宽温MLCC介质新材料及其介电性能产生机制研究

发布时间：2018-06-14 09:15

  本文选题：多层陶瓷电容器 + Core-Shell结构　； 参考：《武汉理工大学》2015年博士论文

【摘要】：本论文以制备满足EIA-Xn R标准的高介电常数、宽工作温度范围的新材料体系为研究线索,采用固相法成功制备了满足EIA-X8R(-55~150oC,ΔC/C25oC≤±15%)和EIA-X9R(-55~200oC,ΔC/C25oC≤±15%)标准的Ba Ti O3-Na0.5Bi0.5Ti O3-Nb2O5-Mn2O3/Fe2O3/Co3O4/Ni O/In2O3系列新体系材料。从设计材料组分的角度出发,选用了Ba Ti O3-Na0.5Bi0.5Ti O3-Nb2O5(BT-NBT-Nb)体系作为研究的基础,确保体系中既具有Core-Shell结构以获得材料的介电常数-温度稳定性,又同时具有较高的居里温度作为拓宽材料工作温度上限的前提。经掺杂Ni元素后,成功制备了符合X8R条件的材料,室温介电常数在2060~2350之间,且在整个测试温区都保持较低的介电损耗(不超过2.0%)。而将Ni换成其他变价的过渡金属元素Mn、Fe、Co以及固定价态的In元素进行尝试,也成功获得了一系列满足X8R条件的组分,且室温介电常数均保持在2100~2210之间。进一步对材料的制备工艺进行改进,成功将BT-NBT-Nb-Co体系的工作温度范围上限拓宽到200oC,获得了满足X9R条件的样品。工艺改进包括不同预烧温度、时间,不同烧结气氛、退火气氛和退火时间,获得的样品室温介电常数在920~930以及1490~1570之间,介电损耗不超过1.5%。整个实验工作的研究方法则是从调整体系的组分开始,观察到了受主离子含量变化对BT-NBT-Nb-Mn/Fe/Co/Ni/In体系各方面性能产生的影响都具有一些共同规律。例如,居里峰位随受主含量增加向低温方向偏移、晶界处的导电激活能随受主含量的增高而降低等等。考虑引起这些现象的原因是受主离子掺杂引入的氧空位与受主离子缺陷形成了复合体[MTi″-VO??]或[2MTi′-VO??],因此设计实验,采用控制烧结、退火气氛以及退火时间的手段,主动控制体系中氧空位的浓度。经过对各项性能的表征,表明氧空位对材料结构与性能的作用规律与通过控制受主浓度对材料性能影响的的规律相同,从而证实了氧空位是影响BT-NBTNb-Mn/Fe/Co/Ni/In体系的介电性能、铁电性能与导电性能的重要因素。论文采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和能谱(EDS)分析对材料的晶体结构与显微结构进行表征,结合X射线光电子能谱(XPS)与拉曼光谱(Raman spectrum)对元素价态与材料的结构局部对称性的进一步分析,证实了晶粒中Core-Shell结构的存在是材料获得介电常数温度稳定性的原因,同时建立了受主离子、氧空位浓度与相应介电/铁电性能之间的关系;使用不同等效电路(4RC等效电路,各组元分别为Core区域、Shell区域、晶界、陶瓷/电极界面;3RC等效电路,各组元分别为晶粒、晶界、陶瓷/电极界面)对阻抗谱进行拟合,分析了BT-NBT-Nb-Mn/Fe/Co/Ni/In体系的电学结构与导电机制受受主浓度及氧空位浓度变化影响而发生相应变化的规律。
[Abstract]:In this thesis, a series of new materials with high dielectric constant and wide operating temperature range satisfying the EIA-XnR standard were successfully prepared by solid state method. The series of new materials satisfying the EIA-X8RnR 15oC, 螖 C / C25oC 鈮，

本文编号：2016871