Fe_3O_4纳米颗粒对厌氧消化产甲烷过程的影响研究

发布时间：2017-03-26 12:14

  本文关键词：Fe_3O_4纳米颗粒对厌氧消化产甲烷过程的影响研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：厌氧消化作为将环境治理、能源回收与生态良性循环相结合的综合系统,广泛应用于废水处理、污泥处理、城市生活垃圾处理、农村农作物秸秆和畜禽粪便厌氧发酵等多个方面。在参与处理过程的众多微生物中,产甲烷菌由于对厌氧条件要求高、氧化还原电位低、最适p H范围窄、对有毒有害物质敏感等特点,成为制约厌氧消化系统处理效率的主要原因。Fe作为参与产甲烷菌代谢活动最重要的一种金属,在厌氧消化体系中引入不同形态/价态的Fe以提高产甲烷菌代谢活性与系统效率一直是该领域的研究热点。但是投加浓度难以控制、阴离子抑制、生物利用度低、化学性质不稳定等问题严重影响其应用性。本研究针对这一问题而展开,提出向厌氧消化体系中引入Fe3O4纳米颗粒(Fe3O4NPs),通过两阶段实验考察其对厌氧消化产甲烷过程的影响,并对Fe3O4NPs促进/抑制厌氧消化产甲烷效应进行分析,进而为提高污水、污泥、垃圾、农作物秸秆和畜禽粪便厌氧消化处理产气效能提供新的思路和理论依据。第一阶段研究以乙酸钠模拟废水为底物,通过序批式静态实验装置宏观地从CODCr降解、系统环境参数(p H/ORP)、累积气体/甲烷产量及比产甲烷速率角度考察了不同浓度、粒径Fe3O4NPs对厌氧消化产甲烷过程的影响。研究结果表明,除去80~100 nm粒径段外,低粒径的Fe3O4NPs(0~80 nm)均能加快厌氧降解CODCr过程,其中粒径为40~60 nm Fe3O4NPs对底物降解的促进作用最为明显。不同添加粒径对系统环境参数(p H/ORP)的影响趋势大体一致:添加Fe3O4NPs加快了底物的降解速率,提高体系p H,形成弱碱性环境(7.0~7.6);同时,Fe3O4NPs作为混合价态氧化物使体系ORP经历了小幅度增长后快速降低(~340 m V),形成更加有利于厌氧产甲烷菌生长代谢的厌氧环境。Fe3O4NPs对厌氧累积气体/甲烷产量的影响随着添加粒径、浓度的增大表现出“先增后抑”的现象,且适当添加浓度(100~400 mg/L)可以明显提高比产甲烷速率,并使其在相对长时间内保持在较高水平。综合比较Fe3O4NPs对厌氧产甲烷过程宏观指标的影响,研究选取40~60 nm、200 mg/L(0.117 g/g VSS)作为最优投配条件。第二阶段研究以乙酸钠模拟配水为底物,通过半连续流实验装置,在最优投配条件下(40~60 nm、0.117 g/g VSS),从Fe赋存形态、Fe3O4NPs结构变化、关键酶(F420、Co M)含量及菌落多样性与丰度角度进行了Fe3O4NPs对厌氧消化系统影响分析。研究结果表明,Fe3O4NPs可以向体系中缓慢释放Fe2+/Fe3+,并在微生物协同作用下使体系中Fe2+含量明显提高,由对照组的1.75 mg/L提高至3.6 mg/L;结合稀释实验结果可知Fe3O4NPs作为铁源对维持体系Fe2+含量、提高系统稳定性有良好的效果;另外,对比Fe2+实验组(4 mg/L)结果可知,Fe3O4NPs主要是以作为种间电子传递载体的方式提高厌氧消化效率。研究对厌氧污泥中不同形态Fe含量的测定结果表明,添加的Fe3O4NPs部分通过吸附、络合反应等方式明显提高污泥中总铁与生物有效性铁的含量,由对照组的5.06%提升至12.4%。另外,研究通过特征酶(F420、Co M)含量的变化情况考察了Fe3O4NPs对厌氧产甲烷代谢活性的影响,结果表明F420、Co M含量分别由对照组的0.523umol/g VSS、5.352 umol/g VSS提升至0.956 umol/g VSS与9.267 umol/g VSS,同时结合厌氧体系溶解性微生物代谢产物含量增长结果得知:Fe3O4NPs可以明显提高厌氧产甲烷菌代谢活性。对厌氧污泥进行高通量测序得知Fe3O4NPs可以使体系微生物菌落多样性提高,OUT含量可由对照组43提高至47;同时,可使微生物优势种发生改变,改变产甲烷菌属丰度,进一步强化Methanolinea优势菌种地位,同时使Methanoregula、Methanosaeta、Methanosarcina含量提高,Methanobacterium含量降低。结合Fe2+促进厌氧产甲烷过程与菌落丰度变化情况得出最终结论:Fe3O4NPs促进产甲烷作用的主要方式是作为种间电子传递载体、提高电子传递效率,改变乙酸降解途径,其次是通过释放Fe2+的方式促进产甲烷过程。
