煤沥青基多孔碳的制备及其储能应用研究

发布时间：2018-07-14 08:00

【摘要】：多孔碳是一种常见的孔径分布可调节、比表面积高的碳材料,它在储能方面有着广泛的应用。煤沥青是煤焦油深加工过程中的副产品,由于其碳含量高,价格低廉等优点,是制备碳材料的重要前驱体。本文首先利用溶剂离心分离方法对煤沥青进行精制,控制煤沥青中喹啉不溶物和灼烧产物灰分的含量,然后用精制后的煤沥青作为前驱体制备双元素掺杂的多孔碳,并将其作为超级电容器、锂硫电池和燃料电池的电极材料,研究其在电化学储能方面的应用。本论文通过N2吸脱附、X射线衍射测试(XRD)、能谱分析(XPS)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)等表征手段,深入探讨了制备的多孔碳的形貌、组成和结构特点,通过循环伏安测试、充放电测试和交流阻抗测试对掺杂多孔碳电极材料研究了掺杂多孔碳电极材料的结构对性能的影响。主要结论如下:(1)我们分别对甲苯和四氢呋喃作为溶剂精制煤沥青的各项指标进行表征,结果表明:由于四氢呋喃对煤沥青过于良好的溶解性,很难有效的降低煤沥青中喹啉不溶物和灰分的含量;而甲苯作为溶剂则可以有效的降低煤沥青中喹啉不溶物和灰分,随甲苯溶剂加入比例的增大,分离的效果增加,随之净化沥青的产率降低,在溶剂比3:1,在离心机中,转速为4000r/min,离心10 min,净化沥青中喹啉不溶物和灰分含量低于0.1%,符合精制指标,而且收率高于60%,我们也采取此种方法对煤沥青进行精制。(2)以精制煤沥青为碳源,硫酸铵为发泡剂,采用惰性气氛加热的方法,制备N,S掺杂的类石墨烯多孔碳,当硫酸铵加入比例5:1,碳化温度1000℃,制备的多孔碳比表面积(SBET)为1119.4 m2/g,平均孔径(Dap)为2.3 nm,经KOH活化后比表面积(SBET)为2326.3m2/g,平均孔径(Dap)为1.6 nm,N,S-PGC和a-N,S-PGC作为超级电容器电极材料,在6 M KOH电解液中,电流密度0.5 A/g时,比电容分别为208.6 F/g和368.0 F/g,在10000次循环充放后比容保持率为95.22%和97.44%,表现出良好的化学稳定性。a-N,S-PGC作为锂硫电池电极材料具有较好的倍率性能和循环稳定性,在0.1 C的电流密度下电容量为958 m Ah/g,循环150周后电容量为674 m Ah/g,在1 C的电流密度下电容量仍有424 m Ah/g。a-N,S-PGC作为燃料电池电极材料则具有较高的电催化活性,并拥有较好的稳定性和抗甲醇性能。(3)采用精制煤沥青和聚磷酸铵一步共碳化法,制备了N,P掺杂的多孔碳,聚磷酸铵分解产生的H3PO4可以直接对材料进行活化,当聚磷酸铵加入比例为5:1,碳化温度900℃,制备的多孔碳比表面积(SBET)为1606.6 m2/g,平均孔径(Dap)为2.1 nm,N,P-PGC作为超级电容器电极材料在6 M KOH电解液中,电流密度0.5 A/g时,比电容为219 F/g,10000次循环充放后比容保持率为95.6%,表现出良好的化学稳定性。N,P-PGC作为锂硫电池电极材料具有较好的倍率性能和循环稳定性,在0.1 C的电流密度下电容量为885 m Ah/g,循环150周后电容量为406 m Ah/g,在1 C的电流密度下电容量仍有298 m Ah/g。N,P-PGC作为燃料电池电极材料则具有较高的电催化活性,并拥有较好的稳定性和抗甲醇性能。
[Abstract]:Porous carbon is a kind of carbon material with adjustable pore size distribution and high specific surface area . It is an important precursor for the preparation of carbon materials . The main conclusions are as follows : ( 1 ) The content of quinoline insolubility and ash in coal tar is reduced by cyclic voltammetry , charge - discharge test and AC impedance test . ( 2 ) Using refined coal tar as carbon source and ammonium sulfate as foaming agent , the porous carbon of N , S - doped graphene was prepared . The specific surface area ( SBET ) was 2326.3m2 / g , the average pore size ( Dap ) was 2.3 nm , the specific surface area ( SBET ) was 2326.3m2 / g , the average pore size ( Dap ) was 0.6nm , the average pore size ( Dap ) was 0.6m Ah / g , the capacitance was still 424 m Ah / g . a - N , S - PGCs were used as fuel cell electrode materials . ( 3 ) N , P - doped porous carbon was prepared by one - step co - carbonization method with refined coal tar pitch and ammonium polyphosphate .
【学位授予单位】：石河子大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：TQ522.65;TQ127.11

【参考文献】