种方法制得的催化剂表现出比Pd/C高的电催化活性,起峰电位比Pd/C负移了 111 mV且具有较高的稳定性。使用硼氢化钠还原法制备出的含少量钯的一系列Pd-Cu/C催化剂表现出比Pd/C高的氧还原催化活性。使用简单的还原法制备出一系列含有贵金属较少的合金催化剂,并表现出比纯Pd更高的催化活性,既节约了贵金属资源又提高了催化剂的催化活性。其中Pd4Cu6/C催化剂的氧还原起始电位比Pd/C催化剂正移了 26 mV且具有较高的稳定性。
【学位授予单位】：齐鲁工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TM911.4
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