基于光电效应的生物燃料电池在化学传感中的应用

发布时间：2018-03-26 09:31

本文选题：生物燃料电池　切入点：光致电化学　出处：《济南大学》2017年硕士论文

【摘要】：生物燃料电池(BFC)可通过氧化还原反应或光电转换产生信号,无需外部电源,多余能量还可进行储存,使传感器制备过程更加简单、检测费用更加低廉,有利于传感器向集成化、微型化方向发展。此外,生物燃料电池还具有效率高、无污染、燃料来源广泛、反应条件温和、操作简单、易于控制和维护、生物相容性好等优点,使其适合于生物大分子和DNA的化学传感分析。基于光电效应发展起来的光致电化学(PEC)技术使用光作为激发信号,检测光电效应产生的光电流,激发信号和检测信号分离可以大幅降低背景噪声,使其具有极高的灵敏度,非常适合用于化学传感领域。微流控纸芯片(μ-PADs)廉价、简便、无需复杂的外部设备,能够进行真正意义上一次性、便携式的分析,被普遍视为现场即时检测领域最有前途的分析设备之一。本文将光致电化学技术引入生物燃料电池,致力于设计制作简单、廉价、便携、自供能的微流控纸基化学传感器件,具体开展了以下几个方面的工作:1.通过简单的水热法在FTO芯片上生长了高度有序的单晶TiO_2纳米棒阵列,并通过捕获发夹DNA-CdS探针将CdS量子点(QDs)耦合在TiO_2纳米棒阵列上形成CdS@TiO_2敏化结构,拓宽了吸收光谱的范围,提高了光能的利用率,增强了光电流的强度。利用目标DNA和捕获发夹DNA-CdS探针的特异性DNA杂交反应诱导捕获发夹DNA-CdS探针发生构型变化,使其打开发夹,迫使CdS QDs远离TiO_2纳米棒阵列,破坏CdS QDs对TiO_2纳米棒阵列的敏化作用,从而导致光电流的猝灭。据此实现了目标DNA的超灵敏、特异性检测,为光电转换提供了一个新的思路。2.设计制备了基于中空通道的三维微流控纸芯片,与纸通道相比,中空通道可大幅提高通道内流体的流速,节约分析时间,提高检测效率。此外,使用Ag纳米粒子(NPs)-石墨烯(Ag-G)纳米复合材料对纸电极进行了功能化处理,大幅提升了纸电极的导电性能。据此构建了葡萄糖/氧气生物燃料电池,在生物阴极,使用化学腐蚀法合成了纳米多孔PtNi,并通过纳米多孔Pt Ni和胆红素氧化酶(BOD)的协同催化作用实现了氧气的还原。在生物阳极,使用癌胚抗原(CEA)-Au NPs-葡萄糖脱氢酶(GDH)生物共轭体(CEA-Au-GDH)作为阳极催化剂实现葡萄糖的氧化,并利用CEA与CEA-Au-GDH之间的竞争免疫反应构建了生物燃料电池竞争免疫传感器,实现了无需外部能源的自供能、超灵敏现场即时检测。3.将光致电化学技术引入生物燃料电池,在生物阳极,通过一种简单的水热反应制备了内部中空、表面镂空的WO_3微球,利用CdS QDs对镂空WO_3微球的敏化作用和目标DNA诱导下捕获发夹DNA-CdS探针的构型变化构建了“信号猝灭性”光电燃料电池DNA传感器,实现了目标DNA的自供能、超灵敏、特异性检测。在生物阴极,引入了一种具有极大的表面积、出色的催化能力且长期稳定的材料——多孔Pt-Pd花状纳米粒子,有效地实现了氧气的催化还原。在三维中空通道微流控纸芯片上集成纸基超级电容器,自动存储和释放光电生物燃料电池产生的电能,再使用万用表检测瞬时放大的光电流,摒弃了复杂的电化学工作站,充分实现了光电燃料电池的自供能、便携化。本文构建的“信号猝灭性”光电燃料电池DNA传感器对目标DNA具有较宽的线性检测范围(10 aM-100 pM),检测限低至3.7 aM,为居家和野外环境下灵敏、准确的化学传感提供了良好的检测平台。
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【学位授予单位】：济南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：TM911.4;TP212.2

【参考文献】