【关键词】：厌氧消化 Fe3O4NPs 产气体/甲烷效率 赋存形态 菌群结构
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TQ221.11;X70
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-11
• 第1章 绪论11-26
• 1.1 厌氧消化技术研究现状11-16
• 1.1.1 厌氧消化技术发展历程与基础理论11-13
• 1.1.2 产甲烷菌特性简述13-14
• 1.1.3 厌氧消化产甲烷影响因素14-16
• 1.2 金属Fe对厌氧消化产甲烷的影响16-19
• 1.3 Fe_3O_4NPs概述及其应用19-24
• 1.3.1 Fe_3O_4NPs的研究进展19-21
• 1.3.2 Fe_3O_4NPs在污水处理中的应用21-24
• 1.4 研究目的、意义及主要内容24-26
• 1.4.1 研究目的与意义24
• 1.4.2 研究内容24-26
• 第2章 实验材料与方法26-35
• 2.1 实验材料26-28
• 2.1.1 接种污泥26-27
• 2.1.2 实验药品27
• 2.1.3 实验仪器27-28
• 2.2 实验设计28-31
• 2.2.1 序批式静态实验28-29
• 2.2.2 半连续流式实验29-31
• 2.3 实验方法31-35
• 2.3.1 化学分析测试方法31-33
• 2.3.2 修正Gompertz方程33-34
• 2.3.3 微生物分析测试方法34-35
• 第3章Fe_3O_4NPs对厌氧消化产甲烷作用的影响35-49
• 3.1 Fe_3O_4NPs对模拟废水CODCr吸附去除作用35-36
• 3.2 Fe_3O_4NPs对厌氧降解CODCr的影响36-38
• 3.3 Fe_3O_4NPs对系统环境参数的影响38-40
• 3.3.1 Fe_3O_4NPs对系统p H的影响38
• 3.3.2 Fe_3O_4NPs对系统ORP的影响38-40
• 3.4 Fe_3O_4NPs对产气量、产甲烷量的影响40-46
• 3.4.1 Fe_3O_4NPs对累积产气量的影响40-42
• 3.4.2 Fe_3O_4NPs对产甲烷量的影响42-46
• 3.5 厌氧产气、产甲烷过程动力学参数拟合46-48
• 3.6 本章小结48-49
• 第4章Fe_3O_4NPs赋存状态对厌氧消化系统影响49-62
• 4.1 最优投配条件对厌氧产甲烷反应器运行状态的影响49-50
• 4.2 Fe_3O_4NPs对系统中Fe赋存形态的影响50-56
• 4.2.1 Fe_3O_4NPs对消化液中Fe2+/Fe3+的影响50-52
• 4.2.2 Fe_3O_4NPs对厌氧污泥中不同形态铁分布的影响52-56
• 4.3 Fe_3O_4NPs对种间电子传递作用影响分析56-57
• 4.4 厌氧体系红外光谱谱图分析57-60
• 4.5 本章小结60-62
• 第5章Fe_3O_4NPs对厌氧消化产甲烷微生物的影响62-71
• 5.1 Fe_3O_4NPs对厌氧污泥中辅酶F420、CoM含量的影响62-63
• 5.2 Fe_3O_4NPs对厌氧产甲烷体系影响的荧光光谱分析63-65
• 5.3 Fe_3O_4NPs对厌氧微生物多样性与丰度的影响65-70
• 5.4 本章小结70-71
• 结论71-73
• 参考文献73-80
• 攻读硕士学位期间发表的论文及其他成果80-82
• 致谢82

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前3条

1 潘云锋;李文哲;;微量金属元素对厌氧污泥颗粒化的影响[J];可再生能源;2007年06期

2 李东;孙永明;袁振宏;孔晓英;张宇;;有机垃圾组分中温厌氧消化产甲烷动力学研究[J];太阳能学报;2010年03期

3 马素丽;刘浩;严群;;Fe~(2+)对太湖蓝藻厌氧发酵产甲烷过程中关键酶的影响[J];食品与生物技术学报;2011年02期

中国博士学位论文全文数据库 前1条

1 马文成;水解酸化—两级厌氧工艺处理甲醇废水的试验研究[D];哈尔滨工业大学;2008年

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2 张彦峥;Fe_3O_4磁性纳米颗粒用于Aβ的免标记检测及Aβ解聚药物的筛选[D];郑州大学;2012年

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本文编号：268797