5分子筛的制备及其甲醇制汽油催化反应性能的研究

发布时间：2017-01-12 11:16

  本文关键词：纳米多级孔HZSM-5分子筛的制备及其甲醇制汽油催化反应性能的研究，由笔耕文化传播整理发布。

《太原理工大学》 2015年

纳米多级孔HZSM-5分子筛的制备及其甲醇制汽油催化反应性能的研究

齐江  

【摘要】：随着石油资源的日益减少和石油消耗量的迅猛增长，另辟蹊径，寻找一种可替代石油资源的燃料成为社会各界关注的焦点。而我国的能源现状是富煤、贫油、少气，因此我们应该把主要精力放在大力开发和充分利用煤炭资源上。随着我国煤化工行业的快速发展，煤基合成甲醇技术已日趋成熟，甲醇转化制汽油(MTG)工艺自然成为非石油路线生产合成汽油燃料的首选途径。大力研发甲醇制汽油技术，既能缓解甲醇的产能过剩和扩大甲醇的传统消费领域，又可在一定程度上缓解我国石油资源供给的压力，为我国的社会经济快速发展提供强有力的能源保障，符合可持续发展的要求。 本文在课题组前人研究的基础上采用单模板剂法制备了纳米多级孔ZSM-5分子筛催化剂，首先考察了前驱液的不同合成工艺，如加料顺序的改变、铝源水解温度的变化以及对合成液超声处理等，对所制备的ZSM-5分子筛物化性质及甲醇制汽油催化性能的影响，以期获得液态烃选择性高和使用寿命长的催化剂；然后考察了催化剂的添加剂，如γ-Al2O3和拟薄水铝石等粘结剂、胶溶剂HNO3，对MTG反应的影响，希望对催化剂的工业化应用起到一定的指导作用。结合对催化剂的XRD、N2吸附-脱附、NH3-TPD和热重分析等表征结果的分析，主要得到以下几点结论： 1、采用单模板剂法，通过改变加料顺序调变ZSM-5分子筛的性能，当加料顺序为：首先向TPAOH水溶液中加水，然后加入AIP，最后加入TEOS时，制备的HZSM-5(文中命名为HZ-3)分子筛催化剂不仅具有适宜的孔径和比表面积、更大的孔容、更多的酸活性位，而且呈现出最高的活性、最好的稳定性和最强的抗积炭失活能力。其催化稳定期长达48h，在催化稳定期内，液态烃选择性的平均值和最大值分别为55.34%和57.90%。 2、在加入添加剂的HZ系列催化剂中，包括HZ-γ、HZ-γ-H、HZ-N和HZ-N-H，HZ-γ和HZ-N-H的催化稳定期最长，分别为24h和25h，而在催化稳定期内，HZ-γ液态烃选择性的平均值最大，为56.11%，其对应的液态烃选择性最大值为57.73%。 3、在所有加入添加剂的催化剂中，催化剂HZ-3-γ的催化稳定期最长，达到26h。在催化稳定期内，HZ-3-γ的液态烃选择性的平均值和最大值均最高，分别为58.98%和61.77%。 4、加入γ-Al2O3的催化剂的传热性能更为稳定，控温效果更好。 在本论文的研究中，虽然ZSM-5分子筛催化剂的催化稳定期和液态烃选择性与课题组前人的研究成果相比有所提高，但与国内外最好的研究成果相比仍有一定的差距，需要更进一步的努力以提高ZSM-5在甲醇制汽油中的催化性能。

【关键词】：
【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O643.36;TE665
【目录】：

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