石墨烯基三维宏观体的构筑及其对水中典型污染物的去除作用机理及影响因素
发布时间：2018-04-18 05:02
本文选题：石墨烯基三维宏观体 + 石墨烯纳米片层 ； 参考：《浙江大学》2017年博士论文
【摘要】：石墨烯是一种sp~2杂化的二维碳同素异形体,由于其优越的物理、化学性质,以及超大比表面积和表面易改性的特点,成为物理、化学、材料等领域热点,引起极大关注。石墨烯在环境领域中具有巨大的应用潜力,可用来吸附、转化和检测环境污染物,相关研究则刚刚起步。然而,在环境应用中,石墨烯纳米片层发生相互堆垛从而影响位点的暴露;同时,石墨烯纳米片层较难回收,易在环境中迁移扩散从而造成生态环境风险。由于石墨烯环境应用的局限性,已有一些研究致力于将石墨烯自下而上组装成石墨烯基三维宏观体(Three-dimensional graphene-based macrostructures,3D GBMs),可望继承石墨烯优异的理化性质,又能克服其易堆垛和难回收的不足。石墨烯基三维宏观体具有较大的比表面积和丰富的孔隙结构,其中较大比表面提高其与污染物接触的机会,孔隙结构则有利于污染物分子在其内部的扩散和流通。这些结构特点使石墨烯基三维宏观体性能优越且操作简便,从而成为治理污染物的理想材料。石墨烯基三维宏观体的基本构成单元为石墨烯纳米片层,故其表面性质往往通过石墨烯纳米片层调控,而石墨烯纳米片层自身的表面性质和结构特点及对吸附行为的影响还不甚明了。同时,石墨烯纳米片层在构建宏观体过程中倾向于垂直排布,故片层尺寸对其构筑的石墨烯基三维宏观体的孔隙尺寸的影响十分重要,以及进一步对污染物的扩散和吸附行为的影响也需探明。石墨烯基三维宏观体在去除污染物时,还存在一些亟待解决的问题,如在吸附污染物时,很难同时保持结构高度稳定和位点充分暴露,在催化转化污染物时,纳米颗粒的高载量和低团聚较难两全,这些都与石墨烯基三维宏观体的构筑和界面调控息息相关。本研究针对石墨烯纳米片层及其三维宏观体的结构性质调控和环境应用的关键科学问题,首先制备了还原石墨烯、氧化石墨烯和磺化石墨烯三种不同结构和性质的石墨烯纳米片层,通过表征及对污染物的吸附,建立了纳米片层共轭π结构与表面官能团和不同性质污染物吸附位点之间的关系。在探究了石墨烯纳米片层结构和性质的基础上,研究了构筑石墨烯基三维宏观体中纳米片层尺寸的影响。通过三种不同尺寸的石墨烯纳米片层以一系列浓度合成石墨烯基三维宏观体,探讨了纳米片层尺寸、宏观体孔隙结构/表面性质、污染物的吸附速率/吸附容量之间的关系。在明确了构筑石墨烯基三维宏观体中选择大片层的优势后,利用一维碳纳米管的机械性能,将其与二维石墨烯合成复合三维宏观体,此宏观体具备低密度、高孔隙的结构特点,石墨烯和碳纳米管的协同效应使宏观体对传统和新型污染物都具有优越的吸附和再生性能。在成功制备了石墨烯基三维宏观体吸附剂后,又探究了通过改性制备宏观体用于对污染物的吸附-催化转化。论文的主要创新性结论如下:(1)基于石墨烯纳米片层的性质和结构调控,明确了石墨烯的大π共轭结构和表面含氧官能团双重吸附位点,揭示了其对不同污染物的吸附作用机理。还原石墨烯具有较完整的sp~2-杂化碳原子结构,表面含氧官能团较少,有利于芳香族污染物菲吸附于共轭大π区域;氧化石墨烯的sp~2-杂化结构被破坏,表面含氧官能团丰富,使阳离子染料亚f窕逗椭亟鹗舳埏游接谄浜豕倌芡派，
本文编号：1766889
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