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碳纳米管改性聚砜复合纳滤膜的制备及其在水处理中的应用

发布时间:2019-11-07 22:51
【摘要】:纳滤膜技术分离性能优越,在各领域中都有应用。而纳滤膜技术的进一步推广受到膜污染问题的阻碍,因此改善纳滤膜亲水性和抗污染性能以延长其寿命和扩大应用范围受到越来越多的专家学者重视。碳纳米管(CNT)分散液作为添加剂加入到纳滤膜中,既可以提高纳滤膜孔隙率,又明显提高纳滤膜亲水性,扩大应用范围。本文以CNT为添加剂对纳滤膜进行亲水性改性,增强纳滤膜抗污染性能。内分泌干扰物(EDCs)-阿特拉津对生态环境和人类健康有巨大的影响,由于其浓度较低,常规水处理工艺很难将其从水体中去除,鉴于纳滤膜对微小物质的良好的分离性能,将经过CNT改性的纳滤膜用于水中EDCs-阿特拉津的去除,有望解决EDCs污染的难题。本文以相转化法制备纳滤膜基膜,采用界面聚合法制备纳滤膜。首先通过正交试验可得纳滤基膜铸膜液的最佳配比为:聚砜(PSF)浓度15 wt%,聚乙烯吡络烷酮(PVP)浓度5wt%,聚乙二醇(PEG)浓度4wt%。25℃,0.1 MPa条件下,制得的纳滤膜基膜纯水通量为308.342 L/m2·h,对1 g/L牛血清蛋白(BSA)溶液测得通量为54.616 L/m2·h,截留率为97.64%。就通量和截留率,PSF浓度为高度显著影响因素,PVP浓度对水通量有一定影响,其他因素对纳滤基膜性能无显著影响。其次通过单因素试验探索了CNT分散液对纳滤膜渗透性能和截留性能的影响。25℃,0.6Mpa下,CNT分散液浓度为1.5-3 wt%时,纳滤膜综合性能较好,通量为30.649-31.472 L/m2·h,截留率为91.58-92.49%。根据冷场发射扫描电镜(SEM)、原子力显微镜(AFM)图像和接触角分析可知,CNT作为添加剂引入到纳滤膜后,低浓度CNT分散液可以增大纳滤膜有效膜面积,降低纳滤膜的粗糙程度;随CNT浓度升高,膜表面变粗糙,纳滤膜亲水性增强。通过正交试验确定了纳滤膜制备的最佳反应条件。其中有机相反应时间对纳滤膜截留效率影响较为显著。最佳反应条件为:第一次水相反应时间2 min,有机相反应时间1min,第二次水相反应时间1min,热处理时间10min,在该条件下制得的纳滤膜水通量为35.892 L/m2·h,截留率为93.28%。SEM、AFM和接触角的分析结果表明,延长水相反应时间可能引起纳滤膜功能层中海绵状层变薄,增大膜表面粒状突起的均匀性,使得功能层较为致密,但是纳滤膜亲水性降低;延长有机相反应时间可能导致膜孔径变大,孔隙率降低,亲水性减弱。正交试验表明磷酸钠(Na_3PO_4)浓度、无水哌嗪(PIP)浓度、CNT浓度对纳滤膜性能影响较为显著,纳滤膜界面聚合过程中添加剂最佳配比为:Na_3PO_4浓度1.5wt%,PIP浓度,1wt%,CNT浓度2wt%,TMC浓度0.25wt%,在此条件下,制备得纳滤膜通量为35.347 L/m2·h,截留率为94.02%。SEM、AFM和接触角分析可知,当Na_3PO_4浓度增大时,纳滤膜表面变粗糙,在一定程度上可以改善纳滤膜渗透性能;当PIP浓度增大时,纳滤膜表面粗糙度逐渐降低,当PIP浓度过大时,会导致形成孔隙联通,渗透性能增大,分离性能降低;由水接触角检测图像可知,当Na_3PO_4浓度增大时,纳滤膜表面亲水性增强,当PIP浓度过大时,纳滤膜亲水性下降。利用CNT改性复合纳滤膜处理阿特拉津水溶液。在25℃、0.6Mpa下,渗透通量为19.232 L/m2·h,截留率为98.4%。将阿特拉津溶液体积浓缩10倍后,浓缩液浓度为初始浓度的1.81倍。在不同压力下对复合纳滤膜进行检测,当操作压力增大时,CNT复合纳滤膜渗透通量和截留率逐渐增大。综合考虑经济因素后确定实验压力为0.6-0.8 MPa。经CNT改性复合纳滤膜处理后,水中阿特拉津溶液浓度为0.00156 mg/L,满足《生活饮用水卫生标准GB5749-2006》中规定阿特拉津在饮用水中限值为0.002 mg/L要求。
【图文】:

评价仪,紫外分光光度计,纯水通量,标准曲线


400、450、500、600、700、800、900、1000邋mg/1邋的邋BSA邋标准溶液。将邋W1:标准溶液逡逑于波长280nm下,用1cm比色皿,通过紫外分光光度计测定己知浓度BSA溶k的吸光逡逑度,W蒸馈水为空白,,将结果绘制成标准曲线如图2.1所示。逡逑0.6-邋■逡逑Y=0.00394+5.94652E-4*X逡逑0.5-逦r'=0.9997I逡逑。4-逡逑巧’逡逑呆0.3-逦卢/逡逑皆逡逑0.2-逡逑A逡逑0.0-1逦逦逦1逦逦逦1逦逦逦1逦逦逦1逦逦逦1逦逡逑0逦200逦400逦600逦BOO逦1000逡逑浓巧(mg/L)逡逑图2.1紫外分光光度计BSA标准曲线逡逑测试完纯水通量后,用低压膜片评价仪在0.1邋MPa压力下,测定其对Ig/LBSA溶液逡逑的截留性能。首先通过紫外分光光度计得到BSA溶液在280邋nm处的吸光度,根据标准逡逑曲线转化得出渗透液和进料液的浓度,由式(2.2)计算:逡逑/?=!-—邋xlOO%逡逑I邋C0j逦(2邋巧逡逑式中:为膜截留率,%;邋C为滤过液中BSA浓度,g/U邋Ca为原液中BSA的浓度,逡逑g/Lo逡逑2.2.3正交试验设计逡逑采用正交试验来确定纳滤膜基膜制备的铸膜液成分的最佳配比,铸膜液组分因素确逡逑定为PSF、PVP、PEG的浓度。根据前期单因素试验结果,k胃鲆蛩厝。礁霾煌剑义先绫恚玻乘荆菡槐恚蓿ǎ常常┤范ㄕ皇匝樽椤e义媳恚玻痴皇匝橛跋煲蛩厮藉义嫌跋煲蛩劐嗡剑彼疲欤希希纾╁嗡剑玻ǎ纾保埃埃纾╁嗡剑常蓿粒埃埃纾╁危义希校樱棋迮ǘ龋ǎ粒╁危保靛危保跺危保峰义

本文编号:2557516

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